煤层气是主要以吸附态富集在煤层微孔隙中的非常规天然气[1]，煤层气产出过程中包括解吸与运移两个阶段[2]。在不同吸附压力下，煤层气(甲烷)的吸附/解吸可以导致煤基质膨胀/收缩变形，引起气体运移通道(细观孔隙、裂隙)变形与煤层气运移产出效率的改变[3]。
煤吸附甲烷、CO2等气体的变形主要由煤基质表面能的降低引起[4]，此外煤中黏土矿物质也有一定的吸附变形能力[5]。煤吸附气体变形具有显著的非均匀性，刘志祥等[6]试验表明在0～1.8 MPa吸附压力，煤吸附CO2变形量为0～0.2%，且吸附压力与越高，膨胀变形越明显;PONE等[7]对注入3.8 MPa的CO2后煤的体积变化进行长达两个月的观测，发现煤不同方向具有不同的变形量，平均膨胀变形量为0.34%;梁冰等[8]研究结果表明，煤体吸附瓦斯膨胀变形呈各向异性，垂直层理方向和平行层理方向的变形整体变化趋势呈现一致性。
近年来，通过大量含瓦斯煤渗流试验，以及利用CT扫描，扫描电镜等细观测试[9-10]发现，煤吸附甲烷的非均匀变形现象主要由煤中细观结构的膨胀与挤压变形引起。方志明等[11]利用煤岩吸附量-变形-渗透系数同时测量的方法研究表明，随着煤岩吸附气体量的增大，由于煤岩基质产生的膨胀变形也增大，导致煤岩内部裂隙宽度减小，渗透系数逐渐降低。WU等[12]研究表明煤矸石膨胀是一种非均质过程，取决于煤孔隙的分布，如裂隙，煤基质由于CO2吸附而膨胀，而裂缝则被压缩。KARACAN等研究发现[13]在煤吸附CO2过程中，镜质体的膨胀变形能力最强，使得高岭石等黏土矿物质，以及惰质体等结构被挤，不同位置的压膨胀与挤压的体积变形量在±15%之间。FENG等[14-15]通过CT扫描与扫描电镜手段，分析了煤细观结构变形与其结构类型的相关性，并结合红外热成像手段，指出了煤细观结构吸附变形与吸附量之间的不一致性。ZHOU 等[16]通过煤循环吸附解吸甲烷试验，揭示了煤细观结构吸附/解吸甲烷残余变形积累的机理。
由于漫长而复杂的成煤作用，煤中煤岩组分、矿物质分布的多样性[17-18]，以及微细观孔隙裂隙结构发育的分形特征[19-20]，无烟煤中结构具有显著的多尺度非均匀特征[6,21]。煤层气开采伴随着煤中吸附压力的动态变化与煤体多尺度非均质结构的复杂变形，其中的孔隙裂隙结构的多尺度变形特征对甲烷的运移具有重要的作用。然而，已有研究主要集中在同一尺度下结构类型的吸附变形规律分析，煤体结构非均匀程度随结构尺度的变化规律，及其对于吸附变形的影响鲜有报道。因此，笔者将对无约束煤样内部结构吸附甲烷变形的多尺度特征进行研究。这项研究对于煤层气开采过程中的气体渗流特征的多尺度精准动态评估具有重要理论价值。
1 试验过程
1.1 煤样制取与扫描电镜测试
试验所用煤样取自阳煤集团寺家庄煤矿，煤种为无烟煤。如图1所示，手工钻取(垂直层理)高度12 mm直径8.5 mm的细观煤样，并在煤样径向表面刻画十字线切槽，作为测试过程中煤样表面的标记线，然后将煤样清洁干燥(用烘箱不高于60 ℃，烘干24 h)后备用。煤样工业成分测定结果见表1。扫描电镜采用设备为中科院煤化所JSM-7001F型热场发射扫描电子显微镜，用来实现对无烟煤径向表面的多尺度的细观结构进行识别与记录。
图1 试验选用煤样
Fig.1 Selection of coal sample for tests
1.2 煤吸附甲烷CT扫描实验
煤吸附甲烷CT扫描实验利用太原理工大学采矿工艺研究所μCT225kVFCB型高精度显微CT试验系统与煤吸附甲烷实验装置结合来实现[22]。试验装置如图2所示，试验步骤:① 试验前首先进行耐压筒中煤样的真空处理，采用2XZ-0.5型双叶旋片式真空泵使煤样的真空度达到0.6 Pa以下，并保持1 h以上，确保煤样内部及耐压筒内无其他气体存在;然后对未吸附状态的态进行CT扫描测试。② 调节注气阀门，向耐压筒注入甲烷气体(99.99%)，使耐压筒中的煤样在试验预设压力下达到吸附平衡，并保持其吸附状态进行CT扫描测试。③ 重复步骤2，按照压力耐压筒内无其它气体存在;然后对未吸附状态的煤样进行CT扫描;④ 调节注气阀门，向耐压筒注入甲烷气体(99.99%)，使耐压筒中的煤样在试验预设压力下达到吸附平衡，并保持其吸附状由低到高的顺序依次完成所有预设压力下的CT扫描测试。本实验预设吸附压力分别为1，2，3，4，5 MPa;在每一个吸附压力下的吸附时间为48 h，可确保煤样吸附平衡。
表1 煤样基本信息
Table 1 Basic information of coal samples
煤层煤阶质量/g镜质组最大反射率/%工业分析/%水分灰分挥发分固定碳15无烟煤0.9662.451.3913.137.1278.36
图2 煤吸附甲烷的显微CT观测试验原理
Fig.2 Sketch map of CT observation of methane adsorption by coal
CT扫描实验的放大倍数是41.8倍，扫描时分400帧进行分阶段扫描,每帧叠加两幅，之后重建生成平面图像。重建层数是1 500层，获得每层图像的平面大小是2 000×2 000像素点，得到煤体CT图像的每个二维像素的绝对尺度为5.8 μm×5.8 μm。扫描所得数据通过Matlab软件编程进行处理，处理方法如图3所示，选取包含煤体径向截面的连续100层CT图像，然后选定其中5.8 mm的正方形区域，并沿着煤样轴向截取并获得体积为5.8 mm×5.8 mm×0.58 mm的煤样三维结构CT数字模型。将此三维数字模型分别切割为大量不同尺度(34.8，58，87，174，290，406，580 μm)的正方体数字模型，即可实现对不同尺度煤结构的密度分布及吸附甲烷变形规律的统计与分析。
图3 数字煤样的采样区及多尺度三维重建图形
Fig.3 Digital coal sampling area and 3D reconstruction graphics
2 不同尺度下煤结构非均质程度
为了对不同尺度下煤结构非均质程度进行研究，现选定试验煤样径向表面右上方沿十字线切槽的长方形区域(4.5 mm×2.2 mm，记为全幅区域)，并分别对该区域进行了能谱测试，不同观测尺度(放大倍数)的扫描电镜观测与CT扫描灰度图像提取，如图4与表2所示。能谱测试表明，煤基质中C，O，S元素质量比例分别为86.36%，13.22%与0.42%，矿物质结构则主要在C，O，Si，Al元素质量比例分别为45.670%，34.860%，10.540%，8.935%，证明其主要成分为含铝硅酸盐黏土矿物质。扫描电镜观测分别在较大尺度，中等尺度与较小尺度下分别进行，在较大观测尺度下，该区域主要包含均质镜质体结构(A)，条带状结构镜质体结构(B,C)以及若干细观裂隙(D)，其结构的非均匀程度较弱。对其进行放大观察发现，中等观测尺度与较小观测尺度下的均质镜质体结构(A1,A3)的非均匀程度较弱;然而，在中等观测尺度下，结构镜质体中则包含大量不同尺寸的胞腔孔结构(B1,C1);在较小观测尺度下，胞腔孔内具有不同填充程度的矿物质结构(B4,C4);此外，煤中的裂隙结构随着观测尺度减小而呈现出多样化的形态特征(D)，这表明在较小观测尺度下煤体结构的非均匀程度较强。
图4 煤样结构SEM多尺度观测及CT扫描图像对比
Fig.4 SEM and micro CT observation the structures of coal sample in different scales
表2 扫描电镜测试区域与观测尺度
Table 2 Scanning electron microscope test area and observation scale
尺度类别较大尺度中等尺度较小尺度放大倍数<100100～1 000> 1 000区域编号全幅区域A,A1,B,B1,C,C1,C2,DA2,A3,B2,B3,B4,C3,C4
利用所建立的煤样多尺度三维结构CT数字模型(图3)，对煤体不同尺度结构衰减系数(密度)的分布曲线与方差统计分别如图5与表3所示，在小尺度下，煤样结构的密度的分布范围较宽，其非均匀程度较强，方差较大。随着统计尺度的增大，煤中的低密度结构和高密度结构的占比均减小，煤体结构的密度非均匀程度减弱，其方差也减小。通过煤样表面扫描电镜图像与CT扫描灰度图像(图4)对比发现，煤中高密度区域为矿物质结构，中等密度区域主要为煤基质，低密度区域为煤中孔隙与裂隙结构。这表明，煤体结构密度分布与细观结构类型具有显著相关性，较小统计尺度下煤体密度分布的强非均匀特征，主要是由煤中结构镜质体的胞腔孔与裂隙形态的多样性引起的。
3 煤体结构吸附甲烷变形特征与其密度的相关性
根据CT扫描成像原理，在不考虑吸附甲烷前后煤体质量变化的条件下，煤体的变形量ε[14-16,23]可由式(1)获得:
图5 煤体不同统计尺度结构的密度分布统计
Fig.5 Density distribution of the coal structures in different scales
表3 不同尺度下煤单元平均衰减系数的方差
Table 3 Variance of average attenuation coefficient of coal unit at different scales
尺度/μm34.887174290580衰减系数方差0.001 90.001 60.001 30.001 00.000 8
其中，μ0为煤样某位置原始衰减系数；μ为吸附甲烷后衰减系数。若ε > 0，则表明该位置发生了挤压变形，反之，则表明该位置发生了膨胀变形。
不同尺度煤体结构吸附甲烷变形量分布如图6所示。
图6 不同统计尺度煤体结构吸附甲烷变形量分布
Fig.6 Distribution of coal structure deformation during methane adsorption at different statistical scales
由于煤中密度较大的结构通常力学强度也大，密度较小的区域力学强度较小[16]，因此在细观尺度，煤体结构吸附甲烷后的膨胀与挤压变形是煤不同结构间膨胀应力相互作用的结果，结构的密度(力学强度)是其变形的主控因素。吸附甲烷时，密度(力学强度)高的均质镜质体、黏土矿物质等结构发生膨胀变形，会对其相邻的密度(力学强度)的孔隙裂隙结构造成挤压[14-15]。在不同吸附压力下，煤吸附甲烷变形分布规律一致。煤中不同尺度结构吸附甲烷的变形特征具有明显不同:如图6(a)所示，吸附甲烷时，由于在较小统计尺度下(34.8 μm与87.0 μm)煤体结构与密度分布的强非均匀特征，其低密度区域容易被挤压(L区域)，中等密度膨胀与挤压同时存在(M区域)，高密度区域容易发生膨胀(H区域)。随着统计尺度增大(290 μm与406 μm)，煤体细观结构与密度分布的非均匀特征减弱，其变形方式与原始结构密度之间的相关性也减弱。
4 不同统计尺度下煤体结构吸附甲烷变形特征
宏观煤体包含大量细观单元，在所有的煤体细观单元中，挤压的结构占比及其挤压程度与煤体的渗流特征密切相关;发生膨胀的细观结构占比及程度与煤体的力学性质密切相关。因此，对膨胀变形与挤压变形分别进行分析，对于含瓦斯煤体多尺度渗流及力学特征的研究具有重要的意义。
不同压力下煤吸附甲烷时，不同统计尺度下发生膨胀变形结构的平均膨胀变形量如图7所示，煤结构平均膨胀变形量在随尺度增大先剧烈下降后缓慢下降，在同一统计尺度下，煤结构的平均膨胀变形量随吸附压力升高增大。分别以1 MPa与5 MPa为例，在尺度为34.8 μm时，煤结构的平均膨胀变形量分别为-35.31%与-39.16%，随着煤结构统计尺度增加到174 μm，煤结构的平均膨胀变形量迅速分别下降至-7.22%与-12.98%，降幅分别达到79.55%与67.24%，当尺度由174 μm增加至580 μm，煤结构的平均膨胀变形量分别下降至-2.06%与-9.84%，降幅分别为71.47%与24.19%。不同统计尺度下发生挤压变形结构的平均挤压变形量如图8所示，当统计尺度增大时，煤结构平均挤压变形量先剧烈下降后缓慢下降并趋于0，在同一统计尺度下，煤结构的平均挤压变形量随吸附压力升高变化不明显。分别以1 MPa与5 MPa为例，在统计尺度为34.8 μm时，煤结构的平均挤压变形量分别为90.72%与97.09%，当煤结构统计尺度增加到174 μm，煤结构的平均挤压变形量迅速分别下降至6.84%与7.28%，降幅分别达到92.46%与92.5%，当统计尺度由174 μm增加至580 μm，煤结构的平均挤压变形量分别下降至1.05%与0.62%，降幅分别为84.65%与91.50%。
图7 不同尺度下发生膨胀变形结构的平均膨胀变形量
Fig.7 Swelling deformation of coal structures during methane adsorption under the different scale
图8 不同尺度下发生挤压变形结构的平均挤压变形量
Fig.8 Extrusion deformation of coal structures during methane adsorption under the different scale
这表明，由于在较小统计尺度下煤结构的非均质性强，结构间力学强度与膨胀变形能力差异较大，膨胀与挤压变形量均较大;而在较大统计尺度下煤结构的非均质性弱，结构间力学强度与膨胀变形能力差异较小，膨胀与挤压变形量均较小。煤体的膨胀变形主要受到吸附压力与结构尺度的双重影响，挤压变形则主要受到结构尺度的单一因素影响。
不同统计尺度下吸附挤压与膨胀变形量绝对值比值如图9所示。煤细观结构吸附挤压变形量随尺度增加的下降量明显大于膨胀变形量。当单元尺度小于80 μm时，煤中挤压变形量大于膨胀变形量，不同吸附压力间差异较小。当单元尺度大于80 μm时，煤中挤压变形量小于膨胀变形量，不同吸附压力间差异增大。不同统计尺度下发生挤压变形与膨胀变形的体积(单元数)比值如图10所示，可以看出，在煤吸附甲烷过程中，煤吸附甲烷挤压变形体积与膨胀变形体积的比值均小于1。在相同统计尺度下，吸附压力越大，煤中挤压变形体积占比越小。当尺度为34.8 μm时，煤中挤压变形体积占比在43%～48.3%，随着尺度增大，挤压变形体积占比显著减小。
图9 不同尺度下吸附挤压与膨胀变形量绝对值比值
Fig.9 Ratios of the absolute value of the extrusion deformation amount to the swelling deformation amount under the different scale
图10 不同尺度下煤结构挤压变形体积与膨胀 变形体积比值
Fig.10 Volume ratios of the extrusion deformation to the swelling deformation under the different scale
这表明，在吸附甲烷过程中，煤中挤压变形体积始终小于膨胀变形体积。煤体结构的膨胀变形量与挤压变形量随尺度增加的衰减过程是非同步的，在小尺度下(<80 μm)，煤体结构的挤压变形量比膨胀变形量更大，随着尺度增加，挤压变形量衰减速度比膨胀变形量衰减速度更快，使得宏观煤体在无约束条件下吸附甲烷时，整体呈现出宏观的膨胀变形效应。
5 结 论
(1)在较小尺度下，由于煤中结构镜质体与细观裂隙结构的多样性，煤的细观结构和密度分布非均匀性很强,随着尺度的增大，煤的细观结构非均质特征减弱，密度分布非均匀性也减弱。
(2)在小尺度上，低密度结构容易被挤压，中密度结构膨胀和挤压变形同时存在，高密度结构易于发生膨胀变形。随着煤结构尺度的增大，变形方式与原始结构密度的相关性降低。
(3)在甲烷吸附过程中，煤结构的膨胀变形和挤压变形均随结构尺度的增加而减小。煤的膨胀变形主要受吸附压力和结构尺度的影响，而挤压变形主要受结构尺度的单一因素的影响。
(4)在吸附甲烷过程中，煤中挤压变形体积始终小于膨胀变形体积。煤体结构的膨胀变形量与挤压变形量随尺度增加的衰减过程是非同步的，在小尺度下，煤体结构的挤压变形量比膨胀变形量更大，随着尺度增加，挤压变形量衰减速度比膨胀变形量衰减速度更快。
[1] LIU J,CHEN Z,ELSWORTH D,et al.Evolution of coal permeability from stress-controlled to displacement-controlled swelling conditions[J].Fuel,2011,90(10):2987-2997.
[2] KARACAN C Ö,MITCHELL G D.Behavior and effect of dif-ferent coal microlithotypes during gas transport for carbon dioxide sequestration into coal seams[J].International Journal of Coal Geology,2003,53(4):201-217.
[3] KARACAN C Ö,OKANDAN E.Adsorption and gas transport in coal microstructure:Investigation and evaluation by quantitative X-ray CT imaging[J].Fuel,2001,80(4):509-520.
[4] 聂百胜,何学秋,王恩元.煤的表面自由能及应用探讨[J].太原理工大学学报,2000,31(4):346-348.
NIE Baisheng,HE Xueqiu,WANG Enyuan.Surface free energy of coal and its application[J].Journal of Taiyuan University of Technology,2000,31(4):346-348.
[5] JI L,ZHANG T,MILLIKEN K L,et al.Experimental investigation of main controls to methane adsorption in clay-rich rocks[J].Applied Geochemistry,2012,27(12):2533-2545.
[6] LIU Z,FENG Z,ZHANG Q,et al.Heat and deformation effects of coal during adsorption and desorption of carbon dioxide[J].Journal of Natural Gas Science & Engineering,2015,25:242-252.
[7] PONE J,HILE M,HALLECK P M,et al.Three-dimensional carbon dioxide-induced strain distribution within a confined bituminous coal[J].International Journal of Coal Geology,2009,77(1):103-108.
[8] 梁冰,于洪雯,孙维吉,等.煤低压吸附瓦斯变形试验[J].煤炭学报,2013,38(3):373-377.
LIANG Bing,YU Hongwen,SUN Weiji,et al.Deformation test of low pressure gas adsorption by coal[J].Journal of China Coal Society,2013,38(3):373-377.
[9] KUTCHKO B G,GOODMAN A L,ROSENBAΜM E,et al.Characterization of coal before and after supercritical CO2 exposure via feature relocation using field-emission scanning electron microscopy[J].Fuel,2013,107:777-786.
[10] CETIN E,GUPTA R,MOGHTADERI B.Effect of pyrolysis pressure and heating rate on radiata pine char structure and apparent gasification reactivity[J].Fuel,2005,84(10):1328-1334.
[11] 方志明,李小春,白冰.煤岩吸附量-变形-渗透系数同时测量方法研究[J].岩石力学与工程学报,2009,28(9):1828-1833.
FANG Zhiming,LI Xiaochun,BAI Bing.Study on simultaneous measurement of adsorption,deformation and permeability coefficient of coal and rock[J].Journal of Rock Mechanics and Engineering,2009,28(9):1828-1833.
[12] WU Y,LIU J,ELSWORTH D,et al.Evolution of coal permeability:Contribution of heterogeneous swelling processes[J].International Journal of Coal Geology,2011,88(2-3):152-162.
[13] KARACAN C O.Swelling-induced volμmetric strains internal to a stressed coal associated with CO2 sorption[J].International Journal of Coal Geology,2007,72:209-220.
[14] FENG Z C,ZHOU D,ZHAO Y,et al.Study on microstructural changes of coal after methane adsorption[J].Journal of Natural Gas Science & Engineering,2016,30(5):28-37.
[15] FENG Z C,CAI T,ZHOU D,et al.Temperature and deformation changes in anthracite coal after methane adsorption[J].Fuel,2017,192:27-34.
[16] ZHOU D,FENG Z C,ZHAO D,et al.,Experimental study of meso-structural deformation of coal during methane adsorption-desorption cycles[J].Journal of Natural Gas Science and Engineering,2017,42:243-251
[17] WANG H P,YANG Y S,WANG Y D,et al.Data-constrained modelling of an anthracite coal physical structure with multi-spectrum synchrotron X-ray CT[J].Fuel,2013,106:219-225.
[18] CAI Y,LIU D,YAO Y,et al.Fractal characteristics of coal pores based on classic geometry and thermodynamics models[J].Acta Geologica Sinica(English Edition),2011,85(5):1150-1162.
[19] ZHOU F,LIU S,PANG Y,et al.Effects of coal functional groups on adsorption micro heat of coalbed methane[J].Energy & Fuels,2015,29(3):1550-1557.
[20] CAI T,FENG Z,ZHOU D.Multi-scale characteristics of coal structure by x-ray computed tomography(x-ray CT),scanning electron microscope (SEM)and mercury intrusion porosimetry (MIP)[J].AIP Advances,2018,8(2):2-12.
[21] 吉利明,邱军利,夏燕青,等.常见黏土矿物电镜扫描微孔隙特征与甲烷吸附性[J].石油学报,2012,33(2):249-256.
JI Liming,QIU Junli,XIA Yanqing,et al.Microscopic scanning micropore characteristics and methane adsorption of common clay minerals[J].Journal of Petroleum,2012,33(2):249-256.
[22] 于艳梅,胡耀青,梁卫国,等.瘦煤热破裂规律显微CT试验[J].煤炭学报,2010,35(10):1696-1700.
YU Yanmei,HU Yaoqing,LIANG Weiguo,et al.Micro-CT experimental research of lean coal thermal cracking laws[J].Journal of China Coal Society,2010,35(10):1696-1700.
[23] ASTM E1935-97.ASTM E1935—1997.Standard test method for calibrating and measuring CT density[S].
