作为我国最现实可靠的煤系非常规天然气资源，煤层气的开发利用具有保障煤矿安全生产、优化国家能源结构、增加清洁能源供应与减少温室气体排放等重要意义[1-2]。然而，我国煤层气地质条件相对复杂，具有成煤时代繁多、煤阶分布齐全、构造破坏强烈与“低压、低渗、低饱和”等特征，这在一定程度上制约着煤层气的高效开发[2-5]。实践表明，以煤粉为主的固相微粒产出对煤层气井连续稳定排采影响尤甚[6-8]。究其原因，主要是固相微粒的生成和运移不仅会引起煤层渗透率降低和裂隙导流能力衰减等储层伤害，而且会造成泵效降低和埋泵卡泵等设备故障，最终导致煤层气井产气能力骤降与生产成本增高[9-11]。为了解决上述问题，不同学者对煤粉产出规律进行了深入研究[12-17]。

以提高生产效率为目的，基于煤系地质条件和储层改造工程的煤层气开发逐渐从单煤层开采、煤层直接压裂向多煤层合采、围岩间接压裂转变，这使得煤层、煤中夹矸和煤层顶底板共同构成了煤层气井排水采气的地质基础[18-19]。因此，煤层气开发需重视煤系叠置岩性结构，即煤层自身的复杂煤层结构和煤层外部的复合岩层结构，因其会导致开发层内岩石类型、矿物组分、孔渗条件、力学性质和流压系统存在层间差异，这可能会造成固相微粒的层位来源多样化和生成机制复杂化。由于前人仅侧重煤层-煤粉的关联分析，而忽略了非煤岩层的影响，故对煤层气开发中固相微粒的产出层位、主控因素和有效防治缺乏全面认知。鉴于此，笔者从复杂煤层结构出发，通过开展水岩反应物理模拟实验，分析了煤岩和夹矸对固相微粒生成的差异影响，旨在进一步查明固相微粒的生成机制和产出类型，从而为煤层气井稳产高产提供有力保障。

1 实验原理

多层合采与间接压裂会使煤层气开发涉及更多的敏感岩层。当大量的钻井液和压裂液等外来流体注入开发层后，若外来流体的成分、盐度、有机物含量与开发层存在不配伍性，将会导致外来流体与敏感岩层发生水岩反应，造成高岭石、蒙脱石等敏感矿物分散运移和膨胀脱落，从而使岩石的骨架结构破坏和力学强度降低，进一步加剧煤储层固相微粒的生成[20-21]。由此可知，外来流体与敏感岩层之间的水岩反应会扩大煤层气开发中固相微粒的生成层位和组分类型。据此，笔者以发育泥质夹层的煤岩样品模拟复杂煤层结构，以不同浓度的KCl溶液模拟外来流体，以铺置玻璃珠层模拟压裂造缝后的渗流通道，应用岩芯驱替仪开展了固相微粒生成物理模拟实验。通过分析固相微粒的生成运移特征与玻璃珠层导流能力变化规律，查明水岩反应中煤岩和夹矸对固相微粒生成的影响作用。

2 实验方案

2.1 测试装置

为了模拟煤层—泥质夹层在水岩反应中生成固相微粒的过程，本实验以单相液流岩芯驱替仪为测试装置，其核心部件包括注射泵、岩芯夹持器、压力调节器、油压缸、手动泵、平衡储压器、电子天平与数据采集系统(图1)。在制备岩芯样品和驱替溶液的基础上，通过加载一定围压的岩芯驱替仪，将驱替溶液注入岩芯样品中，从而完成本实验要求的水岩反应作用。

2.2 样品制备

基于煤层和泥质夹层的对比分析目的，本实验选择同时发育煤岩与泥岩的岩石标本作为岩芯样品。该样品具有煤层和泥质夹层垂向叠置的复合层状结构(图2(a))。其中，煤岩呈黑色，具似金属光泽，宏观煤岩类型为半暗型，煤岩组分以暗煤为主，含镜煤条带，有机显微组分以镜质组为主，其次为壳质组，惰质组最少;泥质夹层呈深灰色，具泥质结构、层状构造，矿物成分以高岭石、蒙脱石等黏土矿物为主，含少量石英。

为了配套使用测试装置的岩芯夹持器、对比驱替溶液与煤层、泥质夹层的水岩反应以及分析不同岩层生成固相微粒的差异特征，本实验需要制备专门的岩芯样品，制备步骤依次为树脂加固定型、切割反应表面、铺置玻璃珠层和贯通渗流通道。

(1)树脂加固定型。首先将原始样品放置于内径为65 mm的圆柱状塑型模具底部;然后将专用树脂倒入塑型模具内，使树脂完全覆盖原始样品;最后静置24 h，待树脂充分固结后，剥离塑型模具，取出直径为65 mm的定型岩芯样品。

(2)切割反应表面。首先使用岩石切割机将定型岩芯样品切割成高度为65 mm的圆柱体;然后经砂纸打磨，使样品的顶、底两面裸露;最后沿圆柱纵向将样品对称切割，形成两个尺寸为65 mm×65 mm的岩芯反应表面，泥质夹层与煤层的反应表面尺寸分别为15 mm×65 mm与50 mm×65 mm(图2(a))。

(3)铺置玻璃珠层。首先准备标准滤纸和颗粒直径为500 μm的玻璃珠;然后将标准滤纸裁剪为65 mm×65 mm的尺寸;最后在标准滤纸的正反两面上分别均匀平铺粘贴玻璃珠，以此形成两组玻璃珠单层(图2(b))。

(4)贯通渗流通道:首先将粘贴着玻璃珠层的标准滤纸平铺在岩芯反应表面上;然后将岩芯样品对称闭合，使玻璃珠层与岩芯反应表面充分接触，以玻璃珠层作为驱替溶液的渗流通道;最后将岩芯样品放置于环形密封管内，以供实验测试使用(图2(c))。通过计算得出，玻璃珠单层的孔隙体积为1 006.4 mm3。由于岩芯样品的两个反应表面均存在玻璃珠单层，故测试样品的渗流通道为玻璃珠单层孔隙体积的两倍。

该岩芯样品能够模拟煤储层的压裂造缝效果，还原纵向压裂裂缝贯穿不同岩层的状态。当驱替溶液沿着平行玻璃珠层、垂直岩层层理方向注入岩芯样品后，驱替溶液可分别与泥质夹层、煤层发生水岩反应。这可以表征压裂裂缝通道内的流体运移过程，有利于对比分析经水岩反应后不同岩层内固相微粒的生成和运移特征。

2.3 实验步骤

本次实验内容为将不同浓度的KCl溶液注入岩芯样品中进行水岩反应，通过数据采集系统监测玻璃珠层渗透率的变化，观察实验结束后玻璃珠层内固相微粒的分布特征，以此来模拟分析煤层气开发中不同岩层经水岩反应生成固相微粒的差异过程。具体实验步骤如下:

(1)调试单相液流岩芯驱替仪，组装溶液泵送部件、水岩反应装置与排液采集器具;

(2)将制备完好的样品装入岩芯夹持器内，使泥质夹层位于驱替溶液注入端一侧，以便驱替溶液经泥质夹层向煤层渗流;

(3)配置浓度为0.4%,1.2%,2.0%的KCl溶液作为驱替溶液，使用注射泵将驱替溶液注入岩芯样品中，保证单次实验所用驱替溶液量为266 mL;

(4)启动数据采集系统，调整注入压力至1 MPa，通过油压缸、手动泵与平衡储压器等装置向岩芯夹持器内的岩芯样品加载5 MPa恒压;

(5)开始第1组实验，使用浓度为0.4%的KCl溶液进行测试，应用数据采集系统监测记录玻璃珠层渗透率的变化，收集岩芯夹持器出口端排出液;

(6)结束第1组实验，取出岩芯样品及其间铺置的标准滤纸，观察水岩反应后玻璃珠层的变化情况和固相微粒的产出特征;

(7)在岩芯样品间重新铺置标准滤纸，待将样品装入岩芯夹持器后，依次使用浓度为1.2%和2.0%的KCl溶液进行测试，重复实验步骤(4)，(5)，(6)，相继完成第2组和第3组实验。

3 实验结果及分析

3.1 固相微粒的生成和运移特征

通过肉眼观察可知，3组实验所用标准滤纸表面的玻璃珠层内均存在固相微粒。以浓度为2.0%的KCl溶液条件为例，浅灰色的固相微粒在玻璃珠层内呈不均匀状分布(图3):在泥质夹层反应表面，玻璃珠层内赋存着最多的固相微粒，这使得本身无色的玻璃珠层呈现出土灰色;随着驱替溶液在岩芯样品内流动，固相微粒在玻璃珠层中发生运移;在靠近泥质夹层的煤层反应表面，玻璃珠层内包含着较多的固相微粒;而在远离泥质夹层的煤层反应表面，玻璃珠层基本呈无色，仅零星分布着极少量的固相微粒(图3右下角的黑色颗粒为煤岩受压破碎形成的煤粉，并非煤岩经水岩反应生成的固相微粒，故本文不予考虑)。

应用ImageJ 图像处理软件，可对玻璃珠层内固相微粒的生成和运移特征进行定性和定量分析。首先设置3组实验条件和5个水岩反应区域，将浓度为0.4%,1.2%,2.0%的KCl溶液条件分别记为C1,C2,C3，将岩芯、泥质夹层、煤岩层、左半煤岩、右半煤岩的水岩反应区域分别记为A1,A2,A3,A4,A5;然后去除玻璃珠层的背景颜色，使其中分布的固相微粒进一步突显，通过对比固相微粒的分布范围、突显情况、迁移距离和聚散状态，实现固相微粒的生成情况和运移状态的定性分析;最后分别计算不同实验条件下、不同水岩反应区域内固相微粒的分布面积与相应区域面积的比值，以固相微粒的分布面积占比定量表示其生成强度，对比分析驱替溶液浓度和岩石组分特征的差异对固相微粒生成和运移特征的影响。

定性分析结果表明，在C1条件下，固相微粒的分布范围遍及整个A1区域，其在A2和A4区域的突显情况最为显著，在A5区域显示局部突显特征，其迁移距离最远、聚散状态以集聚为主，仅在A4和A5区域存在少量分散微粒(图4(a));在C2条件下，固相微粒主要分布在A2和A4区域，少量分布在A5区域，相比于C1条件，其突显情况明显减弱、迁移距离中等，在A2区域仍以集聚状态为主，而在A4和A5区域主要为分散状态(图4(b));在C3条件下，固相微粒集中分布在A2及其与A3过渡区域，其突显程度最弱、迁移距离最短，仅在A5区域存在零星分布，在A2和A4的局部区域呈集聚状态，总体上，分散微粒占据相对优势(图4(c))。

定量分析结果显示，在相同实验条件下，A2区域内固相微粒分布面积占比明显高于A3区域，3组实验中A2/A3分别为3.43,4.36,3.50，表明在相同浓度的外来流体引起的水岩反应中，泥质夹层的固相微粒生成强度远高于煤岩层，其微粒类型为自生型，煤岩层经水岩反应生成的固相微粒甚微，A4和A5区域分布的固相微粒类型主要为运移型;在相同水岩反应区域内，随着KCl溶液浓度的升高(0.4%→1.2%→2.0%)，固相微粒的分布面积占比相应降低，如A1区域的18.14%→11.25%→8.31%,A2区域的39.86%→27.59%→18.56%,A3区域的11.63%→6.33%→5.30%(图5)。

分析认为，KCl溶液与岩芯样品的水岩反应会导致固相微粒的生成，但不同岩层对固相微粒生成的影响存在差异。泥质夹层的矿物成分以高岭石、蒙脱石等黏土矿物为主。由于这类黏土矿物具有特殊的层状结构、离子交换性与敏感性，故在水岩反应中，泥质夹层所含黏土矿物容易发生分散运移和吸水膨胀，进而失稳脱落形成固相微粒。而由镜质组等有机显微组分构成的煤岩则在水岩反应中较难生成固相微粒。因此，由于含煤岩系中岩石矿物的特殊性，不同岩层在同等程度的水岩反应中会生成数量不一、成分各异的固相微粒。

驱替溶液的浓度亦会影响敏感岩层生成固相微粒的强度。其原因为:KCl溶液浓度越低，溶液中解离产生的K+含量百分比越小，进入黏土矿物晶格间的阳离子量减少，从而对黏土矿物表面负电性的中和能力降低，难以有效缓解黏土矿物层状结构间的静电斥力，这会造成黏土矿物更易于分散膨胀，最终导致泥质夹层在与低浓度驱替溶液的水岩反应中生成更多的固相微粒，且微粒在渗流通道内的位移率会相应增大。

3.2 玻璃珠层导流能力变化规律

储层改造形成的纵向裂缝会贯穿煤层及其相邻岩层，填充裂缝的支撑剂与岩层接触，构成了有效裂缝通道。实验中岩芯反应表面的玻璃珠层形成的渗流通道可模拟压裂造缝效果，采集的岩芯样品渗透率数据由玻璃珠层导流能力控制，其变化可表征煤储层固相微粒对压裂裂缝渗透率的伤害。

由于每组实验所用驱替溶液总量(Qt=266 mL)和渗流通道初始孔隙体积(Vp=2 012.8 mm3)恒定，故随着驱替溶液的持续注入，渗流通道单位孔隙体积内溶液量的变化(Q/Vp)可表征驱替溶液渗流过程和水岩反应作用时间。不同浓度的KCl溶液导致固相微粒的产出特征存在差异。因此，为了对比分析不同实验条件下玻璃珠层导流能力的变化规律，通过对渗透率K进行归一化处理，定义实时渗透率Ki与初始渗透率K0的比值Ki/K0)为渗透率降低幅度，经Ki/K0与Q/ Vp的相关分析，可得到固相微粒的产出过程对玻璃珠层导流能力的影响。

结果显示，3组实验中渗透率降低幅度均经历了前期波动升降和后期平缓趋稳的变化过程(图6)。在C1条件下，渗透率降低幅度前期出现多次波动升降，且波动持续时间长，后期逐渐趋于稳定(图6(a));在C2条件下，渗透率降低幅度前期波动次数少、升降明显，但波动持续时间短，随后经长期平缓下降，直至稳定不变(图6(b));在C3条件下，渗透率降低幅度前期波动次数较少、持续时间较短，后期相对平稳变化(图6(c))。因此，在低浓度驱替溶液条件下，泥质夹层所受水岩反应强度高、时间长，故其固相微粒的累积生成量大、聚散状态多样和运移过程复杂，从而导致渗透率出现长期频繁升降变化;而在高浓度驱替溶液条件下，泥质夹层累积生成固相微粒减少、运移过程简单，尽管初期渗透率波动较大，但短时间内即会趋于稳定。

分析认为，泥质夹层经水岩反应生成的固相微粒会随驱替溶液在玻璃珠层内运移。当固相微粒因粘滞集聚而占据堵塞有效渗流通道后，就会导致玻璃珠层导流能力减弱和渗透率降低;当处于停滞状态的固相微粒受溶液牵引而再次分散启动后，之前堵塞的渗流通道将重新贯通，玻璃珠层导流能力即会部分恢复，从而引起渗透率有所提升;当固相微粒停止生成且逐渐静置后，玻璃珠层导流能力会趋于稳定，渗透率则会保持平缓。随着KCl溶液浓度的增大，泥质夹层经历的水岩反应强度相应降低，这会导致固相微粒的生成量减少，其运移距离、黏滞能力及对渗流通道的堵塞程度亦会同步缓解，从而使玻璃珠层导流能力的伤害率下降。

4 复杂结构煤层开发实践分析

以位于鄂尔多斯盆地东南缘的韩城区块内64口煤层气井为研究对象，根据煤、泥岩、炭质泥岩和砂岩等不同岩层在电阻率、自然伽马与补偿密度测井响应中的差异特征，统计了以山西组3号煤层和太原组5号,11号煤层为主采煤层的夹矸发育情况，对比分析了不同煤层的煤层结构特征。结果表明，3号煤层的煤层结构复杂程度最低，约为11%，仅发育单层夹矸，其平均厚度为0.39 m，故3号煤层以简单煤层结构为主;5号煤层的煤层结构复杂程度约为46%，主要发育单层夹矸，少量发育双层、3层夹矸，其平均厚度分别为0.63,0.66,0.36 m，故5号煤层的煤层结构较为复杂;11号煤层的煤层结构复杂程度最高，约为66%，主要发育单层和双层夹矸，少量发育3层夹矸，其平均厚度分别为0.64,0.69,0.38 m，故11号煤层以复杂煤层结构为主(表1)。

表1 韩城区块主采煤层的煤层结构特征
Table 1 Characteristics of coal bed texture in main coal seams in Hancheng block

因此，由于聚煤环境与沉积物质的变化，韩城区块主采煤层具有不同复杂程度的煤层结构特征。其中，3号煤层的煤层结构较为简单，煤中夹矸发育程度最低，以单层、薄层、层数少为特征;5号煤层为较复杂结构煤层，煤中夹矸以单层为主，夹矸厚度较大;11号煤层的煤层结构最为复杂，普遍发育单层、双层夹矸，且夹矸平均厚度最大，具有层数多、层厚大、岩性多样等特征。

为了查明复杂结构煤层中固相微粒的产出特征，采集不同开发层位产出的固相微粒样品进行组分分析。结果表明，在单采11号煤层、同采3号+11号煤层与合采3号+5号+11号煤层条件下，固相微粒的组分类型基本相同，包括有机煤岩组分(镜质组、惰质组)和无机矿物组分(黏土矿物、黄铁矿、石英);固相微粒的组分含量存在差异，按平均含量百分比递减，依次为黏土矿物、镜质组、惰质组、黄铁矿、石英;单井开发煤层越多，煤层含夹矸率越高，固相微粒中黏土矿物含量越高(表2)。

表2 不同开发层位的夹矸发育特征与产出固相微粒的组分类型及含量百分比
Table 2 Development of parting and component types and concentrations of solid fines in different coal seams

从煤层结构角度分析认为，在开发复杂结构煤层和煤层气井多层合采情况下，煤层结构的复杂程度总体升高，对应的煤中夹矸层数增多、厚度变大和岩性多样。不同岩层的叠置发育会使煤层气开发层内岩石类型多样化和矿物组分复杂化，这将导致主采煤层的岩石力学性质和水岩反应强度存在层内差异。在煤层气开发过程中，钻具掘进和支撑剂注入会造成软弱岩层遭受高强度的力学破坏，钻井液、压裂液和洗井液等外来流体与敏感岩层可能会发生水岩反应，如煤岩表面润湿性改变、水敏矿物晶格膨胀和速敏矿物分散运移等。这一双重效应会造成不同岩层的组分和结构稳定性降低，扩大固相微粒的层位来源，增大固相微粒的生成强度、迁移距离和黏聚程度。因此，针对复杂结构煤层开采、多种岩性复合共生和敏感夹层频繁发育的煤层气开发状况，基于准确判别开发层的煤层结构特征、岩性空间变化和敏感矿物含量，在钻井、压裂和修井等生产环节中，可适度应用黏土矿物防膨剂和煤粉稳定剂等，降低黏土矿物的膨胀分散程度、增强煤岩表面疏水性和提高煤粉在裂隙面的黏附力[22-24]，以此减少固相微粒的生成量和迁移率，从而缓解固相微粒产出造成的储层伤害和设备故障。

5 结 论

(1)煤层气开发中外来流体与敏感岩层之间的不配伍性会导致水岩反应。在水岩反应中，相比于煤层，泥质夹层等富含敏感矿物的非煤岩层更容易发生水敏矿物晶格膨胀和速敏矿物分散运移，进而生成大量的黏土矿物型固相微粒。

(2)不同浓度的KCl溶液与泥质夹层之间的水岩反应存在强度差异，这会影响固相微粒的生成运移规律及其造成的玻璃珠层导流能力伤害程度。KCl溶液浓度越低，越容易造成黏土矿物膨胀分散，使泥质夹层在水岩反应中生成更多的、运移距离更远的固相微粒。随着固相微粒的生成量和迁移率变大，其在渗流通道内的黏聚阻滞能力增强，导致渗透率频繁升降变化和波动持续时间延长。

(3)以复杂结构煤层为煤层气开发层会使煤中夹矸的层数增加、厚度变大、岩性多样和矿物复杂，导致开发层的岩石力学性质和水岩反应强度存在层内差异。在储层改造、修井作业等造成的应力破坏和水岩反应双重影响下，煤中夹矸的组构稳定性有所降低，这会造成固相微粒的产出层位扩大、组分构成复杂和生成运移加剧，最终将引起更加严重的储层伤害和设备故障，极大地制约煤层气井连续稳定排采。

(4)通过查明主采煤层中夹矸的空间发育特征、敏感矿物类型及含量，在钻井、压裂和修井等煤层气生产环节中，可使用防膨剂和稳定剂来分别降低黏土矿物的膨胀分散程度、增强煤岩表面疏水性和提高煤粉在裂隙面的黏附力，以此减少固相微粒的生成量和迁移率，从而对固相微粒的产出形成有效防治。

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Experimental research on the generation of solid fines from muddy intercalation in water-rock reaction

YAO Zheng1,2,CAO Daiyong3,WEI Yingchun3,XIONG Xianyue4,LI Ning1,2,WANG Zhe1,2

(1.Shaanxi Mineral Resources and Geological Survey,Xi’an 710068,China; 2.Shaanxi Institute of Geological Survey,Xi’an 710054,China; 3.College of Geoscience & Surveying Engineering,China University of Mining & Technology (Beijing),Beijing 100083,China; 4.PetroChina Coalbed Methane Company Limited,Beijing 100028,China)

Abstract:Under the dual control of coal reservoir geological conditions and CBM development engineering,the generation and migration of solid fines,which mainly are coal fines,has a particularly severe restriction on the continuous and stable production of CBM wells.To identify the impact of complex coal bed texture on the gener-ative rule of solid fines in CBM development,taking the core sample with superimposed coal seam and muddy intercalation as a research object,the physical simulation experiment of water-rock reaction (WRR) was carried out by using single-phase water flow core flooding rig.The amount,types and migration features of solid fines and their damage on glass beads layer (GBL) conductive ability were contrastively analyzed,which were generated separately from muddy intercalation and coal seam with KCl solution of different concentrations.The results show that under the same conditions of physical simulation experiment,muddy intercalation can easily generate more clay mineral solid fines with smaller particle size in WRR compared to coal seam.The concentration of KCl solution affects the rule of solid fines generation from muddy intercalation,high intensity WRR between the KCl solution of low concentration and muddy intercalation can be produced,which causes the increase in the generative amount and migration rate of solid fines.The damage on the conductive ability of GBL can be caused by the cementation and retention of solid fines,with the increase of solution concentration,the generative amount and migration distance of solid fines declines,which reduces the duration of the decrease extent of permeabil-ity fluctuation accordingly.Combined with the research on CBM development practice at Hancheng mining area in Weibei Carboniferous-Permian coal-field,it is concluded that the CBM production in coal seam with complex texture can increase the layers and thickness of parting,diversify its lithology and complicate its mineral compo-nents,which will weaken the stability of mineral composition and rock structure of muddy intercalation and other sensitive rock formations in the combined influence of stress rupture and WRR,lead to the generative types of solid fines in coal reservoir becoming complex and diverse,increase the generative intensity and migration distance of solid fines,and then result in more serious reservoir damage and frequent equipment failures,which directly affects the production of CBM wells.By ascertaining the spatial development characteristics,types and contents of sensitive minerals of parting in CBM development layers,anti-swelling agent and stabilizer can be used properly in drilling,fracturing and workover to reduce the degree of clay mineral expansion and dispersion,increase the surface hydrophobicity of coal and improve the adhesion force of coal fines in the fracture surface,which could reduce the generative amount and migration rate of solid fines and then the issue of solid fines production in coal reservoir can be effectively controlled.

Key words:coalbed methane;solid fines;coal bed texture;muddy intercalation;water-rock reaction

姚征，曹代勇，魏迎春,等.水岩反应中泥质夹层生成固相微粒的实验研究[J].煤炭学报,2019,44(7):2188-2196.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2018.0964

YAO Zheng,CAO Daiyong,WEI Yingchun,et al.Experimental research on the generation of solid fines from muddy intercalation in water-rock reaction[J].Journal of China Coal Society,2019,44(7):2188-2196.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2018.0964

中图分类号:P618.11

文献标志码:A

文章编号:0253-9993(2019)07-2188-09

收稿日期:2018-07-20

修回日期:2018-10-25

责任编辑:韩晋平

基金项目:国家自然科学基金资助项目(41272181);陕西省公益性地质调查专项资助项目(20180304)

作者简介:姚 征(1987—)，男，河北保定人，工程师，博士研究生。E-mail:yaozheng3c@126.com