矿区土壤污染问题已成为目前环境污染领域的研究热点[1]。国内外许多学者针对矿区土壤重金属污染进行了大量研究。除金属矿外，煤矿区因成土母质、煤中伴生元素迁移、其它自然和人为因素影响等，煤矿区土壤重金属污染研究也受到越来越多的关注。国内学者对抚顺西露天矿、安徽宿州煤矿、淮南煤矿、龙口煤矿、北京大台煤矿、胜利露天矿、神府煤田、新疆准东煤田、贵州煤矿等开展了案例研究[2-22]。苏海民等(2014)对宿州市煤矿周边农田土壤重金属含量进行分析，发现随着距离增加，土壤污染程度下降[2]。崔龙鹏等(2004)分析了采矿活动对淮南矿区土壤重金属污染的贡献，并认为其具有累积性[3]。刘硕等(2016)研究发现龙口煤矿区土壤重金属综合污染程度较高，汽车尾气与煤炭燃烧是Pb的主要污染源，污水灌溉、工业活动是Cd，As，Ni和Cr的主要污染源[4]。刘衍等(2013)发现山东省邹城市北宿煤矿和鲍店煤矿周围土壤重金属Cr含量随着采样点距离增加呈现递减趋势[5]。李榜江等(2014)研究认为，贵阳市花溪区煤矿废弃地及周边农田土壤重金属(Cd，Pb，Cu，Zn和Cr)污染程度达到轻污染和中污染[6]。王丽等(2011)发现长期的煤炭开发、运输等活动已导致周围土壤受到重金属不同程度的累积性污染[7]。徐友宁等(2007)研究发现，大柳塔煤矿周边受到了一定程度的土壤重金属累积污染[8]。姚世厅等(2016)研究发现，以北京市土壤背景值为标准，北京市大台煤矿区7种土壤重金属(Pb，Cr，Cd，Zn，As，Cu，Hg)综合污染程度已经达到中度污染[9]。杨勇等(2016)以锡林郭勒胜利煤田西一号和西二号露天矿为研究对象，研究了矿区土壤重金属含量(Cr，Cu，Mn，Ni，Zn和Pb)的空间分布特征，发现露天开采对周围土壤重金属空间分布有影响，土壤重金属含量在矿区中心处最高，并向四周逐渐降低，并发现露天矿周边土壤重金属Cr，Cu，Mn，Ni和Zn来源趋向一致[10]。马从安等(2007)对胜利露天煤矿5号煤层上覆岩层重金属含量及赋存状态研究，发现重金属Cd的含量超标[11]。姚峰等(2013)研究发现，新疆准东煤田五彩湾露天矿Cu与Ni主要来源于土壤母质，与人为活动关系不密切，Zn具有多种来源[12]。刘世梁等(2016)对鄂尔多斯市伊金霍洛旗典型能源开发区土壤重金属进行分析，得出矿区周边土壤重金属含量大多超出当地背景值，且距离矿区越近的样点污染指数越高[13]。熊鸿斌等(2015)研究认为，淮南煤矿区土壤重金属含量随煤矸石距离远近而没有规律性变化，煤矸石露天堆放对矿区土壤的影响并不明显[14]。郑永红等(2013)研究认为，安徽淮南市潘一矿的矸石山和粉煤灰贮灰场对周边土壤造成了一定的重金属污染[15]。杨娅等(2015)[16]、张锂等(2008)[17]、王义心等(2008)[18]、魏忠义等(2008)[19]、贾英等(2013)[20]、林承奇等(2016)[21]、范明毅等(2016)[22]也分别对贵州、山西、河南、辽宁、江西等地的煤矿区露采场或矸石山周边土壤重金属污染程度、空间和时间累积、重金属迁移、土壤重金属来源等开展了研究。国外学者也开展了类似的研究，PANOV等(1999)对俄罗斯煤田周围土壤重金属研究表明，土壤中Hg，As，Pb，Zn和Cd含量超标[23]。QIAN等(2016)对湖南省苏仙区有色金属矿山周边土壤中As，Pb，Cu进行分析，得出在1 km缓冲区内随着距矿区距离增加重金属含量递减，重金属浓度的最大跌幅在2 km缓冲区左右[24]。TEIXEIRA等(2001)研究发现，巴西某煤矿区内受到了Pb，Cu，Ni，Fe和Zn等重金属污染[25]。BENHADDYA和HADJEL(2014)研究了阿尔及利亚表层土壤重金属污染空间分布特征，为研究区重金属防治提供了数据支持[26]。ARSLAN和CELIK(2015)应用地质累积指数法、富集因子法和单项污染指数法对土耳其某银矿周边土壤中As，Pb，Sb和Zn进行分析，认为附近土壤受到了人为扰动[27]。
草原地区土壤质量对牧区人民的生产和生活产生了直接或间接的影响[13]，重金属可通过迁移和长期暴露等方式影响畜牧产品质量和人类健康[28]。宝日希勒矿区地处呼伦贝尔草原核心地区，生态环境异常脆弱，煤炭开采造成的生态损害可能更加严重[29]，矿区及周边是否存在土壤重金属污染及土壤重金属空间分布特征，关系到生态脆弱区矿山开采与环境修复政策和草原生态保护政策制定，同时也是研究煤炭开发影响范围的参考指标之一。笔者通过野外采样、室内分析和定量统计等方法分析矿区采场周边土壤重金属含量并进行污染评价，在此基础上，应用GIS空间分析等方法研究重金属的空间分布特征并对其来源进行分析。一方面有助于揭示该区域土壤重金属污染程度、空间异质性及其成因，也丰富该领域的区域研究案例，对制定相应的防治措施具有重要意义;同时，也有助于从重金属污染视角研究煤炭开采影响的“类型”与“空间”边界，以作为全面、客观评价煤炭开采生态效应的有益补充。
1 研究区概况
宝日希勒露天矿位于内蒙古自治区呼伦贝尔市海拉尔区北部，东经119.89°～119.97°，北纬 49.31°～49.50°。气候类型属大陆性亚寒带气候，冬季严寒，夏季较热。据气象站多年观测，研究区全年主导风向为西北、西南，夏季还盛行东北风和东南风，年平均风速为3.5 m/s。宝日希勒规划矿区包括一号露天矿、二号露天矿和东明露天矿等。
宝日希勒一号露天矿共分为5个采区，合计储量为1 327.16 Mt，主要为褐煤。2000-10-10投入试生产，截至2017年正在开采区为二采区。首采区、二采区之外分布有工业场地，用地面积0.275 6 km2。包括正在使用中的工业场地以及废弃工业场地，主要位于项目区西南部，目前已经完成了绿化。除了首采区和二采区外，已破坏土地还包括外排土场，原用地类型均为草地。本文重点研究一号露天矿露采场周边土壤重金属污染程度及其空间分布特征。
2 材料与方法
2.1 采样点分布
本文研究目的是通过分析采场向外4 km范围内重金属含量在不同方向上随采场距离的变化特征，为判断采煤活动是否对采场外土壤重金属含量造成影响及影响边界的确定提供理论和数据支撑。依据研究目地和内容，结合研究区实际情况，制定土壤采样方案。为节省成本，采样阶段仅考虑方向和采场距离这2项空间位置因素。以宝日希勒一号露天矿采场为中心，从采场边缘向外沿西、西北、北、东北、东、南6个方向设置辐射状的调查样线。距采场边界0～2 km范围内采样间隔为200 m，2～4 km范围内采样间隔为400 m。如图1所示，共布设了58个采样点，因西南方向是农田、东南方向是宝日希勒镇，未布设采样点。
图1 研究区采样点分布
Fig.1 Distribution of sampling points in the study area
2.2 样品采集与处理
样品采集时间为2017年9月下旬，土壤采样深度为0～20 cm，在采样点先采集1个样品约0.5 kg，在该点附近2 m的范围内选定另外2个采样点，分别采集0.5 kg土壤样品。将3个土壤样品混合均匀，用四分法取500 g组成1个样品，装入布袋，样品采后进行处理并测定Pb，Zn，Cr，Cu四种重金属含量。Cu和Zn的测定采用微波消解和火焰原子吸收光谱法，Pb和Cr的测定采用微波消解和石墨炉原子吸收光谱法。
2.3 评价方法
以《土壤环境质量》标准(GB 15618—1995)Ⅰ级标准为评价依据，采用内梅罗指数法、地质累积指数法、潜在生态危害指数法[30]等3种指数对宝日希勒露天矿区周边土壤重金属污染水平及潜在的生态危害进行评价。
内梅罗指数[31-32]的计算方法为
Pi=Ci/Si
(1)
(2)
式中，Pmix为内梅罗综合污染指数;Pi为第i项重金属污染指数;Ci为第i项重金属含量的实测值;Si为第i项重金属含量的标准值;Pave为各项重金属污染指数的平均值;Pmax各项重金属污染指数的最大值。
地质累积指数[31]计算方法为
Igeo=log2[Ci/(KBi)]
(3)
式中，Igeo为地质累积指数;Ci为元素i在土壤中含量;Bi为元素i的土壤背景值;K为成岩作用引起的背景值变动系数(一般取K=1.5)。
潜在生态危害指数法计算方法为
(4)
式中，RI为多种重金属综合潜在生态危害指数;
为第i项重金属的潜在危害系数;
为第i项重金属毒性相应系数(根据Hakanson制定的标准化重金属毒性系数得到，为Zn=1
为第i项重金属的实测含量;
为第i项重金属含量的标准值;n为重金属数目。采用上述方法时，土壤重金属污染等级划分标准见表1。
表1 土壤重金属污染等级划分标准
Table 1 Classification criteria of soil heavy metal pollution indexes
地质累积指数Igeo分级污染等级内梅罗指数Pi污染等级Pmix污染等级潜在生态危害指数Eir单一因子风险RI生态风险≤00无≤1清洁≤0.7清洁≤40轻微≤150轻微0～11无—中度1～2轻度0.7～1.0警戒线40～80中等150～300中等1～22中度2～3中度1.0～2.0轻度80～160较高300～600较高2～33中度—强>3重度2.0～3.0中度160～320高>600高3～44强>3.0重度>320极高4～55强—极强56极强
2.4 空间统计分析方法
应用SPSS 21.0对重金属含量进行相关性分析和单因素方差分析。对所有样点重金属进行相关性分析并分别对各方向重金属单独进行分析。
3 结果与分析
3.1 土壤重金属含量
对土壤样点的重金属含量进行参数统计，得到各样点4种重金属含量的最大值、最小值、算术平均值、变异系数和标准差，见表2。
表2 土壤重金属参数统计
Table 2 Statistics of soil heavy metals
统计参数CuCrPbZn最小值/(mg·kg-1)18.2628.5215.7835.36最大值/(mg·kg-1)39.8249.5334.7359.92标准差/(mg·kg-1)6.456.116.197.96平均值/(mg·kg-1)30.0239.3725.2347.46变异系数0.210.160.250.17内蒙古土壤背景值/(mg·kg-1)12.936.515.048.6国家Ⅰ级标准/(mg·kg-1)359035100超标率/%28000
与内蒙古土壤重金属元素背景值、《土壤环境质量》(GB 15618—1995)Ⅰ级标准相比，矿区土壤中Pb，Zn和Cr均未超标，Cu超标，超标率为28%，但4种重金属均未超过国家Ⅱ级标准，即土壤质量基本上对植物和环境不造成危害和污染，对人体健康没有影响。4种重金属元素变异系数为0.12～0.27，属于中等变异，由于变异系数是反应元素变异程度的统计量，能在一定程度上反应元素受人为影响的程度，说明研究区土壤受到了扰动。
3.2 土壤重金属污染等级
以《土壤环境质量标准》(GB 15618—1995)Ⅰ级标准为评价依据，分别计算研究区58个土壤样点内梅罗指数和潜在生态危害指数，依据内蒙古土壤元素背景值计算出58个样品地质累积指数，根据表1污染等级划分标准，评价结果:Zn，Cr地质累积指数均<0，污染等级为无污染，Pb部分<0，部分介于0～1，超标率66%，污染等级为部分无污染，部分无～中度污染;Cu部分<0，部分介于0～1，部分介于1～2，污染等级为部分无污染，部分无～中度污染，占84%，部分中度污染，占12%;单项污染指数:在西方向单项污染指数平均值Cu(0.80)>Pb(0.79)>Zn(0.49)>Cr(0.45);在西北方向单项污染指数平均值Cu(0.95)>Pb(0.76)>Zn(0.45)>Cr(0.41);在北方向单项污染指数平均值Cu(0.89)>Pb(0.70)>Zn(0.47)>Cr(0.42);在东北方向单项污染指数平均值Cu(0.90)>Pb(0.72)>Cr(0.48)>Zn(0.46);在东方向单项污染指数平均值Cu(0.82)>Pb(0.70)>Zn(0.47)>Cr(0.43);在南方向单项污染指数平均值Cu(0.86)>Pb(0.67)>Zn(0.50)>Cr(0.42);在不同方向上均表现出单项污染指数Cu>Pb>Zn且Cu>Pb>Cr，Zn与Cr单项污染指数接近;Cu单项污染指数接近平均值0.95≥Cu≥0.80，接近轻度污染，这与本文2.1节中直接对比土壤重金属元素背景值、土壤环境质量标准(GB15617—1995)得出的重金属Cu部分超标这一结果相对一致。各样点的内梅罗综合污染指数Pmix在0.7～1.0，总体上处于无污染状态，但处于“警戒线”等级，应引起重视，西北(0.81)>东北(0.78)>北(0.77)>南(0.74)>西(0.72)>东(0.72)。潜在生态危害指数<150，生态风险等级为“生态危害轻微”。综上所述，依据3种指数得到的评价结果总体上趋于一致，即研究区土壤重金属含量总体上处于较低水平。
3.3 土壤重金属空间分布特征
利用克里金插值法预测出研究区土壤相应重金属含量空间分布图(图2)。从图2可以看出，Pb元素在西北、西2个方向含量相对高，而在其他方向含量较低;Cu，Cr元素在不同方向未表现出含量较高现象，相对高值只出现在个别采样点。
3.4 土壤重金属来源分析
Pb元素在西、西北2个方向含量相对高，通过遥感影像和实地调查发现，采场西、西北方向上在2007年开始有道路分布，而地类在其他方向上相对均一，西方向起始采样点位置紧邻S201省道，推测西和西北方向Pb含量相对较高与道路运输有一定关系，其他方向相对高值区域分布比较分散，主要集中在个别采样点上，且多远离采场边缘，重金属含量高低与相对采场距离关系不明显，未发现有类似相关文献中的重金属含量地理距离衰减特征[2,10,13]。结合遥感影像和实地调查发现，部分土壤重金属相对高值采样点分布在居民区、电厂、运输路线附近。
通过对土壤重金属含量进行相关分析，可以定量判定重金属元素空间分布的相互依存关系，据此可探索不同重金属元素是否具有相同的来源[4]。一般而言，如果2种重金属元素含量之间有明显的正相关性，可以推测两者具有相同来源的可能性较大;如果两者有明显的负相关性，可以推测它们存在较强的拮抗作用[33];如果两者的相关系数接近于0，两者具有相同来源的可能性极小[34]。相关性分析甚至可用于辨识污染源类型[35]，包括自然源、人为源和混合来源[36]。各样本不同重金属相关性分析(表3)表明，西北、西、南方向各重金属相关性不强，重金属元素之间不存在相互依存关系，具有相同污染来源的可能性较低，也可能与此3条样线周围分布有道路和居民点、地类相对复杂有关。东、东北和北3条样线方向上地类相对均质，东方向Zn跟Cu相关性较强，相关系数为0.61，北方向Pb跟Cu相关性较强，相关系数为0.51，可以看出这2个方向的两种重金属元素来自相同污染源的可能性比较大。选取地类比较均一的东、东北和北方向，将各重金属元素实测含量按照距离采场0，200，400，600，800，1 000，1 400，1 800，2 400和4 000 m分成10组进行单因素方差分析，结果表明Pb，Cr，Zn和Cu含量差异不显著(显著性检验P值分别为0.54，0.17，0.33和0.53)，据此推断出，采场距离并不是影响采场周边土壤重金属含量分布的主要因素，个别采样点重金属含量较高可能与附近道路、居民点、运输路线等有关。
图2 研究区土壤重金属含量空间分布
Fig.2 Spatial distribution of heavy metals in study area
表3 不同类别土壤重金属含量之间的相关系数
Table 3 Correlation coefficients among different soil heavy metal contents
方向PbZnCrCu方向PbZnCrCuPb1.00 Pb1.00 西北向Zn0.15 1.00 西向Zn-0.11 1.00 Cr-0.04 0.01 1.00 Cr0.28 -0.42 1.00 Cu0.10 -0.16 0.39 1.00Cu-0.67 -0.08 -0.20 1.00 Pb1.00 Pb1.00 东北向Zn0.23 1.00 南向Zn-0.13 1.00 Cr0.35 0.34 1.00 Cr-0.02 -0.03 1.00 Cu-0.40 -0.10 0.08 1.00 Cu0.10 0.23 -0.73 1.00 Pb1.00 Pb1.00 东向Zn-0.12 1.00 北向Zn-0.13 1.00 Cr0.28 0.42 1.00 Cr-0.49 -0.38 1.00 Cu-0.51 0.61 -0.18 1.00 Cu0.51 -0.52 -0.02 1.00
4 结论与讨论
(1)宝日希勒矿区土壤重金属含量表明:与土壤环境质量(GB 15618—1995)Ⅰ级标准相比，矿区土壤重金属中Pb，Zn，Cr均未超标，Cu超标率为28%，但未超过国家Ⅱ级标准，对农牧业生产、人体健康和环境基本没有影响。
(2)以内蒙古土壤背景值为标准，采用3种方法对研究区重金属元素污染程度进行评价:Pb和Cu部分无污染，部分中度污染，Zn和Cr没有污染。综合污染程度指数处于“警戒线”水平，应引起重视。潜在生态危害指数<150，处于轻微生态风险等级。
(3)宝日希勒矿区土壤重金属空间分布特征分析结果表明，在附近有道路分布的西、西北方向及S201省道附近的采样点上，Pb的含量相对较高。推测采样点部分重金属元素含量相对高可能与附近居民点、电厂、运输路线等有关。
(4)重金属元素含量相关性和距离分析结果表明，Zn与Cu在东方向、Pb与Cu在北方向具有较强的相关性，各元素之间在其他方向均未表现出较强的相关性。Pb，Cr，Zn和Cu含量与采场距离关系不密切，没有呈现距离衰减特征。
(5)参照2018年颁布实施的《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618—2018)，研究区监测的各项土壤重金属含量远低于规定的风险筛选值，土壤污染风险低，可以忽略。
本文研究目标是评估草原型露天煤矿区土壤重金属污染状况，探究采场外土壤重金属含量的空间分布特征。与多数已有研究相似，本研究在项目区仅进行了1次土壤采样分析，难以完全避免研究成果的偶然性。尽管课题组对胜利矿区也做了类似的研究，得出了基本一致的结论，即类似区域采煤活动对采区周边土壤造成重金属污染的风险较低，未发现具有明显的距离变化特征。后续仍有必要进行多次跟踪监测分析，以持续提升研究成果的科学性和严谨性。
此外，因为采场是采煤强扰动区域，东南和西南方向土壤受采煤以外其他人类活动的影响较大，因此本文未在采场内部、东南和西南方向取样。后续研究，可通过对采场内部、采场外耕地和建筑附近土壤和矿物取样，以判断采场内外土壤重金属含量的关联性，进一步分析采煤、建设、农牧业等各种人类活动对土壤重金属含量的相互干扰的影响和更加准确地揭示土壤重金属的来源。
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