煤自燃引发的瓦斯爆炸具有环境温度高、参与爆炸的可燃性气体构成复杂(主要为CH4、煤低温氧化过程中产生的少量可燃性气体和煤高温热解阶段所的气体产物等)等特征，事故防控难度较大且容易发生破坏性很强的连续爆炸事故[1-4]。CO是煤自燃和甲烷燃烧不充分的主要气体产物，它对火灾诱发的甲烷爆炸特性有显著影响。通常情况下，其预混爆炸过程受到诸多因素的影响，如初始压力、初始温度、燃料种类、燃料化学计量比以及容器尺寸/形状、点火能大小、点火位置等[5-9]。以往学者们主要研究了上述因素作用下甲烷、氢气、一氧化碳等单组份气体，或多元混合组份的爆炸特性，如爆炸极限[10-13]、爆炸压力[14-17]、火焰传播[18-21]等的变化特征。
如CHENG Jianwei等[22-23]基于矿井瓦斯爆炸事故的工况对传统瓦斯爆炸三角形做了改进，提升了其实判别准确性。BADE Shrestha等[24]从理论上分析了多种混合可燃气体的爆炸极限特征，并提出了其预测模型。KONDO等[25]测试了大量双元、三元混合可燃气体爆炸极限，并基于测试结果改进了理查特模型。周西华等[2]实验研究了温度、压力、可燃气体和惰性气体对CH4爆炸界限的影响，并绘制了各因素影响下的瓦斯爆炸三角形。秦波涛等[3]从理论上分析了煤自燃引爆瓦斯的可能发生区域和CO参与后的瓦斯爆炸特征，证明了CO的存在会增加瓦斯爆炸危险性。周利华[4]研究了火区多组分可燃气体共存情况下爆炸三角形判断方法，计算了其临界氧浓度，并分析了它的爆炸危险性。胡耀元等[26]对H2/CO/CH4多元体系支链爆炸的爆炸危险度、火焰蔓延极限、最小点火能等爆炸特性参数进行了测试，并对波形区域进行了划分;邓军等[27]开展了CO/CH4/Air混合气体爆炸的实验与数值模拟研究，结果表明随着CO体积分数的增加，CH4爆炸上下限均有所降低，CH4处于当量浓度以下时，CO可以加剧其爆炸;当量浓度值以上，CO表现出一定的阻尼作用。贾宝山等[28-29]运用GRI-Mesh 3.0机理对H2,CO等影响CH4爆炸的基元反应动力学过程做了分析，揭示了它们的促进/阻尼作用机制。
以上研究结果构建了多元混合气体爆炸灾害宏观特性与部分微观作用的理论体系，促进了对于其致灾机制的理解。然而由于早期实验测试技术的限制，对于多元体系爆炸过程中的宏观-微观同步测试分析与特性表征等的研究尚未充分展开。对这一问题展开探索可有助于深化对多元混合体系爆炸机制的理解，并为优选化学抑爆介质、提升相关抑爆效能提供理论基础。
近年来，随着基于光谱理论的燃烧诊断技术的发展与完善，其在气相燃烧/爆轰温度场、组分浓度场的检测中逐步得以应用[30-33]。已有学者将光谱诊断技术应用于甲烷-空气爆炸场的实验测量，从微观层面揭示了爆炸感应期内若干自由基的谱带特征[34-36]。为此，笔者利用可燃气体爆炸极限测试装置，基于球形气体爆炸实验装置，搭载示波器和单色仪等组成的发射光谱检测系统，在研究CO/CH4混合气体爆炸极限参数、压力参数的同时，同步采集爆炸过程3种自由基(H*,OH*,CH2O*)的发射光谱参数，从宏观-微观相结合的角度系统揭示CO对CH4爆炸的影响规律。以期实验结果可以加深对多元混合体系爆炸机制的理解，为优选化学抑爆介质、提升相关抑爆效能提供借鉴。
1 实验测试
1.1 实验方法
HY12474型可燃气体爆炸极限测试装置结构如图1(a)所示，由反应管道、配气系统、点火装置及压力计等组成。反应管道长1 400 mm，内径60 mm，容积3.4 L，材质为硬质石英玻璃。配气系统基于道尔顿分压法配气原理，包括真空泵、压力表、电磁阀、搅气体循环泵等，配气精度为0.1%。点火方式为电火花引燃，电极间距为4 mm，点火电极距管道底部100 mm处。压力和光谱实验测试系统如图1(b)所示，由多功能球形气体爆炸实验装置、RTO1004型示波器(德国Rohde & Schwarz)、Omni-λ系列单色仪(北京卓立汉光仪器有限公司)等组成。光纤探头固定于爆炸罐视窗的中心位置，正对点火处且垂直于点火电极平行面。爆炸火焰中间产物发射光谱信号经由光纤探头和单色仪采集并存储于示波器中。压力传感器响应时间0.2 ms，量程0～2 MPa，记录时间0～2 000 ms。实验初始温度为18～22 ℃，湿度40%～60%，初始压力为常压(1 atm)。实验测试流程如文献[37-38]所述。
图1 实验装置系统
Fig.1 Experimental devices
1.2 实验材料
爆炸极限测试实验中，CO添加体积分数分别为0，0.4%，0.8%，1.2%，1.6%，2.0%。测定临界氧体积分数时选取的保护气为N2。爆炸压力特性与爆炸火焰发射光谱测试时，CO添加体积分数同上，CH4体积分数为7.0%，9.5%和 11.0%，分别对应富氧状态、当量状态、贫氧状态。所用CO，CH4，N2气体纯度均大于99.9%。
2 结果与分析
2.1 CO对CH4爆炸极限特性的影响
当前实验中，甲烷爆炸极限(包括爆炸上限，Upper Flammable Limit，简称UFL;与爆炸下限，Lower Flammable Limit，简称LFL)是指CO-CH4-空气混合体系中CH4的体积分数。爆炸危险度F表征可燃气体的相对爆炸危险性[36]，其表达式为
F=[(L1L2)1/2-L1]/(L1L2)1/2
(1)
其中,L1为CH4爆炸下限，%;L2为CH4爆炸上限，%;F值范围为0～1，F值越大则表示该气体爆炸危险性越大。基于实验测得CH4爆炸极限值，根据式(2)计算其对应的氧气体积分数称为临界氧体积分数，计算式为
C0=21(1-C1-C2-C3)/79
(2)
式中，C0为混合体系中O2的体积分数，%;C1为混合体系中N2的体积分数，%;C2为混合体系中CH4的体积分数，%;C3为混合体系中CO的体积分数，%。
结果如图2所示。
图2 CO对CH4爆炸极限参数的影响
Fig.2 Flammable limit parameters of CH4 with CO addition
由图2可知，CO的加入量由0增加到2.0%的过程中，混合体系中CH4爆炸下限从4.95%下降到4.35%，降幅12%;爆炸上限存在先上升后下降的趋势，这是由于CO体积分数的增大相对减少了混合体系中的氧含量，因此爆炸上限测试时，CO的影响由促进作用逐渐表现为与CH4对O2的争夺。同时可以看出，实验范围内CH4爆炸下限的降幅略大于爆炸上限降幅，且随着CO的添加，体系中CH4的 F值呈上升趋势，由0.419上升为0.451，其爆炸危险性逐渐增大。与此同时，将预混体系完全惰化所需的N2量从38.8%上升到42.5%;混合体系中CH4爆炸的临界氧体积分数由11.70%减少为10.67%，减幅9.3%，即CH4在更低的O2条件下即可发生爆炸。由此说明CO的加入会使CH4爆炸更容易发生。需要注意的是，以往工业生产场中，往往将5%体积分数默认为CH4的爆炸下限，而当前实验表明少量CO的加入会降低这一阈值。因而当混合体系中存在CO或其他可燃气体时时，需要下调相应的CH4监测安全阈值以防范潜在的燃爆事故。
2.2 CO对CH4爆炸压力特性参数的影响
爆炸极限参数能说明可燃气体发生爆炸的难易程度和爆炸危险性，为了更进一步地探究CO对CH4爆炸破坏特性的影响，进行了CO/CH4混合体系爆炸压力特性测试。如图3所示，Pmax，(dp/dt)max，tP,max分别表示最大爆炸压力、最大爆炸压力上升速率、到达最大爆炸压力时间。
图3 CO对 CH4爆炸压力参数的影响
Fig.3 Effect of CO on CH4-Air explosion pressure parameters
需要指出的是体积分数为7.0%，9.5%和11.0%的甲烷-空气对照组实验中，由于9.5%体积分数的甲烷空气更接近与实际爆炸当量值，因而其燃烧反应最为充分，相应的爆炸超压峰值和最大升压速率要大于其他两组，而它对应的超压峰值时间和升压速率峰值时间最小。
对于7.0% CH4，即富氧状态，随着CO体积分数由0增加到2.0%，CO/CH4混合体系中Pmax呈现近线性升高趋势，由0.515 MPa升高到0.659 MPa，上升幅度为27.96%;(dp/dt)max同样呈上升趋势，上升幅度为75%; tP,max呈近线性下降(缩短)趋势，由452.8 ms缩短到293.8 ms，下降幅度为35.11%(图3(a))。即CO的加入增强了7.0% CH4-Air的爆炸剧烈程度，这可归因于初始CH4体积分数为7%时混合体系的氧气充足，CO的添加增大了体系中的可燃气体总量，且由于CO和CH4耗氧能力的差异，直至添加2.0% CO的过程中混合体系的化学计量比均小于1(即维持在富氧状态的同时逼近理论当量状态)。根据前人的研究结果以及实验测试数据，在可燃气体-空气的理论当量状态附近时其爆炸最为剧烈，因而在这一过程中CO的添加促进了7.0% CH4-空气爆炸。
理论当量状态时，即9.5% CH4，随着CO的添加，混合体系Pmax和(dp/dt)max出现先上升后下降现象，tP,max则相反;CO添加量为0.4%时，爆炸超压峰值与最大压力上升速率达到峰值，为0.808 MPa，27 MPa/s，对应的升幅分别为14.94%和28.57%;此时CH4-CO-空气达到爆炸超压峰值的时间最短，为132.4 ms。对于11.0% CH4，CO加入量由0到2.0%的过程中，Pmax呈现近线性下降趋势(图3(c))，由0.692 MPa下降至0.619 MPa;(dp/dt)max在16 MPa/s至21 MPa/s之间呈波浪式下降;tP,max呈上升趋势，由157.0 ms上升到214.2 ms，上升幅度为36.43%。
综上，实验范围内CO的加入加剧了富氧CH4的爆炸，弱化了贫氧CH4爆炸剧烈程度，而对于理论当量状态的CH4则起到先促进后减弱的效果。上述影响结果的差异性可以归结于两方面的因素:一方面，如前所述，实验范围内CO的添加增大了混合体系中的燃料-空气比例，使得初始富氧状态的CH4-空气向当量状态靠拢，因而加剧了其爆炸猛烈程度。同时进一步加剧贫氧状态CH4-空气的贫氧程度，使其燃烧更不充分，进而导致体系的爆炸剧烈程度减弱。由于理想反应工况与实际反应进程的差异性，混合气体实际当量状态的体积分数略大于其理论当量状态时的体积分数，而当前实验中CO对9.5% CH4-空气先促进后减弱的影响原理与之一致。
另一方面在于CO的化学阻尼作用，如纵向对比分析同处于贫氧状态的9.5% CH4+1.6% CO与11.0% CH4，可以发现前者组合的贫氧程度较低然而爆炸超压峰值更小，这与贫氧状态下耗氧小则Pmax大的规律不符(即越接近理论当量状态则爆炸越剧烈)，对比9.5% CH4+2% CO与11.0% CH4+0.4% CO可以发现相同现象。表明CO对贫氧条件下CH4爆炸的作用除体现在耗氧方面之外，还存在基元反应过程上的化学阻尼效应。即CO的存在减弱甚至消除了CH4爆炸的部分链分支反应，减少了反应进程中所需关键自由基HCO、HO2等，并减少了重要中间产物H2O2，CH3等的生成，由此导致阻尼效应的产生[39]。
2.3 CO对CH4爆炸自由基发射光谱的影响
自由基(中间产物)作为甲烷链式爆炸反应的活性中心，也是维系整个爆炸过程所不可或缺的基本条件。根据GRI-Mech 3.0机理，中间产物·H*(波长λ=656.25 nm)、CH2O*(波长λ=412.1 nm)、·OH*(波长λ=306.36 nm)在甲烷爆炸链式反应中起着较为重要的作用[29,34]，同时考虑到波长相差较大的光在光纤中的透过率和在用光电倍增管(PMT)探测时的光电效率会存在较大差异，因此选取以上3个均在近紫外谱段的特征波长[33]。
图4(a)为典型的H*发射光谱信号强度-时间图，与爆炸压力-时间变化规律类似，H*经历了由弱变强再变弱的过程。从微观层面上，链引发阶段关键中间产物(自由基)逐渐增多，诱导发生一系列基元反应，链发展阶段关键自由基大量产生并迅速参与基元反应，其宏观表现即是爆炸的加剧，最终，在链终止阶段关键自由基逐渐减少直至消失。由于爆炸中间产物在体系中处于不断生成和消耗的动态过程中，因此I可以表征体系瞬时积累的中间产物量，I0为中间产物开始大量积累时对应的辐射信号强度(初始I值的110%)，对应的时间(t0)表示中间产物在体系中开始明显上升的时间;其辐射信号强度峰值(Imax)对应的时间点(tI,max)可作为此种产物体积分数最大的时间点[35]，Imax可以表征该中间产物在体系中的体积分数峰值。同时为了表示积累速率，引入了平均上升速率v的概念(式(3))，用以分析CO对爆炸体系中间产物的积累速率影响。
v=(Imax-I0)/(tI,max-t0)
(3)
由图4可以看出，CO的添加可以使7.0% CH4燃爆中间产物更早开始积累;对于9.5% CH4，3种中间产物t0 呈先下降后上市的趋势，即一定添加量范围内CO可以促进9.5% CH4的燃爆反应，但随着CO体积分数的增大，中间产物的积累开始延迟;而对于11.0% CH4，3种中间产物t0 均呈现出上升趋势，体现出在贫氧条件下CO对 CH4 燃爆反应的阻尼效应。此外，在相同条件下，CH2O*的积累早于H*而晚于OH*，说明不同的中间产物在CH4 燃爆反应中的积累情况与其基元反应过程有关。当CH4 体积分数为9.5%时，各中间产物的t0 均小于7.0%时，表明中间产物的t0 与体系中主要可燃气体含量有关。
图4 自由基光谱参数定义和CO对CH4爆炸自由基开始积累时刻的影响
Fig.4 Definition of spectra parameters and the effect of CO on the t0 of intermediates
图5 CO对CH4爆炸中间产物发射光谱强度上升平均速率 v的影响
Fig.5 Effect of CO on the average intensity rising rate of intermediates in explosion
由图5可知，随着CO体积分数的增大，各工况下3种中间产物的v变化趋势与t0 相反。表明CO可以使7.0% CH4燃爆中间产物在反应过程中积累的更快，体现出促进效应;使11.0% CH4燃爆中间产物积累的更慢，体现出一定的阻尼效应;当CH4 为9.5%时，各中间产物的v在数值上远大于7.0% CH4 而略大于11.0% CH4，同样表明中间产物的v与体系中主要可燃气体含量有关。
由图4～5可知，对比分析3种自由基发射光谱特征可知，CH4-空气处于富氧状态时各CO添加量作用下OH*最早开始积累且积累速率最高，表明其在链式反应中的作用显著，而CH2O*虽然初始积累时间较早，但是它较小的累计速率说明其维系爆炸链式反应的作用小于H*;而对于理论当量状态的CH4-空气而言，3种自由基的初始积累时间和积累速率基本处于同一水平，可归因于此时爆炸最为剧烈，因而各自由基的发射光谱并无显著差别;贫氧状态时，3种自由基的初始累积时间顺序与富氧状态相同，均为:OH*，CH2O*，H*。而累积速度大小顺序则变为:H*，CH2O*，OH*，即随着混合体系燃料-空气比例的增大H*的作用逐步增强。
图6 CO对CH4爆炸中间产物发射光谱峰值的影响
Fig.6 Effect of CO on the maximum intensity of interm- ediates in explosion process
由图6可知，随着CO的添加，3种自由基在不同体积分数CH4-空气中的发射光谱强度峰值变化趋势一致，即7.0%，11.0% CH4爆炸过程中自由基发射光谱峰值Imax分别上升、下降，而9.5% CH4则呈现出先上升后再下降的规律，与中间产物v的变化呈现出一致性。
2.4 CO对CH4爆炸压力和中间产物影响的对比
为了探究自由基和爆炸压力特征之间的内在联系，对二者进行关联对比分析。由图7可知，对7.0% CH4，随着CO体积分数的增大，3种中间产物发射光谱Imax整体呈明显上升趋势，与Pmax变化一致;且OH*的Imax整体大于CH2O*而小于H*，说明由于中间产物在爆炸过程中的参与形式和程度不同，不同中间产物所能积累达到的峰值存在差异。对比Imax和Pmax的变化程度可以发现，2.0% CO可以使体系Imax的值增大至1.4～2.1倍，其影响程度远大于CO对Pmax 的影响。对9.5% CH4 来说，随着CO体积分数的增大，3种中间产物的Imax呈现先上升后下降的趋势，与Pmax变化规律大致相同，区别在于H*的峰值点对应的CO体积分数增大到1.2%，大于Pmax 峰值点对应的0.4%，表明受体系氧体积分数的影响，CO加入量的增大使得中间产物的积累效应开始减弱;CH4体积分数为11.0%时，爆炸超压峰值Pmax与各自由基发射光谱强度峰值Imax均随CO的添加而单调递减。整体而言9.5%，11.0% CH4时，各工况下的自由基发射光谱强度峰值均大于7.0% CH4，这是由于中间产物的积累与自身特性和体系中主要可燃气体含量有关。混合体系最大升压速率与自由基发射光谱强度最大变化速率之间也呈现较为一致的变化趋势，与体系爆炸超压峰值和自由基发射光谱强度峰值类似，如图8所示。
混合体系爆炸超压峰值时间与自由基发射光谱强度峰值时间的对比如图9所示，对7.0% CH4，随着CO体积分数的增大，3种中间产物的tI,max 与tP,max 变化规律一致，呈现出下降趋势，且3种中间产物的下降程度大致相同，表明CO可以使7.0% CH4燃爆中间产物更早且更快积累到峰值，体现出CO对体系燃爆反应的促进作用，而且这种促进作用对不同中间产物来说存在明显差异。同理，在9.5% CH4条件下，3种中间产物的tI,max 与tP,max 变化规律一致，但峰值点对应的CO体积分数增大到1.2%，大于tP,max 峰值点对应的0.4%;且当CO加入量为2%时，3种中间产物的tI,max 整体仅仅略微小于9.5% 纯CH4，说明相比体系爆炸压力，CO对中间产物Imax的促进效应比对体系Pmax 的作用更加明显。CH4 为11.0%时，随着CO体积分数的增大，tI,max呈现出上升趋势。其原因在于前述CO的添加对3种体积分数的甲烷-空气爆炸过程中的不同作用效果，即初始甲烷体积分数为7.0%时，CO的添加促进了加剧其爆炸反应，使其爆炸超压峰值时间大幅度减小，且光谱辐射强度峰值时间也同步减小。而对于体积分数11.0%的甲烷-空气组分，CO的加入减弱了其爆炸剧烈程度，甚至对其爆炸进程产生了阻尼作用，因而其超压峰值时间、光谱辐射强度峰值时间均单调增长。甲烷初始体积分数为9.5%时，CO的添加首先加剧而后弱化了其爆炸过程，由此使其超压峰值时间和光谱辐射强度峰值时间表现出先减小而后增加的变化趋势。
图7 CO-CH4爆炸压力峰值和自由基光谱强度峰值对比
Fig.7 Maximum explosion pressure and the maximum intensity of intermediates for CO-CH4-Air mixture
图8 CO-CH4最大升压速率和自由基光谱强度上升速率峰值对比
Fig.8 Maximum rising rates of explosion pressure and intensity of intermediates for CO-CH4-Air mixture
图9 CO-CH4爆炸超压峰值时间和自由基光谱强度峰值时间对比
Fig.9 Times of peak pressure and the maximum intensity of intermediates for CO-CH4-Air mixture
3 结 论
(1)实验范围内CO的添加会降低CH4爆炸下限，使其上限表现出先增大而后减小的趋势，并增大其爆炸危险度和爆炸极限范围，减小临界氧体积分数，而将CH4完全惰化所需的氮气量增大。
(2)CO对富氧条件下的CH4 爆炸表现出促进效应，对理论当量状态的CH4呈先促进而后阻尼的作用，贫氧状态下则完全呈现出阻尼效果。在贫氧条件下的阻尼效应除耗氧作用外，基元反应过程的影响也是主要原因。
(3)H*，OH*，CH2O*激发态发射光谱相对强度在爆炸过程中均经历了由弱变强再变弱的过程，与爆炸压力参数类似。就变化趋势而言，CO对CH4 爆炸体系Imax 和Pmax，tI,max 和tP,max，(dP/dt)max 和(dI/dt)max 的变化规律之间具有良好的一致性，但对中间产物的促进作用大于对爆炸压力的提升;不同中间产物积累所能达到的峰值与其在反应中的参与程度有关，从微观中间产物角度很好地解释了CH4宏观压力特性变化规律。
(4)中间产物开始大量积累的时间与预混体系中主要可燃气体的爆炸强度具有一致性，爆炸强度越大则越早开始积累且积累速度越快，中间产物大量且快速的积累是造成体系爆炸加剧的原因之一。
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