煤是一种天然的吸附剂[1],当煤吸附瓦斯气体时,会产生膨胀变形。这种变形会导致煤体强度、应力状态和孔隙性发生变化,进而影响煤与瓦斯突出特性和煤层透气性[2]。因此,研究煤体吸附特性及变形特性具有重要的工程意义。
影响煤吸附特性及变形特性的因素很多,其中含水率是最为重要的一个因素。目前,水分对煤吸附特性影响研究成果较为丰富,但仍存在一定争议。一般认为,煤对瓦斯的吸附能力随着含水率的增加而降低[3-6];但张时音等[7]开展的液态水对煤吸附甲烷影响的实验研究则发现,水分对低煤级吸附能力影响大,降低了甲烷吸附量,但对高煤级吸附能力影响小,注水煤样中液态水的存在反而增加了甲烷吸附量。
对比之下,水分对煤吸附膨胀变形特性影响研究较少,但普遍认为水分的存在对煤吸附膨胀变形起抑制作用[8-12]。总之水分对煤吸附膨胀变形影响的研究还不够深入,尤其缺乏水分含量(含水率)与吸附膨胀变形定量关系的研究。
此外,不少研究者探讨了煤吸附膨胀变形量与吸附量的关系,但由于实验条件的限制,吸附膨胀变形和吸附量往往采用独立实验完成,导致煤吸附膨胀变形量与吸附量的关系尚存在诸多争议[13]。在实际煤层中或多或少存在一定水分,而水分的存在又将对煤吸附膨胀变形量与吸附量关系产生何种影响,相关研究成果鲜有报道。
鉴于此,笔者采用重庆大学与中煤科工集团重庆研究院有限公司联合研制的煤层瓦斯吸附解吸变形动态测试装置,以软煤为研究对象,开展了不同含水率条件下煤吸附瓦斯过程中的吸附量与吸附膨胀变形量同步测试实验,分析了水分对煤等温吸附特征和变形特征的影响,探讨了吸附膨胀变形量与吸附量的关系。
(1)煤样基础参数。实验煤样采自重庆松藻煤电有限责任公司渝阳煤矿具有强突出危险的8号煤层软分层煤,原始煤样水分为1.93%,灰分为16.36%,挥发分为10.22%,坚固性系数为0.16。
(2)煤样制备。考虑到突出危险煤样加工成原煤样难度大,尤其对于软分层煤,强度极低,无法加工成原煤试件;同时,已有研究表明,型煤能较好地反映软煤的物理性质[14],并已应用于煤的吸附特性和变形特性实验研究[12-15],因此,本文实验煤样均采用型煤。煤样经破碎、筛分后,参照GB/T 19560—2008《煤的高压等温吸附试验方法》,选用粒径为60~80目(0.18~0.25 mm)的煤粒与适量清水混合,放入模具内,施加(50 ± 0.1) kN(约100 MPa)成型力并稳压15 min,制成尺寸约φ25 mm×50 mm的型煤煤样。
煤层瓦斯吸附解吸变形动态测试装置如图1所示,采用循环水浴恒温;采用GB-3000G型压力变送器配套MPA-010602多功能USB信号采集卡实时采集气体压力数据,并利用计算机按高压容积法原理计算得到不同平衡气体压力下的吸附量;采用BX120-5AA应变计配套WS-3811数字式动态应变数据采集仪实时采集应变数据,并利用计算机分析处理得到不同平衡气体压力下的吸附膨胀变形量,从而实现室温10~70 ℃内同一煤样吸附量和吸附膨胀变形量的同步测试。
图1 实验装置
Fig.1 Experimental device
测试前,每个煤样侧面中部位置粘贴2组(共4个)电阻式应变计,每组2个应变计分别测试煤样纵向和横向应变[13]。具体实验步骤为
(1)恒温。安装好煤样,设定温度为30 ℃,恒温12 h以上使煤样湿度达到平衡。
(2)抽真空。开启真空泵对实验装置进行抽真空处理,通过干燥器上的真空表实时监测实验装置的真空度。利用抽真空时间长短控制煤样含水率[10,12],具体含水率值在实验后通过烘干称重法测出。
(3)标定自由空间体积。采用纯度为99.99%的He测定样品罐自由空间体积。
(4)抽真空。观察干燥器上真空表读数发现,抽真空30~60 s时,实验装置管路真空度就达到极限值,此时可认为煤样孔隙中的He已抽净,同时为避免抽出He的同时导致煤样中大量水分被抽出,自由空间体积标定后的抽真空时间严格控制为1 min。
(5)升压吸附。以纯度为99.99%的CH4气体表征瓦斯作为吸附质,按照升压—平衡—升压的过程,逐级提高气体压力,使煤样在不同气体压力下吸附平衡,实时采集气体压力和应变数据。
(6)含水率测试。实验结束后迅速取出煤样,并采用电子天平称量煤样质量(精确到0.01 g),然后将煤样在105 ℃条件下烘干4 h以上,再次称量煤样质量(精确到0.01 g),烘干前后煤样质量差为煤样所含水分质量,水分质量与烘干前煤样质量的百分比即为实验煤样含水率。限于现有监测手段,采用国内外通用做法,忽略煤样在升压吸附过程中含水率的变化[3-12]。
(7)数据处理。依据实验后测得的煤样质量、实验过程中采集的气体压力和应变等数据计算煤样在不同平衡压力下的瓦斯吸附量和吸附膨胀变形量(用体应变表示)。
不同含水率煤样吸附实验结果如图2所示。
图2 不同含水率煤样等温吸附曲线
Fig.2 Isothermal adsorption curves of coal samples with different moisture contents
采用Langmuir方程对各煤样吸附数据进行拟合,得到各煤样等温吸附常数见表1。表中,a为饱和吸附量,mL/g;b为吸附平衡常数,MPa-1。
表1 煤样等温吸附常数
Table 1 Isothermal adsorption constants of coal samples
含水率/%a/(mL·g-1)b/MPa-1R2024.137 1.204 0.994 2 0.3822.118 1.263 0.996 6 0.7521.786 1.160 0.996 2 1.4223.090 0.745 0.991 6 1.6623.4440.7030.990 32.6625.045 0.500 0.995 6 3.1327.666 0.440 0.995 4
由表1可得到煤样吸附常数与含水率的关系曲线,如图3所示。
图3 吸附常数与含水率的关系
Fig.3 Relationship between absorption constant and moisture content
吸附常数a反映煤的极限吸附能力。由图3(a)可知,吸附常数a随含水率的增大呈先减小后增加的变化趋势。含水率在0~1%时,水分明显抑制煤对瓦斯的吸附,饱和吸附量随含水率的增大而减小但减小幅度逐渐减小,含水率为1%左右时达到最小值。当含水率超过1%继续增加时,饱和吸附量随含水率的增大而呈明显的增大趋势,且含水率越高,增大幅度越大,此时,水分的存在明显促进煤对瓦斯的吸附。这是由于含水率较低时,水分子与瓦斯分子存在竞争吸附,煤样对水分子的吸附性能强于瓦斯分子,从而导致饱和吸附量随含水率的增大而降低。当含水率增大时,液态水湿润煤基质后在其表面形成水膜,由于煤体表面和水分子之间存在氢键,水分子可以在煤体表面孔隙中形成多层水分子层,但是第一水分子层与第二水分子层之间存在的氢键方向相反,而无极性的瓦斯分子和煤体表面的官能团的作用力与瓦斯分子与第一水分子层之间的作用力方向是一致的,这使得瓦斯分子可以被吸附在第一层水分子层形成的水膜表面[7,16],导致含水率较高时,饱和吸附量随含水率的增大而增大。
吸附常数b是反映煤吸附瓦斯快慢的一个指标,b值越大,等温吸附曲线弯曲程度就越大,煤样吸附量达到饱和所需压力就越低。从图3(b)可以看出,b值随含水率的增大呈线性减小趋势,表明煤的含水率越高,吸附速率越小,吸附量达到饱和所需压力就越大。这是由于煤样含水率增大,水占据煤样有效孔隙率增加,从而使瓦斯有效渗透率减少[17],这是由于煤样含水率增加,水占据煤样有效孔隙率增加而使瓦斯有效参透率减少[17]。
采用体应变表征煤样吸附膨胀变形量,不同含水率吸附膨胀变形实验结果如图4所示。采用Langmuir方程[2,18]对各煤样吸附膨胀变形数据进行拟合,得到各煤样吸附变形常数,见表2,表中,A为极限吸附变形量,10-3;B为吸附变形平衡常数,MPa-1。
图4 不同含水率煤样等温吸附膨胀变形曲线
Fig.4 Isothermal swelling deformation curves of coal samples with different moisture content
由表2可得到煤样吸附变形常数与含水率的关系曲线如图5所示。
吸附变形常数A反映煤的极限吸附膨胀变形能力。由图5(a)可知,吸附变形常数A随着煤样含水率的增加线性减小,含水率由0增大到3.13%时,A值由10.185×10-3减小至4.262×10-3,减小幅度为58.15%,说明水分的存在明显抑制煤的吸附膨胀变形能力。这是由于水对煤的软化作用会导致煤的强度和弹性模量降低,塑性增强[19-20];同时,煤样含水条件下,由于水的堵塞,瓦斯分子难以进入微孔隙中,两方面原因都导致煤在相同平衡压力下更容易受游离瓦斯气体围压作用,产生压缩变形[12]。含水率越高,水的软化作用、堵塞作用越明显,相同瓦斯压力下受游离态瓦斯作用产生的压缩变形量越大,煤的吸附膨胀变形能力越小,极限吸附膨胀变形量也就越小。
表2 煤样等温吸附变形常数
Table 2 Isothermal adsorption deformation constants of coal samples
含水率/%A/10-3B/MPa-1R2010.1850.3470.9960.389.6670.3670.9960.759.1280.4390.9961.427.8810.5710.9991.666.750.6820.9992.665.3661.1380.9933.134.2621.1080.988
图5 吸附变形常数与含水率的关系
Fig.5 Relationship between adsorption constant and moisture content
吸附变形常数B是反映煤吸附瓦斯膨胀变形快慢的一个指标,B值越大,等温吸附变形曲线弯曲程度越大,煤样达到极限吸附膨胀变形量所需压力就越低。从图5(b)可以看出,B值随含水率的增大呈线性增大趋势,表明煤的含水率越高,吸附膨胀变形速率越大,达到极限吸附膨胀变形量所需压力就越小。如前文分析,水对煤的软化作用、堵塞作用使游离瓦斯孔隙压力对煤基质压缩作用增强,该压缩作用抵消了部分膨胀变形,导致煤极限吸附膨胀变形量减小,吸附膨胀变形更容易达到极值。
2.3.1 吸附变形常数与吸附常数关系
由于吸附常数b和吸附变形常数B分别表征煤样吸附量和吸附膨胀变形量随平衡压力变化的快慢,b和B值越大,说明煤样吸附量和吸附膨胀变形量越容易达到极限值。因此,可从b和B值大小关系角度来探讨吸附膨胀变形量与吸附量关系,见表3。
表3 吸附常数b与吸附变形常数B关系对比
Table 3 Comparisons of b and B
含水率/%b/MPa-1B/MPa-1b/B01.204 0.3463.478 0.381.263 0.3673.440 0.751.160 0.4292.703 1.420.745 0.5711.304 1.660.7030.6821.0312.660.500 1.1380.440 3.130.440 1.1080.397
由表3可知,水分对b和B值大小关系有明显影响,含水率由0增大到3.13%时,b值随含水率的增大而线性减小,B值则随含水率的增大而线性增大,b/B随含水率的增大由3.478逐渐减小至0.397。具体影响规律为:
(1)含水率为0,0.38%,0.75%的煤样b值明显比B值要大,b/B=2.703~3.478,平均值为3.210,说明吸附膨胀变形量达到极值需要的瓦斯压力是吸附量达到饱和所需瓦斯压力的3.21倍。这说明,煤样在吸附量达到饱和后,仍能随瓦斯压力的增加继续产生膨胀变形。
(2)含水率为1.42%,1.66%的煤样吸附过程b,B值差异不大,b/B=1.031~1.304,平均值为1.167,说明煤样吸附膨胀变形量达到极值需要的瓦斯压力与吸附量达到饱和时所需瓦斯压力相当。
(3)含水率为2.66%,3.13%的煤样吸附过程b值明显比B值要小,b/B=0.397~0.440,平均值0.418,说明吸附膨胀变形量达到极值需要的瓦斯压力是吸附量达到饱和时所需瓦斯压力的0.418倍。这说明,煤样吸附膨胀变形达到极值后,仍能随瓦斯压力的增加继续吸附瓦斯。
2.3.2 吸附膨胀变形量与吸附量关系曲线
利用不同含水率煤样在不同压力条件下的吸附量与吸附膨胀变形量数据,可以得到不同含水率煤样吸附膨胀变形量与吸附量关系曲线(图6)。刘延保等[21]、刘向峰等[22]通过实验分析,先后提出二者间存在线性关系、抛物线性拟合关系。但通过2.3.1节对吸附常数及变形常数分析可知,不同含水率条件下,煤样吸附膨胀变形量与吸附量应呈现3种规律。因此,采用线性函数、二次函数、幂函数等多种常见函数对不同含水率条件下吸附膨胀变形量与吸附量数据进行拟合,根据拟合精度选取吸附过程中煤样吸附膨胀变形量与吸附量的最佳关系式,见表4。
图6 煤样吸附膨胀变形量与吸附量关系曲线
Fig.6 Relationship curves between swelling deformation and adsorption of coal samples
表4 不同含水率煤样吸附膨胀变形量与吸附量拟合关系
Table 4 Fitting equations of swelling deformation and adsorption of coal samples with different moisture content
含水率/%拟合方程R23.13y=0.532x1/1.540.9992.66y=0.655x1/1.490.9991.66y=-0.087+0.291x0.9951.42y=-0.283+0.366x0.9950.75y=0.079+0.094x+0.013x20.9970.38y=0.118+0.023x+0.016x20.9920y=0.099+0.033x+0.013x20.997
结合图6和表4可以看出,随含水率增大,煤样吸附膨胀变形量与吸附量关系呈现如下3种规律:
(1)含水率为0,0.38%,0.75%的煤样吸附膨胀变形量与吸附量关系表现出显著的非线性特征。吸附膨胀变形量随着吸附量的增加而增大,且增大速率逐渐增加,吸附膨胀变形量与吸附量呈抛物线拟合关系。
(2)含水率为1.42%,1.66%的煤样吸附膨胀变形量随吸附量的增加线性增大,二者呈线性关系。
(3)含水率为2.66%,3.13%的煤样吸附膨胀变形量虽随着吸附量的增加而增大,但增大速率逐渐减小,吸附膨胀变形量与吸附量呈幂函数拟合关系。
综上分析,实测各含水煤样吸附膨胀变形量与吸附量关系并不呈现单一规律,即不能将不同含水率煤样的吸附膨胀变形量与吸附量关系简单总结为一种模型。
以往研究认为,吸附态瓦斯通过降低煤基质表面自由能,使其产生膨胀变形[18,23];游离态瓦斯通过孔隙压力对煤基质有压缩作用[18,23],随着压力的升高,游离态瓦斯的压缩作用越强,产生的压缩变形量所抵消的吸附膨胀变形量越大。显然,在一定压力范围内,煤样吸附膨胀变形随吸附量的增大而增大,但由于游离态瓦斯的压缩作用将导致增大速率逐渐减小[13],煤样吸附膨胀变形在瓦斯吸附量达到饱和前先达到极限值,而2.3.1和2.3.2节分析表明,只有含水率为2.66%和3.13%的煤样符合这一现象。因此,不能简单地将煤吸附变形机理解释为吸附态瓦斯导致膨胀变形,游离态瓦斯导致压缩变形。
含水率为0,0.38%,0.75%的煤样吸附膨胀变形量与吸附量关系,即煤样吸附瓦斯后,吸附膨胀变形量随吸附量的增加而加速增大,且吸附量达到饱和后煤样继续发生膨胀变形这一现象表明,除了吸附态瓦斯能引起煤发生膨胀变形外,必然还有其他作用同样能引起煤发生膨胀变形,并且在煤样吸附瓦斯量达到饱和后,促使煤样继续产生一定膨胀变形。何学秋等[23]曾提出,当瓦斯压力较高,瓦斯的能量高于分子(或原子)间的键能时,瓦斯分子能够楔开并进入到与瓦斯气体分子直径相当的煤物质大分子(或芳香层)之间;李祥春等[24]通过实验证实,在煤体受载初期、裂隙没有扩展时,瓦斯气体分子对煤体骨架起支撑作用,即对外力起抵抗作用,裂隙破坏时,瓦斯气体会向新生裂纹表面扩散吸附,并促进裂纹的扩展。可见,游离态瓦斯不仅对煤基质具有压缩作用使其产生压缩变形,也能够通过对微裂隙的扩容作用引起煤的膨胀变形。
因此,煤的吸附膨胀变形受游离态气体产生的膨胀变形、游离态气体对煤基质压缩作用产生的压缩变形和游离态气体对微裂隙扩容作用产生的膨胀变形3方面综合控制。
如2.2节所述,煤样含水条件下,水对煤的软化作用使煤的强度和弹性模量降低,塑性增强;同时,水的堵塞作用使瓦斯分子难以进入微孔隙中,两方面原因都导致煤在相同平衡压力下更容易受游离态瓦斯压缩作用产生压缩变形。此外,正是由于水的堵塞作用使瓦斯分子难以进入微孔隙中,导致游离态瓦斯对微裂隙的扩容作用减弱,膨胀变形量减小。显然,含水率越高,水的软化作用、堵塞作用越明显,相同瓦斯压力下,游离态瓦斯对煤基质压缩作用产生的压缩变形量越大,对微裂隙的扩容作用产生的膨胀变形量则越小。游离态瓦斯对煤基质压缩作用产生的压缩变形量与对微裂隙的扩容作用产生的膨胀变形量大小关系不同,必然导致煤样吸附膨胀变形量与吸附量关系产生差异。
基于上述分析,不同含水率条件下煤吸附膨胀变形量与吸附量关系可阐述为
(1)含水率为0,0.38%,0.75%的煤样,含水率低,水的软化作用和堵塞作用不明显。实验压力范围内,游离态瓦斯对微裂隙的扩容作用产生的膨胀变形量大于对煤基质压缩作用产生的压缩变形量,游离态瓦斯对煤膨胀变形起到促进作用,使煤样吸附膨胀变形量随吸附量的增大而加速增大,且当瓦斯吸附量达到饱和后,游离态瓦斯对微裂隙的扩容作用使煤样仍能随瓦斯压力的增大而继续产生膨胀变形,最终导致吸附膨胀变形量与吸附量呈抛物线拟合关系。
(2)煤样含水率增大到1.42%~1.66%时,水的软化作用和堵塞作用增强。实验压力范围内,游离态瓦斯对微裂隙的扩容作用产生的膨胀变形量与对煤基质的压缩作用产生的压缩变形量大小相当时,可忽略游离态瓦斯对煤吸附膨胀变形的影响,只考虑吸附态瓦斯对煤膨胀变形的贡献,此时,煤样吸附膨胀变形量与吸附量呈线性关系,二者达到极限(饱和)所需瓦斯压力相当。
(3)含水率进一步增大到2.66%~3.13%时,水的软化作用和堵塞作用明显。实验压力范围内,游离态瓦斯对煤基质的压缩作用产生的压缩变形量大于对微裂隙的扩容作用产生的膨胀变形量,游离态瓦斯对煤膨胀变形起到抑制作用,使煤样吸附膨胀变形量随吸附量的增大而减速增大,且当吸附膨胀变形量达到极限值不再增大后,煤样吸附量仍随瓦斯压力的增加而增大,最终导致吸附膨胀变形量与吸附量呈幂函数拟合关系。
(1)水分的存在抑制煤的吸附膨胀变形,煤样含水率由0增大到3.13%,极限吸附膨胀变形量由10.185×10-3线性减小到4.262×10-3,降低幅度为58.15%;而随着含水率的增加,饱和吸附量先减小后增加,含水率为1%左右时饱和吸附量达最小值。
(2)含水率为0,0.38%,0.75% 的煤样含水率低,游离态瓦斯对煤膨胀变形起到促进作用,瓦斯吸附量达到饱和后仍能随瓦斯压力的增大而继续产生膨胀变形,吸附膨胀变形量与吸附量呈抛物线拟合关系。
(3)含水率为1.42%,1.66% 的煤样含水率较高,水的软化作用和堵塞作用导致游离态瓦斯对微裂隙的扩容作用产生的膨胀变形量与对煤基质的压缩作用产生的压缩变形量抵消,煤样吸附膨胀变形量达到极限与吸附量达到饱和所需瓦斯压力接近,吸附膨胀变形量与吸附量呈线性拟合关系。
(4)含水率为2.66%,3.13% 的煤样含水率高,水的软化作用和堵塞作用使游离态瓦斯对煤膨胀变形起抑制作用,吸附膨胀变形量达到极限值后,煤样吸附量仍随瓦斯压力的增加而增大,吸附膨胀变形量与吸附量呈幂函数拟合关系。
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