煤炭地下气化是煤层原位化学转化的重要方式[1]。其工艺过程是从地面向煤层钻井，在煤层中构建气化炉，通过从地面注入空气或氧气，对地下的煤层进行有控制的燃烧与气化，经历煤的氧化、还原及热解过程生成可燃气体排出地面[2-3]。煤炭地下气化作为传统采煤技术的重要补充，现阶段特别适用于低品位煤层、不可采煤层以及深部煤层的开采与利用[4-5]。
与地面气化不同，煤炭地下气化的析气反应包括沿气化通道轴向的煤气化过程以及沿气化通道径向在煤壁内的煤气析出过程[2]。随轴向及径向反应的进行，燃空区不断扩展[6]。当气化通道截面扩展到一定程度时，沿通道流动的自由氧逐渐增加，而消耗于两侧煤壁燃烧的氧量不断下降，通道中的煤气二次燃烧反应加剧，煤气品质下降，这时需采用移动注气重新创造气化反应条件[7]。因此，地下气化工作面的径向扩展参数是气化工艺调控的重要基础。它决定了气化采煤的条带宽度，也是气化炉多炉布置的依据[8]。气化面径向扩展的宽度取决于煤层的渗透性、深度、厚度、气化压力以及气化工艺等。
目前气化面的探测研究主要采用地球物理间接测量方法，如氡测量法、瞬变电磁法等[9-10]，本文针对我国首个钻孔式地下气化炉，在距气化面径向不同距离的位置，采用直接钻探法进行探测，并对煤、岩、半焦、灰渣样品进行了取样，取样深度从煤层顶板延伸至煤层底板。通过对煤层样品的表征及综合分析，获取了气化面探测综合形貌图，可望为地下气化工作面的探测及控制提供科学依据。
1 钻孔取样探测
1.1 气化区煤田地质概述
煤炭地下气化现场位于中国内蒙古乌兰察布玫瑰营煤田。地表大部分被第四系地层覆盖，西部及东北部有少量第三系玄武岩裸露。煤层无出露，为掩盖式矿床。依据地表及钻孔所获得的资料，对地层由老至新的描述[11]如下:
1.1.1 中太古界集宁(岩)群下部
该区域为煤系地层的基底，地表未出露，距离地表深度202.95～565.25 m，相对高差约362.3 m，表现为山间盆地基底不平。岩层主要构成为混合岩化花岗岩、石榴子石片麻岩及石榴子石角闪片麻岩，岩石具不同程度蚀变(碳酸盐化、高岭土化等)。
1.1.2 古近系渐新统呼尔井组
可分为两个岩性段:下段(含煤地层)为区内主要煤系地层，直接覆盖在基底上，地表未出露。钻孔岩芯可见腹足类及植物化石。岩层主要构成为浅灰和深灰色粉砂岩，泥岩主要有中细粒长英砂岩、中粗粒长英砂岩，层间夹薄层粗砂岩及砂砾岩。其煤矸多为深灰和灰黑色含炭屑泥岩。平均厚度约40.80 m，局部见底砾岩。与下伏地层不整合接触。上段，该地层主要由紫红色、灰黄色、杂色粉砂岩和中-粗长石石英砂岩组成，局部见中砾岩或角砾岩，平均厚度约171.19 m。与下伏地层整合接触。
1.1.3 新近系中新统汉诺坝组
该区域可分为上部、中部和下部，上部为灰褐色气孔状玄武岩、铁灰色玄武岩;中部为泥岩，局部为粉砂岩、泥岩互层(未见动植物化石);下部为紫红色、灰褐色气孔状玄武岩，局部为灰绿色致密块状玄武岩。该区域的平均厚度为63.80 m。与下伏地层不整合接触。
1.1.4 第四系全新统
该区域的上部腐植土层构成，局部有薄层残坡积层，多为砂土层及砂砾石层，平均厚度约为5.2 m，与下伏地层不整合接触。
气化试验区煤层的平均深度为280 m，平均厚度12 m，倾角为5°。试验区地层综合柱状图如图1所示。煤层的顶板由粉砂岩和深灰色碎屑状的有机碳质泥岩构成，底板由花岗岩和片麻岩基底的泥岩构成。
图1 地层综合描述
Fig.1 Geological log of the coal field
1.2 气化炉及气化试验描述
地下气化试验炉剖面如图2所示，由1个定向钻孔与3个垂直钻孔组成，定向钻孔和垂直钻孔在煤层中通过靶点实现对接。定向钻孔主要用作进气孔，注入空气或氧气，Y4号为出气孔，气化过程产生的粗煤气由此排出。Y2号和 Y3号为辅助钻孔，主要功能是移动供风。该气化炉于2007年10月点火成功，2009年1月闭炉。气化炉在运行过程中，主要进行了空气连续气化试验，掌握了空气作为气化剂的气化炉运行状态及气化规律。
图2 煤炭地下气化试验炉剖面示意
Fig.2 Profile of underground coal gasifier
1.3 钻探取样
气化炉钻孔探测研究于2015年8月进行，距离气化炉闭炉79个月。选择气化工作面径向扩展方向不同位置进行直接钻孔探测。氡气测量地球物理探测方法初步探测结果显示，1号探测孔位于气化区范围，2号探测孔可能位于气化面径向扩展的边缘区域，3号探测孔位于未扰动区域。3个探测孔与主气化工作面的相对位置如图3所示。
图3 探测孔位置示意
Fig.3 Location of the position of the exploration boreholes
从地表经破碎区到地下气化炉的底板区域进行了地质钻探，从煤层的直接顶岩层开始直到煤层底板区域进行了煤、岩、半焦及灰渣样品的采集。钻探取出的探测孔样品，用保鲜膜将其进行包裹保存，并记录样品的深度，取芯样品如图4所示。
图4 探测钻孔取样样品
Fig.4 Samples through the exploration drilling boreholes
首先对取芯获取的煤岩样品进行了直观的观察与描述，然后选取代表性样品进行了详细分析与研究。分析样品的相对位置及编号如图5所示。根据样品采集的直接观察形貌及纵向位置，将1号,2号和3号探测孔样品人为划分成顶板区域、疑似燃空区(因为不确定每个探测孔是否发生了气化反应，以及反应进行到什么程度，因此称疑似燃空区)和底板区域。顶板区域指气化煤层的直接顶，是理论上受气化反应直接影响的岩层;疑似燃空区即初步断定是煤层所在的位置，发生气化反应的区域;底板区域是煤层下方紧邻的岩层，气化炉的直接底，是理论上气化炉气化反应的下边界。
图5 探测孔样品相对位置及编号
Fig.5 Position and number of the samples
1.4 样品表征与分析
1.4.1 灰分分析和元素分析
将所采集的煤、岩、焦、渣样品，分别进行灰分分析和元素分析。元素分析采用方法为GB/T 31391—2015，灰分分析参考GB/T 212—2008。
1.4.2 XRD和SEM-EDS分析
首先将所采集的煤、岩、焦、渣样品进行预处理。参考四分取样法进行取样，将部分样品进行破碎处理后，放入鼓风干燥箱将其烘干至恒重，用玛瑙碾磨并粉碎后过200目筛(<75 μm)。
将预处理后的样品采用X射线衍射仪(XRD,D/Max 2500v/pc,Rigaku,Japan)进行分析，测试条件:2θ角度范围，2.6°～81°;间隔0.01°，扫面速度，8°/min。将得到的测试结果利用软件Jade 6.0进行定性分析，确定样品中的矿物组成。
将预处理后的样品取少量放在导电胶上，并在表面进行喷金处理。采用扫描电镜(SEM,JSM-6510A,Japan)结合X射线能谱仪(EDS,Japan)分析样品中矿物质形貌以及元素分布等。
2 结果与讨论
2.1 煤层气化状况分析
通过对样品的灰分分析和元素分析，可以识别样品的组成，并判断地下气化过程煤的燃烧及气化状况。3个探测孔样品的灰分分析和工业分析结果见表1。
表1 1～3号探测孔样品灰分分析及元素分析
Table 1 Ash content and ultimate analysis of Nos.1-3 samples %
1号探测孔位于设计的气化区范围内，距中心气化面(沿煤层定向钻孔)的距离为4 m。由表1可知，深度274～282 m的疑似燃空区样品，其中碳含量由原煤的60%左右下降到10%左右，而灰分含量由12%左右升高到79%左右，表明大部分碳发生了转化，该区域煤层发生了较为完全的气化反应。硫元素含量的变化较为异常，出现了升高的现象，可能是由于气化过程析出的硫化物，在反应通道中与含钙矿物进一步反应，以硫化物或硫酸盐的形式沉积下来[12]。与2号和3号探测孔样品相比，氮元素含量也有所降低。由于煤层本身分布的不均匀，以及深部破碎地带取样难度较大，煤、岩、渣样品会有混杂。但总体可以推测，1号探测孔处于地下气化燃空区位置。
由表1可知，2号探测孔疑似燃空区样品的煤质变化不尽相同，上部样品2-21与1号疑似燃空区样品的灰分分析及元素分析结果接近，推测2-21样品为气化灰渣。下部样品2-22，样品的碳含量约为30%，灰分含量为40%，说明此处煤样受到热的影响，但碳的转化率较低，气化反应不完全。同时可以推测该区域的气化工作面在由1号探测孔向2号探测孔扩展的过程中向上发展，导致煤层上部发生了气化反应，而下部只是受到了热的扰动，该孔位区域已接近地下气化反应径向扩展的边缘。
由表1可知，3号探测孔煤层样品中碳和氢的含量与原煤相比基本没有发生变化，表明该区域没有受到地下气化反应的扰动及其热影响。但该区域硫元素含量偏低，这是由于煤层分布不均造成的。
2.2 特征矿物质组成变化
煤层在地下经历了高温气化反应，伴随矿物质的演变和特征矿物质的生成[13]。通过样品的矿物质组成变化分析，可以推断煤层经历的反应工况[14]。因此，采用XRD分析对采集样品进行了矿物组成分析，同时借助扫描电镜(SEM-EDS)进行了验证，并观察了矿物质的显微形貌[15]。
2.2.1 1号探测孔煤层样品矿物质组成变化
1号探测孔疑似燃空区样品及原煤的XRD分层析结果如图6所示。
图6 1号探测孔样品的矿物组成
Fig.6 Mineral composition of No.1 sample
Q—Quartz;M—Muscovite;K—Kaolinite;A—Anorthite;T—Tridymite;P—Pyrite;Ca—Calcite
1号探测孔疑似气化灰渣样品 1-23的XRD结果中检测到了钙长石，钙长石为煤气化的特征产物[16]。煤中无机矿物高岭石[Al2Si3O5(OH)4]在327 ℃左右失去结晶水，转化为偏高岭石[Al2O3·SiO2]，之后在827 ℃左右进一步分解成Al2O3和SiO2[17]，转化关系如式(1)所示:
Al2O3+2SiO2
(1)
在1 100 ℃左右偏高岭石可以与氧化钙继续反应生成钙长石，如式(2)所示:
(2)
在样品的显微观察中(图7,表2)也发现了钙长石的存在。
图7 1号探测孔气化灰渣样品中的钙长石
Fig.7 Anorthite in the exploration samples from No.1 borehole
表2 钙长石EDS定量结果
Table 2 EDS quantitative results of anorthite in No.1 borehole %
原煤样品的峰图上有明显的白云母(KAl2[AlSi3O10](OH)2)峰，而所有疑似气化灰渣样品均没出现该峰。疑似灰渣样品SEM-EDS分析发现了正长石(图8,表3)，而正长石通常是钾长石在500～800 ℃时形成的矿物质晶体的另一种形式，它们是由煤中白云母发生高温分解及转化的产物，转化过程[18]如式(3)所示。
KAl2[AlSi3O10](OH)2→
K[AlSi3O8]→K[AlSi3O8](单斜晶)
(3)
图8 1号探测孔疑似气化灰渣样品中的正长石
Fig.8 Orthoclase in the exploration samples from No.1 borehole
表3 正长石EDS定量结果
Table 3 EDS quantitative results of orthoclase No.1 borehole %
石英(Quartz)按晶体结构的不同可分为石英、鳞石英(Tridymite)、方石英及熔融石英。所有样品均含有石英，且为含量最多的矿物相。不同石英在高温下的转化关系[19]如式(4)所示。在疑似燃空区灰渣样品中同时检测到石英和鳞石英，表明该位置的煤样经历了870 ℃以上高温，导致石英晶型发生了转变。
石英
磷石英
方石英
(4)
此外，在疑似灰渣样品中发现了煤中特有的矿物质黄铁矿(Pyrite)，黄铁矿一般在温度超过327 ℃时开始分解[20]，这很有可能是采样过程中混入了未反应的煤粒。该钻孔位置的岩石样品XRD分析都没出现黄铁矿的峰，说明疑似灰渣样品来自于煤层层位。
结合1号探测孔灰分分析和元素分析，可以确定该孔位经受了高温反应并发生了矿物质的演变，1号探测孔疑似燃空区样品为气化灰渣样品。
2.2.2 2号探测孔煤层样品矿物质组成变化
2号探测孔样品及原煤的XRD分析结果如图9所示。
图9 2号探测孔样品的矿物质组成
Fig.9 Mineral composition of No.2 sample
Q—Quartz;M—Muscovite;K—Kaolinite;A—Anorthite;T—Tridymite;P—Pyrite;Ca—Calcite
由图9可知，2号探测孔的煤层样品2-21中检测到鳞石英(鳞石英为870 ℃高温下石英转变矿物)，表明此处煤样受到高温作用，但没有检测到高温特征矿物质如钙长石的存在，反映此处的反应温度没有达到1 100 ℃。而煤层2-22中没有发现高温特征矿物质的生成。
煤层样品2-22中存在较强的黄铁矿衍射峰，而在样品的显微观察中(图10)也发现树叶状的碳颗粒和球状的黄铁矿，表明该处煤层特征仍为低变质的褐煤，没有经历过热影响及高温气化过程。结合2号探测孔灰分和元素分析，可以推断，2号探测孔处于气化炉的边界，上半部分煤层经历了870 ℃ 以上高温热解反应，而下半部分煤层未受高温影响。
2.2.3 探测孔顶板和底板岩样矿物质组成变化对比分析
1号和2号探测孔的直接底板与原始煤层直接底板样品的XRD分析结果对比如图11所示，可知底板岩样的矿物成分相似，主要以石英、白云母、高岭石为主，底板区域岩石样品气化前后没有出现明显的矿物相变化。
图10 2号探测孔煤层样品碳颗粒和球形黄铁矿
Fig.10 Carbon particle and pyrite from No.2 borehole
对比两个探测孔直接顶板岩石样品XRD结果(图12)，在1号顶板样品1-14检测到钙长石，因此推测1号探测孔的直接顶泥岩经历1 100 ℃以上的高温，而2号探测孔直接顶板没发现高温矿物，没有经历类似1号探测孔的高温环境。探测孔顶板和底板岩样的矿物质组成对比，表明煤层直接顶板经历的温度高于直接底板，高温反应区煤层顶板受到显著影响。
2.3 燃空区形貌分析
对探测钻孔机械取出的燃空区物质及顶底板区域样品进行直观形貌观察，可用于辅助判断燃空区的形貌及地下气化炉的燃烧状况。对3个探测孔的垂直深度和岩性描述如图13(a)所示，可知，位于1号探测孔顶板区域岩石的原始结构已被破坏，并出现了坍塌现象;燃空区位置样品质地松软，符合高温气化后的混杂状态;底板区域的样品结构保持完整。2号探测孔顶板区域没有发现坍塌现象，煤层上半部分呈混杂状态，下半部分煤层结构保持完整，底板结构保持完好;3号探测孔的岩层和煤层呈现规则的结构，没有受到扰动。
依据上述1号,2号和3号探测孔样品的综合分析，对气化燃空区进行了综合描述，如图13(b)所示。
图11 1号和2号探测孔煤层直接底岩样矿物组成对照
Fig.11 Comparison of mineral composition of coal seam floor samples from Nos.1 and 2 boreholes
Q—Quartz;M—Muscovite;K—Kaolinite
图12 1号和2号探测孔煤层直接顶岩样矿物组成对照
Fig.12 Comparison of mineral composition of coal seam roof samples from Nos.1 and 2 boreholes
Q—Quartz;M—Muscovite;K—Kaolinite;A—Anorthite
图13 钻芯形貌和燃空区探测形貌
Fig.13 Probe hole profile and detection profile of combustion cavity
在距离中心气化面4 m处的 1号探测孔，位于地下气化燃空区，根据矿物质的演变规律，可以推测该区域经历了1 100 ℃以上的高温环境并发生了气化反应;距离中心气化工作面17 m处的2号探测孔，位于地下气化炉燃烧的边界区域，同时也是气化炉的传热边界区域，邻近的煤层经历了不同的温度环境，上半部分煤层经历870 ℃以上的高温，下半部分煤层未受到高温扰动;在距离中心气化面27 m处的3号探测孔，煤层和岩层保持了原貌，没有受到热的扰动，气化面没有扩展到该区域。
3 结 论
(1)在距离主气化通道径向扩展4 m左右的位置，煤层经历了1 100 ℃以上的高温反应，气化后灰渣的残炭含量约为10%，煤层气化较为完全，发现了高温特征矿物钙长石，煤层的气化引起了上覆盖岩层的松动与坍塌。
(2)距离主气化通道径向扩展17 m左右的煤层位置，上部煤层经历了870 ℃以上的高温热影响，残炭含量约为10%，发现了高温矿物鳞石英。下部煤层未受到高温扰动。煤层顶板未发生变形。该区域煤层经历了不同的温度环境，是地下气化炉的气化边界区域，同时也是气化炉的传热边界。
(3)距离主气化通道径向扩展方向27 m处的煤层和岩层保持了原貌，该区域未受到扰动。
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