淮南矿区是我国亿吨级煤炭和煤电生产基地之一,是国家煤炭资源开采与利用的重大工程建设区。淮南矿区历史上煤矸石最大对存量近4 000万t,目前现有煤矸石堆场19座,存量近2 000万t。随着煤炭生产规模的不断扩大,预计2020年煤矸石存量将达到4 000万t,占地约186.60 hm2,大规模开采形成的沉陷区面积将达到600多hm2[1]。然而,煤矸石露天堆存的过程中,对周边产生一系列的环境问题,特别是煤矸石风化和淋溶作用较为明显。近年来,国内外学者对煤矸石研究主要集中于重金属污染、微量元素淋溶、理化特性、溶质运移等方面的研究,但对于煤矸石堆存过程中盐分的释放、迁移规律和盐渍化过程系统研究鲜见报道[2-12]。土壤盐分是土壤评价的一项重要指标,是影响植物生长的重要因素,土壤盐分含量高低直接影响植物水分和养分的吸收,盐分含量过高可引起植物生理性缺水,影响植物正常的营养吸收,导致植物发育不良进而导致减产或死亡[13-14]。另外,土壤盐分能引起植物氮素代谢过程中产生具有毒性的中间产物,促使作物新陈代谢过程减弱等机理性问题[15]。土壤盐分的增加也会显著提高土壤重金属的迁移能力,特别是对于Cd和Pb这两种元素,增加重金属污染土壤修复难度[16]。笔者选择淮南矿区潘一矿煤矸石山为研究对象,重点研究煤矸石堆存过程中对周边土壤盐分的释放、迁移特征,以及影响煤矸石盐分释放因子,科学评估周边土壤盐渍化水平,为利用煤矸石进行生态复垦和煤矸石的综合利用提供重要的理论依据,并对类似矿区土壤环境问题解决提供重要的参考价值和借鉴作用。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

潘一矿煤矸石山位于潘一矿东侧约1.0 km 处,地处116.83°E,32.78°N,属暖温带半湿润大陆性季风气候区,年平均气温15.3 ℃,年平均降雨量932 mm,6～9 月份降雨量占全年降雨量的55%,春季次之,秋季较少,冬季最少。周边土壤类型为砂姜黄土[16]。2005年淮南矿业集团在潘一矿煤矸石山周边的采煤沉陷区实施了覆土造地工程,治理沉陷地37.96 hm2,平均覆土厚度达100 cm[17-18]。

潘一矿煤矸石山坡度为9°～52.5°,平均为36.9°,平均高程为21.951 m,最高位70.06 m。煤矸石历年堆存量为784.17 km3,占地面积6.76 hm2。潘一矿1983年建成投产,2000年左右停止排矸,煤矸石山以碳质页岩、泥岩和碳质砂岩为主。露天堆存近20年,在煤矸石山表层已经出现风化现象,风化物主要以块石和砾石为主,砂粒以下细粒含量很少,且颗粒粗细差异极大[1]。

1.2 野外样品采集与分析

1.2.1 样品采集

选择潘一矿煤矸石山北侧及附近充填复垦土地作为研究对象,按照雨水径流方向,从山脚至复垦土地内(即由南向北延伸),设置4条平行采样线,由西向东每条线相隔10 m的距离,编号为1～4。根据周围的地形,每条采样线上设置6个采样点,距离煤矸石山脚分别为1,2,4,6,10和15 m处。并且在每个采样点分3层剖面取样,分别为0～20,20～40,40～60 cm。

1.2.2 样品预处理

采集的土壤样品带回实验室后,严格按照土壤环境监测技术规范(HJ/T166—2004)规定进行预处理。将土壤样品放在置于通风、阴凉、干燥的地方,待风干后,拣去其中的石块、植物根系等杂物,按四分法弃去多余部分,碾碎、过2 mm(10目)筛网后,装入自封袋贴标签保存备用。煤矸石样品参照土壤样品进行预处理。

所有的样品均按照水土比5∶1比例制备浸提液,称取50.0 g风干土与250 mL高纯水混合,振荡3 min,4 000 r/min离心5 min,用0.45 μm滤膜抽滤后待测。

1.2.3 样品分析测试

土壤盐分含量采用离子总和法计算,浸提液中水溶性盐总量测定方法参照残渣烘干法(NY/T 1121.6—2006)测定样品盐分含量。浸提液中和 等盐分离子含量测定方法参照《土壤分析技术规范》[19],K++Na+采用差减法,土壤浸提液的溶解性总固体(TDS,mg/L)、pH值和温度采用哈纳HI9813-6测定仪测试。

1.3 数据处理

原始数据使用SPSS20.0软件进行统计,图件用Origin9.0软件制图,土壤盐分含量水平空间分布特征用Surfer12.0软件制图。

1.4 质量控制

为控制样品的预处理及实验分析质量,土壤样品测定结果采用国家土壤有效态成分分析标准物质(GBW07461)进行检验。结果表明,各元素均获得较好的回收率,分别在91%～106%,分析检测质量得到有效地保证。

2 结果分析

2.1 复垦区土壤盐分分布特征

2.1.1 土壤盐分含量水平分布特征

对煤矸石山脚不同距离的土壤(0～20 cm)盐分含量进行比较,可以较清楚地反映出研究区域土壤盐分的水平分布特征。由表1可知,距离煤矸石山脚1 m处土壤盐分含量均值最高,达到1.585 3 g/kg。随着距离煤矸石山脚距离增加,土壤盐分含量呈逐渐减少趋势,在15 m处土壤盐分含量达到0.623 8 g/kg最小,接近对照土壤盐分含量。

使用 Surfer12.0软件绘制土壤(0～20 cm)盐分含量等值线图(克里格插值法),小尺度分析煤矸石山脚不同距离的土壤盐分的水平空间分布特征,如图1所示。由图1可以看出,1～4 m范围内土壤盐分含量均值明显高于6～15 m范围。采样点土壤盐分含量的最大值1.947 3 g/kg,出现在煤矸石山脚1 m处表层土壤。总体上,距离煤矸石山不同距离土壤的盐分含量均值略高于土壤背景值,距离煤矸石山脚1和2 m处分别是土壤背景值的3.0和2.1倍,但是与新鲜煤矸石和风化物盐分含量相比仍偏低。

变异系数(CV)能反映随机变量的离散程度[20],一般认为CV ≤10% 为弱变异性;10%< CV<100% 为中等变异性;CV ≥100%为强变异性。通过变异系数可以看出土壤盐分质量分数的空间变异程度。由表1可知,采样距离1,2,4 m处土壤盐分含量的变异系数大于10%,呈中等变异性。采样距离6,10,15 m处土壤盐分含量的变异系数小于10%,呈弱变异性。因此,在煤矸石山周边4 m范围内,土壤的盐分含量受到了煤矸石山淋溶运移等作用的影响较大。

2.1.2 土壤盐分含量垂直分布特征

由表2可知,潘一矿复垦区土壤盐分含量均值在垂直方向上呈V字型,即0～20 cm和40～60 cm深度土壤盐分含量均值大于20～40 cm深度,并呈现出0～20 cm>40～60 cm>20～40 cm的趋势。总体上,不同深度土壤的盐分含量均值略高于土壤背景值,其中0～20 cm深度土壤盐分均值是土壤背景值的1.9倍最大。从变异系数分析,0～20 cm和40～60 cm深度盐分含量变异系数分别为42.75%和39.88%,均大于10%呈中等变异性。20～40 cm深度盐分含量变异系数为9.15%,小于10%呈弱变异性。0～20 cm和40～60 cm深度土壤盐分可能分别受到了来自煤矸石山和底部充填的煤矸石风化物的影响。煤矸石的堆积和充填等行为对土壤盐分总量有一定的贡献。

2.2 土壤盐基离子特征

土壤中的盐分是由多种可溶性盐分离子组成的,不同类型土壤盐基离子组成差异显著。土壤盐基离子组成决定土壤的理化性质差异[21]。不同采样深度的土壤中盐基离子的含量差异,反映了土壤盐分来源和影响因素的多样性[22]。由表3可知,潘一矿复垦区土壤酸碱度呈弱碱性,不同深度土壤盐分组成中阳离子主要为K++Na+,占阳离子总量的56.10%。Ca2+,Mg2+分别占阳离子总量的34.54%和9.36%。阴离子主要为占阴离子总量的分别占阳离子总量的11.28%和27.06%,土壤样品中未检测出含量。可见,复垦区土壤中Na+和含量百分比占绝对优势,说明潘一矿复垦区土壤盐分组成特征是以NaHCO3为主。煤矸石风化物盐分组成中阳离子主要为K++Na+,占阳离子总量的61.03%。Ca2+,Mg2+分别占阳离子总量的25.44%和5.55%。阴离子主要为占阴离子总量的分别占阳离子总量的21.08%和15.71%,未检测出含量。可见,复垦区土壤盐基离子组成比例与煤矸石风化物盐基离子组成比例接近。

不同深度土壤的盐基离子组成大致相同,用 LSD 检验法对表3中0～20,20～40和40～60 cm深度的盐基离子逐一进行显著性差异分析,结果显示不同深度之间同一盐基离子含量显著性差异不大(P>0.05)。可见,复垦土壤的盐基离子组成比例略有差异,其含量并无显著性差别。

2.3 土壤盐化水平评价

参照土壤盐化分级标准[23],分析表1,2数据,对潘一矿复垦区土壤盐化水平进行评价,可知水平方向上距离煤矸石山脚处1和2 m处土壤盐分含量均值大于1 g/kg,为轻度盐渍化水平。4～15 m处但是土壤盐分含量均值均小于1 g/kg,为非盐化土壤。在垂直方向上,0～20 cm深度土壤盐分含量均值大于1 g/kg,为轻度盐渍化水平。20～40 cm和40～60 cm深度为非盐化土壤。

2.4 回归分析

溶解性总固体(Total Dissolved Solids,TDS)值代表了水中溶解物含量,TDS值越大,说明水中的溶解物质含量越大[24]。因此,对土壤浸提液TDS1∶5和土壤盐分进行回归分析(图2),结果表明土壤浸出液TDS值和土壤盐分之间拟合效果很好,相关系数R2达到0.947 3,模型经回归显著性检验,回归效果极显著(α=0.01)。因此,可以用土壤浸出液TDS1∶5值大小表征土壤含盐量的高低和变化趋势。

2.5 煤矸石风化物盐分释放影响因子研究

煤矸石山露天堆放,由于受风化、降水等自然作用的影响释放出大量的污染组分并随降水淋溶进入周围的土壤中,造成不同程度的土壤污染。因此,重点研究煤矸石风化物不同粒径、固液比、酸度等主要影响因子对其溶解性总固体(TDS)溶解释放影响,从而定量地预测煤矸石风化物淋溶作用下盐分对土壤的贡献强度。

2.5.1 粒度大小的影响

在露天堆放淋溶的煤矸石,由于淋溶风化作用,大块结构分解为不同粒度的小颗粒,重点考虑粒度对溶解性组分释放的影响。准确称取1 kg的煤矸石风化物样品,按照不同粒径逐级筛分称重,计算不同粒度的质量分数,见表4。

准确称取不同粒度的煤矸石风化物样品70.0 g 5份,按照固液比1∶5加入pH=6.8模拟雨水[5]350 mL,玻璃棒搅拌均匀后(后期间隔30 min搅拌一次),静置,用保鲜膜密封烧杯口。按照时间节点,测定TDS值。如检测到TDS值基本不变时,可提前结束本实验。

由图3可知,粒度大小对煤矸石风化物浸泡液中TDS溶解释放速率影响很大,粒度越小,TDS的溶解释放速率越快,浸泡液中TDS含量值越大。在浸泡的初期(0～1 h),TDS值随煤矸石风化物粒径越小,浸出液中TDS值越大。从3 h开始,浸泡液中TDS值呈现出TDS<0.25 mm>TDS1～2 mm>TDS0.25～0.5 mm>TDS0.5～1 mm>TDS>2 mm的变化规律。

2.5.2 固液比的影响

分别称取1～2 mm粒度的煤矸石样品100.0 g 4份,分别置于500和1 000 mL烧杯中,按照1∶3,1∶5,1∶10,1∶15加入模拟雨水(模拟淮南雨水pH=6.8),玻璃棒搅拌均匀后(后期间隔30 min搅拌一次),静置,用保鲜膜密封烧杯口。按照时间节点,测定TDS值。如检测到TDS值基本不变时,可提前结束本实验。

由图4可知,不同的固液比对煤矸石风化物中TDS的溶解释放有着重要影响,在浸泡的初期(0～1 h),不同固液比浸泡液中TDS值变化不大,从1 h后,浸泡液中TDS值变化幅度比较大,呈现出TDS1∶5>TDS1∶3>TDS1∶15>TDS1∶10的变化规律,其中固液比1∶5和1∶3时,煤矸石风化物中TDS溶解释放速率快。

2.5.3 酸度的影响

一般地区酸雨的pH值不小于5.6[25],淮南地区雨水pH值为6.8～6.9。因此,模拟大气降水(使用优级纯硝酸和超纯水配置)进行浸泡实验。 分别称取通过1～2 mm粒度的煤矸石样品70.0 g 4份,固液比1∶5,分别置于500 mL烧杯中,加入不同酸度水样,玻璃棒搅拌均匀后,静置,用保鲜膜密封烧杯口,贴上标签。按照时间节点,测定TDS和pH值。如检测到TDS值基本不变时,可提前结束本实验。

由图5可知,浸泡液的酸度对煤矸石风化物中TDS的溶解释放有着重要影响,总体上在不同酸度浸泡下,煤矸石风化物呈现出TDS5.6>TDS6.8>TDS6.0>TDS6.4,pH值在6.0～6.8,对TDS值影响不大,但是当pH值为5.6时,浸泡液中TDS值最大。雨水pH小于5.6即为酸雨,因此,在酸雨区域,酸雨的大量形成会加速煤矸石风化物中TDS值得溶解释放,应引起足够重视。

2.5.4 温度的影响

郑永红等[26]对潘一矿复垦土壤温度变化进行了长期监测,冬季最低达到2 ℃,夏季最高达到35 ℃。因此,参照夏季最高气温,地面雨水温度变化范围设定为2～35 ℃,模拟温度对煤矸石风化物中TDS溶解析出影响。分别称取通过不同粒度的煤矸石样品50.0 g 5份,加入冰水,固液比1∶5,分别置于500 mL烧杯中,玻璃棒迅速搅拌均匀后,放入水浴恒温振荡器(SHZ-82A)中,开始记录浸泡液和TDS变化值,后间歇搅动。

利用SPSS软件对测得浸泡液温度值(x)和TDS值(y)进行回归曲线估计,描述两者之间的变化关系。结果表明不同粒度煤矸石浸泡液TDS值和温度值之间各类函数拟合,指数函数拟合效果最好,ANOVA 方差分析的 P 值均小于 0.001,见表5。因此,对指数函数求一阶导数,用来表征温度对TDS溶解释放速率大小影响。以x=30 ℃为例,根据导数的几何意义,相同的温度条件下,煤矸石粒度越小受温度影响TDS溶解释放速率越快。

3 探 讨

分析潘一矿复垦区土壤盐渍化水平,水平方向上距离煤矸石山脚处1和2 m处土壤盐分含量为轻度盐渍化水平,在垂直方向上0～20 cm深度土壤盐分含量为轻度盐渍化水平。土壤盐分过量是植物生长主要的胁迫因素[27]。因此,对于盐渍化土壤可以考虑利用盐生植物,特别是具有一定经济价值的盐生植物对盐分的吸收来改良土壤盐分浓度,不仅可以降低土壤盐分,也有助于促进当地的农业经济发展。郭洋等[28]研究了盐角草(Salicornia europaea)、盐地碱蓬(Suaeda salsa)、高碱蓬(Suaeda altissima)、野榆钱菠菜(Atripex aucheri Moq.)等4种一年生盐生藜科盐生植物,对3种主要盐胁迫离子的积累量高于其他离子。赵可夫等[29]研究了盐生植物盐爪爪(Kalidium foliatum (Pall.) Moq.)、盐地碱蓬(Suaeda salsa)、中亚滨藜(Atriplex centralasiatica)、西伯利亚白刺(Nitraria sibirica Pall)等4种盐生植物,结果表明土壤中Na+含量显著降低,土壤有机质和微生物总数有所增加。张立宾等[30]研究认为柽柳(Tamarix chinensis Lour.)一种耐盐能力很强的盐生植物,其耐盐能力在25 g/kg左右,耐盐极限为35 g/kg左右,能够有效地降低土壤表层含盐量,增加土壤有机质含量,提高土壤中N,P,K的含量。樊华[31]研究了15种常见园林绿化植物,通过存活阈值和耐盐指数进行综合评价,结果表明油松(Pinus tabuliformis Carrière)、爬地柏(Sabina procumbens(Endl.)Iwata et Kusaka)、雪松(Cedrus deodara (Roxb.) G.Don)和七叶树(Aesculus chinensis Bunge)的耐盐性最强,适合在盐分较高的土壤中。熊亮[32]开展了植物耐盐田间试验,结果表明,乔木中的香槐(Cladrastis wilsonii Takeda)、红花刺槐(Robinia hisqida)、旱柳(Salix matsudana Koidz)、合欢(Albizia julibrissin Durazz.)、白腊树( Fraxinus chinensis Roxb )、火炬树(Rhus Typhina)以及灌木中的柽柳(Tamarix chinensis Lour.)、红叶石楠(Photinia x fraseri Dress)、木槿属(Hibiscus Zhu.)、紫穗槐(Amorpha fruticosa Linn.)、紫荆(Cercis chinensis)、伞房决明(Cassia corymbosa)、悬铃花(Malvaviscus arboreus Cav.)在5 g/kg甚至以上的盐土环境生长良好。盐生植物是一类良好的吸盐植物,适合作为盐碱地改良的优良材料。

另外,潘一矿复垦区土壤盐渍化的治理也可以实施工程措施,如施用土壤盐碱改良剂或在煤矸石山脚周围开沟引流减少雨水径流对周边土壤的污染。

4 结 论

(1)空间分布上,复垦区土壤的盐分含量均值略高于土壤背景值,且水平分布上在煤矸石山周边4 m范围内,土壤的盐分含量受到了煤矸石山淋溶运移等作用的影响较大,距离煤矸石山脚1和2 m处土壤盐分含量分别是土壤背景值的3.0和2.1倍。土壤盐分含量垂直分布特征上,土壤盐分含量均值在垂直方向上呈V字型分布。

(2)土壤盐分组成中阳离子主要为K++Na+,阴离子主要为土壤盐分组成特征以NaHCO3为主。LSD 检验表明不同深度之间同一盐基离子含量显著性差异不大。水平方向上距离煤矸石山脚处1和2 m处为轻度盐渍化水平,在垂直方向上0～20 cm深度土壤盐分为轻度盐渍化水平。

(3)煤矸石风化物静态淋溶实验表明,粒度越小,TDS的溶解释放速率越快,浸泡液中TDS含量值越大;不同固液比浸泡液中TDS值变化幅度比较大,呈现出TDS1∶5>TDS1∶3>TDS1∶15>TDS1∶10的变化规律;在不同酸度浸泡下,煤矸石风化物呈现出TDS5.6>TDS6.8>TDS6.0>TDS6.4的变化规律;相同的温度条件下,煤矸石粒度越小受温度影响TDS溶解释放速率越快。

(4)煤矸石的堆存过程中对周边土壤盐分含量的空间分布上出现了迁移富集趋势,并出现轻度盐渍化的现象。出现盐渍化的土壤可以考虑使用盐生植物进行修复,特别是具有景观功能的盐生植物。另外,酸雨、风化等因素也会加速煤矸石风化物中盐分的溶解和释放,对周边土壤造成污染,应引起足够重视并采取防范措施。

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