随页岩气采出，孔隙压力降低、有效应力增加，气体从基质中解吸出来，发生基质收缩变形。采用CO2注入增产措施[1-2]，将导致有效应力增加，页岩吸附CO2置换出CH4，发生基质吸附膨胀变形。以上两个过程都极大影响页岩渗透率。准确预测出页岩气开采及CO2注入增产过程中渗透率演变规律，对于我国页岩气开采具有重要的理论和实际意义。
页岩渗透率受温度、应力、孔压、孔隙率等多重因素影响，其演化规律极为复杂。研究者认为渗透率与有效应力满足指数函数关系[3-5]。而吸附/解吸对渗透率的影响，研究者多通过应变的方式进行考虑，认为吸附膨胀变形与孔隙压力的关系符合Langmuir方程[6-8]。目前，页岩渗透率模型研究多采用理论推导与试验相结合的方法，建立的渗透率计算公式只能用于计算某一特定应力状态下的渗透率，不能预测页岩气开采或CO2注入增产过程，由于孔压变化和基质收缩/膨胀等引起的渗透率变化规律[9]。且已有渗流模型通常只考虑有效应力和吸附/解吸的影响，忽略了滑脱效应对渗透率的影响，如经典的P&M模型[10]和S&D模型[11]等。试验结果表明，在低孔压下，低渗气藏气体渗流滑脱效应对渗流流量的贡献率高达57.2%[12]，忽略滑脱效应影响将给渗流模型带来严重偏差。因此，关于页岩渗流模型还有待进一步深入研究。国内外学者对温度与渗流关系也做了大量研究，于永江等[13]对型煤进行温度渗流试验认为，随温度升高，气体渗透率减小;PERERA等[14]研究发现在低孔压下温度对渗流影响较小，而在高孔压时，渗透率随温度升高而增加;李志强等[15]认为在低有效应力下，渗透率与温度呈正指数关系，而在高围压下，两者呈负指数关系;WANG等[16]则将温度对CH4渗透率影响分为两个阶段，在低孔压时2者呈负相关
关系，高孔压时2者呈正相关关系。现有研究主要针对温度对CH4渗透率影响，且各学者得出的研究结论差异较大。为此，笔者开展了不同温度和孔压下的He和CO2渗流试验，揭示了孔压及温度对气体渗流的影响机理，并建立了相应理论模型，为页岩气开采及CO2注入增产技术提供理论基础。
1 试验方法
1.1 试样准备
页岩样品取自长宁—威远国家级页岩气示范区。该地区页岩的矿物组分以石英、方解石、黏土矿物为主，其中脆性矿物含量46.47%，黏土矿物含量24.68%。样品取芯方向为地层层理方向。样品采集后通过岩石切割机将样品加工成φ50 mm×100 mm的标准试件，并通过磨石机对试件端面进行光滑处理。样品孔隙率为2.3%，TOC含量为2.875%;通过拉曼光谱激光检测获得样品波形图(图1)，利用峰值间距计算得到岩样5组测试的Ro分别为:3.47%,3.72%,3.46%,3.48%和3.63%;通过XRF测试分析得到样品元素结果见表1。
图1 拉曼光谱图像
Fig.1 Raman spectroscopy
表1 XRF页岩元素组成比例
Table 1 Element composition of Shale
%
1.2 试验程序
渗流试验在重庆大学Rock 600-50 HT PLUS型多功能岩石三轴试验机上进行(图2)。该实验系统由围压、轴压和孔隙流体压力3个自动伺服装置组成，可自动监测应力、位移、孔压等数据。最大围压可达到60 MPa，最大轴向压力为1 000 kN，最大孔隙压力为40 MPa，温度加载范围为常温～90 ℃。
图2 岩石三轴渗流实验装置
Fig.2 Triaxial seepage system for rock
由于页岩岩芯渗透率极低，故采用瞬态法进行渗流试验[17]。通过纪录试件上下游孔隙压差，渗透率采用下式进行计算[18-19]:
pu-pd=Δpe-θt
(1)
(2)
式中，k为试样的气测渗透率;pu和pd为别为上、下游孔隙压力;Δp为上游容器瞬时流体压力增量;Vu和Vd分别为上、下游容器体积;Cf为流体压缩系数;A为试样的横截面积;l为试样长度;μ为气体动力黏度系数，μ与温度T的关系可用萨特兰公式进行计算:
(3)
式中，μ0为15 ℃时的气体黏度;B为与气体种类有关的常数。
为探讨孔压、围压及温度对页岩渗透率影响，分别采用He和CO2气体进行渗流试验，并制定以下试验方案:① 保持围压、轴压不变，进行常温条件下，孔压分别为2,3，4,5 MPa下的He和CO2渗流试验;② 保持孔压、轴压不变，进行试验温度分别为20，35，45，55，65 ℃下，围压分别为10～20 MPa下的CO2渗流试验，围压梯度为2 MPa。为避免CO2出现相变问题，温度渗流试验时，孔压控制在4 MPa。上述试验方案选取同一岩块上的2个标准岩芯样品(1号页岩和2号页岩)进行重复性试验，具体步骤:
(1)将岩样真空处理后装入试验仪器，施加轴压、围压至预定值，待应力稳定后，打开He气瓶，施加第1级孔压。
(2)迅速增加上游孔隙压力，进行He脉冲渗流试验，监测压差变化规律。
(3)上、下游压差平衡后，施加孔压至下一级预设压力，并重复步骤(2)，直至完成所有He气压力下渗流试验。
(4)卸载岩样并对其进行真空处理，重复步骤(1)～(3)以进行CO2渗流试验。
(5)完成CO2渗流试验后，对同一岩样进行不同温度的渗流试验。
由于页岩渗透率极低，渗透压差平衡时间较长，故笔者假定孔压渗流试验时，页岩的吸附平衡达到稳定状态。
2 孔压渗流影响机理及模型
2.1 孔压渗流试验结果
图3为1号和2号页岩在He和CO2的孔压-渗流曲线。由图3可知，吸附气体和非吸附性气体的渗透率表现出不同的变化趋势。对于非吸附性气体He，渗透率与孔压呈正相关关系，而对于吸附气体CO2，渗透率随孔压增加先下降再上升，这与WANG[20],LI[21]等试验结果变化趋势一致。
图3 He和CO2的孔压-渗流曲线
Fig.3 Relationship of permeability and pore pressure with He and CO2
气体在致密多孔介质中流动时，其滑脱效应不能被忽略[22-23]。通过Klinkenberg模型，滑脱效应可由式(4)进行计算:
(4)
式中,k0为绝对渗透率;pt为平均孔隙压力;b为滑脱因子，其计算式[24-25]为
(5)
其中,c为常数;w为岩体孔隙半径;R为气体常数;M为分子质量。对于He和CO2，其滑脱因子计算式为
(6)
(7)
联合式(6)和(7)，得到
(8)
其中，b(He)可通过恒定有效应力条件下的He渗流试验确定。为定量分析滑脱效应对CO2气测渗透率的影响，定义滑脱效应贡献率η的表达式为
(9)
表2为滑脱效应对CO2气测渗透率的贡献率。由表2可知，滑脱效应对气测渗透率影响较大，在低孔压时滑脱贡献率最高达到37.8%，且随孔压增大，其影响逐渐减弱。
表2 滑脱效应对渗透率的贡献率
Table 2 Contribution rates of the gas slippage to permeability
%
综上，渗透率的影响因素有滑脱效应、有效应力及基质吸附变形。其渗流演变的影响机制为
(1)由Klinkenberg滑脱模型可知，随孔压增大，滑脱效应减小，渗透率降低;
(2)随孔压增大，有效应力减少，导致岩体压缩量变小，裂隙开度增大，从而增加渗透率;
(3)由Langmuir吸附模型可知，随孔压增大，吸附量在初期增长较快，达到平衡压力后，逐渐趋于平缓。而基质吸附膨胀减小裂隙开度，从而导致渗透率减少。
在非吸附性气体He渗流条件下，其影响因素主要为前2者，渗透率随孔压增大而增大(图3(a))。对于吸附气体CO2，存在一个孔压临界值，低于该临界值时，滑脱效应和基质吸附膨胀作用占主导地位，渗透率随孔压增大而减少;高于该临界值时，有效应力占主导地位，渗透率随孔压增大而增大(图3(b))。
2.2 渗流模型
由孔压渗流试验结果可知，滑脱、有效应力、基质吸附膨胀共同控制页岩的渗流演化特征。为此，将渗透率表述[24]为
kgt=k0+Δksli+Δkeff+Δkshr
(10)
式中，k0为初始渗透率;Δksli，Δkeff，Δkshr分别为滑脱效应、有效应力及基质吸附变形引发的渗透率增量。
2.2.1 滑脱效应的渗透率增量
通过Klinkenberg模型，滑脱效应的渗透率增量可通过下式进行计算:
(11)
2.2.2 吸附/解吸作用的渗透率增量
WANG等[25]假定基质吸附变形不改变岩体总体积，孔隙度φ的计算式为
φ=φ0-εs
(12)
式中，φ0为初始孔隙度;εs为基质吸附/解析诱发的体积应变，其计算式满足Langmuir关系[6]
(13)
其中，εL和pL分别为Langmuir应变和压力。渗透率与孔隙度关系满足
(14)
将式(12)和(13)代入式(14)，得到
(15)
2.2.3 有效应力作用的渗透率增量
MCKEE[4],CHEN[5],SHI[11]和CONNELL[26]等研究认为，渗透率与有效应力间满足
k=k0e-3Cf(σe-σe0)
(16)
在外荷载不变下，随孔隙压力变化，有效应力为
σe-σe0=σc-pt-(σc-p0)=p0-pt
(17)
式中，Cf为孔隙压缩系数;σe和σe0分别为孔压pt时的有效应力和初始有效应力;σc为围压;p0为初始平均孔压。
将式(17)代入式(16)，得到
Δkeff=k0e-3Cf(P0-Pt)-k0
(18)
综上，结合式(10)，(11)和(18)，非吸附性气体的渗透率模型为
(19)
结合式(10)，(11)，(15)和(18)，吸附气体的渗透率模型为
(20)
采用本文CO2试验数据对孔压渗流模型进行验证。模型参数b，φ0和pL可通过试验确定，其余模型参数由渗透率数据拟合确定。图4为本文试验数据和理论计算曲线对比图。由图4可知，试验数据和模型拟合曲线吻合较好，说明本文的渗透率模型能较好的预测出有效应力、吸附及滑脱作用对渗透率的影响。
图4 不同孔压下试验数据与理论计算值比较
Fig.4 Comparison of experimental results with analytical results under variable pore pressures
3 温度渗流影响机理及模型
3.1 温度渗流试验结果
图5为2号页岩在不同围压、温度下的CO2渗流试验结果。由图5可知，温度对渗透率影响较大，不同围压下的渗流-温度曲线变化趋势相同，即随温度升高，渗透率先下降再上升，这与前人的一些试验结果有所不同。于永江[13]、李志强[15],WANG[16]等通过煤样渗流试验发现，在低孔压(或高围压)下，渗透率会随温度升高而降低。这是由于煤岩中渗透率较大，几乎不存在滑脱效应。而页岩渗透率极低，滑脱效应不可忽视。式(5)表明，随温度升高，滑脱因子b值呈非线性增长，从而导致渗透率随温度升高出现上升的现象。同时，围压越低，温度影响越大。如在10 MPa围压下，温度由35°上升至45°时，渗透率下降53.7%;温度由45°上升至65°时，渗透率上升40.2%。而在20 MPa围压下，温度在35°至45°间，渗透率下降20.5%;在45°至65°时，上升9.7%，均小于10 MPa围压的变化率。在同一温度下，围压越大，渗透率越小，这与前人试验结果一致[17,19]。
图5 温度对渗透率影响(2号页岩)
Fig.5 Effect of temperature on permeability (No.2 Shale)
温度主要通过以下几个因素影响渗透特性:① 由热力学知识可知，温度升高，基质颗粒体积膨胀，导致孔隙和裂隙空间减少，阻碍气体流动。② 由分子动力学可知，气体分子均方根速度和平均自由程随温度升高而变大，气体扩散速度加快，从而导致渗透率增加。③ 对于吸附气体，温度升高，气体吸附性能降低，基质吸附膨胀变形变小，孔隙和裂隙空间增加，渗透率增大。④ 温度升高，滑脱效应增强，从而导致渗透率增大。因此温度影响下页岩渗透率可分为两个过程:在低温下，气体吸附能力较强，基质吸附膨胀和升温颗粒体积膨胀占渗透率影响的主导地位，渗透率随温度增加而下降。在高温条件下，气体吸附能力减弱，基质吸附膨胀变小，分子热运动加剧，滑脱效应增强，导致渗透率随温度升高而增大。
根据式(5)，不同温度下的滑脱因子比值为
(21)
结合式(11)和式(21)，得到温度T时滑脱引起的渗透率增量:
(22)
其中，下标“0”和“T”分别为初始状态和温度T时的状态。由式(9)和式(22)计算出不同温度下滑脱效应对渗透率的贡献率，见表3。由表3可知，随温度增加，滑脱效应对渗透率的贡献率逐渐增大，而围压增大，滑脱效应贡献率有所减小。
表3 不同温度下滑脱效应对渗透率的贡献率
Table 3 Contribution rates of the gas slippage to the gas permeability under variable temperatures %
3.2 变温渗流模型
温度升高引起页岩颗粒体积膨胀，温度应变可表示为
εij=αtΔTδij
(23)
其中，i，j分别取x，y，z;αt为页岩的线膨胀系数;ΔT为岩样变温;δij为克罗纳尔符号。温度引起的页岩体积膨胀应变为
εVT=3αtΔT
(24)
温度升高后页岩的孔隙率可表示为
φ=φ0-εs-εVT
(25)
当考虑温度吸附影响时，QU等[27]推导了Langmuir压力与温度的函数:
(26)
其中，pL0为初始Langmuir压力，Cp为热容。对于升温过程，且pL>pL0，式(26)括号内符号为负;对于降温过程且pL<pL0，括号内符号为正。
将式(22)，(25)和(26)代入式(10)得到变温过程的渗流模型为
(27)
采用围压10 MPa下的不同温度渗流试验结果对模型进行验证，图6为2号页岩试验结果与理论结果对比图，由图6可知，实验值与理论值吻合较好，验证了模型的准确性与适用性。
图6 不同温度下试验数据与理论计算值比较(围压10 MPa)
Fig.6 Comparison of experimental results with analytical results under variable temperatures (confining pressure 10 MPa)
4 结 论
(1)孔压通过改变岩体有效应力、吸附/解吸及滑脱效应影响页岩渗透率。在非吸附性气体下，渗透率与孔压呈正相关关系;在吸附气体下，存在孔压临界值，低于该临界值时，渗透率随孔压增大而减少;高于该临界值时，渗透率随孔压增大而增大。
(2)滑脱效应对页岩气测渗透率影响较大，且随孔压降低，其影响逐渐增强，在低孔压时滑脱贡献率最高达到37.8%。
(3)温度升高，滑脱效应增强。受基质热膨胀、滑脱效应及吸附作用影响，页岩渗透率随温度升高先下降再上升，表现出两阶段特征。
(4)分别建立了孔压、温度作用下的渗流模型，并通过本文试验数据进行了验证。
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