煤自燃是影响矿井安全生产的主要危害之一，不仅造成大量煤炭资源浪费，而且会产生大量温室气体(CO2和CH4)[1-4]、有毒有害气体(CO，SO2，H2S，N2O，NOx等)以及一些重金属微量元素(As，Se，Hg等)[5]。因此，煤火灾害防治是人员身体健康、安全生产的重要保证。火源探测技术作为防灭火工程的重要技术之一，在火灾治理过程中占据重要地位。目前，火源探测技术主要有:温度法[6]、磁探法[7]、电阻率法、气体测量法[8]、同位素测氡法[9]、无线电波法、地质雷达探测法[10]、遥感法[11]以及计算机数值模拟法[12]。
火源精准探测一直是防灭火工程的世界性难题。测氡法作为现阶段火源精准探测的主要方法之一，在实践过程中取得了较好效果。从20世纪80年代开始，放射性物探技术被应用于火源探测。太原理工大学防灭火课题组提出了“煤层自燃火源位置精准探测技术”，并自行研制了国内外最大的煤自燃及测氡(222Rn)实验台[13]。基于此实验台，薛生等[14]研究了氡析出与煤温的关系;王俊峰[13]研究了地下煤层自燃时上覆岩层中氡气运移规律;刘艳[15]研究了煤氧化升温过程中氡析出与自然发火指标气体的关系。此外，该技术已在多个矿井中实施，取得了较好的效果。然而，上述研究均以“geogas”运移理论[16-19]为背景，建立并完善了同位素测氡技术的理论基础。但现有测氡方法实际探测深度为500 m，随着我国矿井采深不断增加(>700 m)[20]，地质构造愈来愈复杂，地表测氡技术已无法满足生产需求。此外，对于采空区浮煤自燃，受采动及复杂地质构造影响，采空区上部均可能产生氡异常现象，所以，地表测氡技术难以精准定位采空区火源位置，针对性采取措施，防治煤自燃。
基于此，笔者以松散煤堆为研究对象，结合均匀多孔介质氡析出、运移理论，基于自然发火实验台，探索松散煤堆发火过程氡析出、运移规律，以期对采空区火源精准探测提供依据。
1 实 验
1.1 实验原理
1.1.1 煤自然发火原理
煤自然发火是由于煤与氧接触时发生化学吸附和化学反应放出热量，当放出热量大于散发的热量时，煤温上升而导致自然发火[21-22]。煤低温自然发火实验就是该过程的模拟，即在实验条件下，依靠煤自身氧化放热升温，考察煤温、O2消耗量、CO产生量以及其他气体的变化规律。
1.1.2 实验分析过程原理
为明确本实验目的，对分析过程进行简单描述，如图1所示。
图1 分析过程原理
Fig.1 Schematic diagram of the analysis process
1.2 实验装置
自然发火实验主要基于西安科技大学XK-VII型煤自然发火实验装置[23-24]。实验装置连接设计为局部气体循环体系，如图2所示，主要由自然发火实验台、供气装置、干燥瓶、干燥管、RAD17连续性测氡仪、流量计、单向流量调节阀组成，各部分均通过外径6 mm的PC管串接在一起，且每个连接端口通过玻璃胶密封。为保证进入测氡仪的气体水分小于10%，实验台出气口连接干燥瓶、干燥管，主要目的有:一是过滤和吸收气体中的水分和杂质;二是冷凝作用，降低气体温度。其中，干燥瓶连接时采用长进短出的形式。RAD17测氡仪内置空气泵，在不影响发火实验的情况下，通过流量调节阀、流量计来调节气流量，将气体排出量控制在250 mL/min。
图2 自然发火实验
Fig.2 Spontaneous combustion experiment
1.3 煤样制备及基本条件
(1)煤样制备
按实验标准获取、制备煤样，在煤体破碎过程中，从破碎煤体里取出部分混合煤样(1 550 g)进行粒径筛选分析，获得实验煤样的粒度分布范围见表1。实验台总的装煤量为1 606.1 kg，自然发火实验基本参数见表2。
表1 煤粒度分析结果
Table 1 Coal particle size analysis results
粒度/mm+10-10,+7-7,+5-5,+3-3,+0.9-0.9质量/g298.00182.00204.00318.50228.00319.50频度/%0.1920.1170.1320.2050.1470.206
注:“+”表示未过筛，“-”表示过筛。
表2 煤样实验条件
Table 2 Experimental conditions for coal samples
煤样平均粒径d50/mm装煤高度/cm煤质量/kg煤样体积/cm3块煤密度/(g·cm-3)密度/(g·cm-3)空隙率η供风量/(m3·h-1)起始温度/℃CJG4.911751 606.11 865 1601.40.860.384 90.1～0.733.4
(2)炉体内换气时间
假设整个炉体内碎煤分布均匀，根据上述实验条件，获得不同供风条件下破碎煤体内风流运移速率。炉体内装煤高度为1.75 m，所以在理想条件下，完成一次气体交换预估时间可通过式(1)计算，其结果见表3。
t=HA/Q
(1)
式中，H为炉膛内煤体高度，m;A为炉体内煤样空隙的断面面积(A=A0η,A0为实验台横截面积)，m2;Q为供风量，m3/h;t为炉体内完成一次换气所需时间，s。
表3 不同供风量下煤体内空气运移速度
Table 3 Air transport velocity in coal samples under different air supply volumes
序号供风量Q/(m3·h-1)运移速度v/(m·s-1)炉体内完成一次换气所需时间t/s10.16.38×10-527 42920.21.27×10-413 78030.31.91×10-49 16340.42.55×10-46 86350.53.19×10-45 48660.74.47×10-43 915
1.4 实验过程
在自然发火实验中，煤样温度从常温升至170 ℃持续了45 d。在此期间，为满足高温点位置处氧浓度需求，供风量从0.1 m3/h逐级变化到0.7 m3/h，其高温点温度随时间变化的关系可通过图3来表示。测氡仪连续运行2个周期，每次取气时间设置为5 min，总取气量为2 500 mL。松散煤体内高温点温度值每升高(5±0.5)℃，需经过24～36 h达到平衡，之后进行循环测量。
图3 高温点温度随时间变化
Fig.3 Temperature of the high temperature point varies with time
2 煤自然发火过程氡分布规律
2.1 氡活度浓度分布理论
氡在均匀多孔介质中传播[25]的一般方程:
v-vC-ληC+a
(2)
式中，C为介质中氡的孔隙活度浓度，Bq/m3;η为介质的孔隙度;D为氡在介质中的扩散系数，m2/s;v为介质中流体的渗流速度;λ为氡的衰变常数，1/s;a为介质产生可运移氡的能力，Bq/(s·m3)。
对于发火实验台，风量稳定时，其内部氡活度浓度分布总处于一个动态平衡中，将式(2)进行简化，据此，可建立孔隙介质中氡稳态运移的一维微分方程:
(3)
式中，C(x)松散煤堆中心高度x位置处的孔隙氡活度浓度，Bq/m3。
当破碎煤体内氡运移完全由渗流所主导时，可忽略氡的扩散运移作用，式(3)可简化为
(4)
初始条件x=0时，C(0)=C0，则通过式(4)可获得破碎煤堆内一维氡活度浓度分布函数为
(5)
2.2 同一时间沿轴线氡活度浓度分布
对实验数据进行整理，绘制图4。当供风量Q=0.1 m3/h、煤体最高温度Tmax<50 ℃时，氡活度浓度沿轴线方向呈线性递增;当供风量Q=0.1 m3/h、50<Tmax<70 ℃时,氡活度浓度沿轴线方向先线性增长，后出现波动式减小，其突变点位于125～165 cm。产生上述结果原因可能为:自然发火前期，煤体氧化升温速率较慢，热量释放和氡析出量比较少，此时，沿轴线方向氡运移以渗流为主;当煤温达到临界温度时，氧化速率加快，热量释放增多，高温点附近耗氧量增加。当与进风口距离L大于125 cm时氧浓度大幅度降低，气体流量不足以维持渗流状态，此时，仅在一定范围内，氡运移以渗流为主。当供风量Q=0.2～0.7 m3/h，Tmax>70 ℃时，氡活度浓度沿轴线方向均先增大后减小，其突变点范围分别为125～145，105～125，105 cm。此外，实验中发现，供风量Q=0.2 m3/h、Tmax>70 ℃时，距离进风口145 cm位置高温气体遇冷液化产生大量水。综上，随着松散煤体温度的升高，氧化升温速率加快，高温点位置向下移动，耗氧量增加;当L小于105～125 cm时，氡活度浓度沿轴线方向基本呈线性关系，在此高度范围内认为氡运移以渗流为主;由于实验装煤总高175 cm，由此可知多种运移方式耦合作用范围为50 cm，该值与同位素测氡法埋杯深度基本一致。
2.3 同一位置不同温度氡活度浓度分布
由图5可知，当L=25 cm时，氡活度浓度随煤温变化先增长后趋于平稳;当25 <L≤185 cm时，氡活度浓度随煤温呈指数增长，在L=65，105，125 cm位置处，氡值随煤温变化增长趋势基本一致，且在此温度范围内，变化规律与文献[26]获得规律一致，可作为煤自燃发火程度判断依据。
图4 沿轴线方向氡活度浓度变化
Fig.4 Variation of radon activity concentration along axis
图5 不同位置氡活度浓度随温度变化规律
Fig.5 Variation of radon activity concentration with temperature at different locations
3 煤自然发火过程氡运移规律
由于煤体导热性差，沿轴线方向温度差异越来越大。实验开始时，L=5 cm位置处始测温度为40 ℃;当煤体内Tmax=170 ℃时，L=185 cm位置轴心温度仅为70 ℃，L=165 cm和L=145 cm轴心温度为85 ℃，L=125 cm处轴心温度接近90 ℃。所以，为了解同一温度条件下沿轴线氡活度浓度的分布规律，将煤温为40，50，60，70，85，90 ℃时轴线各位置对应氡活度浓度值按风速等效换算后绘制图6。
从图6可以看出，当煤温处于40～70 ℃时，从整体来看，氡活度浓度沿轴线方向呈指数增长。当煤温T=85 ℃时，在L<125 cm范围内，氡活度浓度沿轴线方向先增加后趋于平稳;而在L≥125 cm范围，氡活度浓度又呈递增趋势。煤温T=90 ℃时，在L≤125 cm范围，氡活度浓度沿轴线方向先增加后趋于平稳。由上文可知，炉体内装煤高度为175 cm，多种运移方式耦合作用范围为50 cm，所以对L<125 cm的氡活度浓度进行局部拟合，获得图7。
图6 同一温度不同高度氡活度浓度
Fig.6 Radon concentration at the same temperature in different positions
图7 与进风口距离L≤125 cm氡活度浓度分布
Fig.7 Distribution of radon activity concentration less than 125 cm from the inlet
由图7可知，当煤温处于40～90 ℃时，从整体看，氡活度浓度沿轴线方向均先增加，达到65 cm位置时，氡值趋于稳定，拟合曲线与式(5)相吻合，满足y=y0+AeR0x，参数见表4。从理论上进一步证明在L≤125 cm，沿轴线方向氡运移以渗流为主。基于氡运移规律，可为松散煤堆发火位置判断提供依据。
4 松散煤堆自然发火过程氡析出规律
对每一层高进行划分，以L=125 cm为例，假设该位置上下10 cm为一均匀多孔介质单元。按此假设对每个高度依次划分，如图8所示，其中每个单元体积V、截面面积S均相同。每个单元相邻两点间温度差值相对较小，因此，同一个单元内可忽略温度差异对氡值的影响。同一个均匀多孔介质单元，其内部氡主要由以下几部分组成，分别为破碎煤体产生的可自由移动的氡、衰变减少的氡、外界流入单元的氡以及流出单元的氡。
表4 沿轴线方向氡活度浓度分布函数参数
Table 4 Parameters of the distribution function of radon activity concentration along the axis direction
参数煤温/℃405060708590y070.8125.5166.3225.9837.41 651.6A-58.9-109.7-142.4-175.4-849.4-1 781.7R0-0.03-0.06-0.06-0.04-0.03-0.03
为获得低温氧化阶段氡析出规律，对各单元氡活度浓度分布进行分析，建立氡体积分数平衡关系式，表达式为
(6)
式中，βi为不同温度下单位体积氡析出量(主要包括富集氡和衰变产生氡)，Bq/m3;V为单元体积，m3;S为单元截面面积，m2;δi为单元上表面氡析出率，Bq/(s·m3);δi-1为单元下表面氡流入率，Bq/(s·m3)。
令Rin表示单元内流入氡的量，Rout表示单元内流出氡的量，那么
Rin=∮Sδi-1dS
(7)
Rout=∮SδidS
(8)
所以，式(6)可简化为
(9)
由上述氡平衡关系可知，沿轴线方向，当且仅当Rin=Rout，此时该位置才能反映出氡析出与煤温的真实关系。由图7可知氡值稳定范围为65～125 cm，此时，在该区间内有Rin=Rout，所以在65≤L≤125 cm能够真实反映氡析出规律。
图8 均匀多孔介质单元氡活度浓度变化
Fig.8 Changes of radon activity concentration in a uniform porous medium unit
此时，当65≤L≤125 cm时，关系式可简化为
(10)
去掉积分号，等式仍然成立，简化为
(11)
65，105，125 cm位置煤温与发火时间关系，如图9所示。由图9可知，煤温随发火时间呈线性增长，且增长趋势一致。因此，近似认为在65≤L≤125 cm内，沿轴线方向氡活度浓度分布较为均匀。由图5,9可获得不同位置氡活度浓度与煤温、煤温与发火时间的拟合关系式:
(12)
(13)
(14)
将式(8)，(9)，(10)代入式(7)，可得到65，105，125 cm处氡析出与发火时间的关系:
(15)
值得注意的是，式(5)中发火时间t对应的温度区间为40～90 ℃。
图9 煤温与发火时间关系
Fig.9 Relationship between coal temperature and ignition time
5 结 论
(1)当高温点煤温小于50 ℃时，煤氧复合反应缓慢，耗氧量低，氡活度浓度沿轴线方向呈线性分布，氡运移以渗流为主;当高温点煤温大于50 ℃时，此时升温速率加快，耗氧量增加，高温点位置发生变化，渗流影响范围逐渐减小;当高温点煤温大于70 ℃时，多种运移方式耦合作用范围为50 cm，与同位素测氡法埋杯深度基本一致。
(2)同一温度条件下，当L≤125 cm，氡活度浓度沿轴线先增长后趋于平稳，其中，平稳段对应范围为65≤L≤125 cm;在此范围内，氡活度浓度随煤温升高呈指数增长，且存在特征温度点，可作为煤自燃发火程度判断的依据。
(3)通过氡析出与煤温、煤温与发火时间的关系，推导了氡析出与发火时间的关系式;通过对松散煤堆内氡析出、运移规律分析，可为采空区火源判断提供依据。
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