黄土区占黄河流域总面积的85%,分布有晋北、晋东、晋中、黄陇、陕北、神东和宁东等七大国家大型煤炭基地,是我国目前重要煤炭生产区[1]。煤炭开采和洗选过程中会产生大量煤矸石,产量约占煤炭总产量的10%~15%。煤矸石是多种矿岩组成的混合物,其矿物成分主要包括高岭石、石英、硅酸盐矿物、碳酸盐矿物及少量的铁钛矿。由于具有一定的资源属性,很多企业尝试对煤矸石进行资源化利用,目前主要的利用途径有使用煤矸石发电、矿井采空区充填、生产绿色建材,以及生产高附加值产品等[2-5]。尽管近年来煤矸石的资源化利用率不断提高,但由于技术和经济条件的限制,目前大部分煤矸石仍然只能露天堆放[6]。煤矸石露天堆放过程中,在降水持续淋滤作用下会释放出含有大量污染物的淋滤液[7-8];然而由于缺少防渗系统,煤矸石淋滤液直接排出煤矸石堆场并进入地下,给矿区周围的地下水环境带来严重威胁。因此,研究煤矸石淋滤液对地下水的环境影响是煤矿环境保护领域的热点问题。
煤矸石淋滤液在进入地下含水层之前,必须经过包气带。包气带中含有不同岩性地层,它们都具有一定的防污性能(主要包括水力阻隔性能和化学吸附性能两部分),能够延缓污染物向地下含水层迁移,在一定程度上降低污染物对地下含水层的影响[9-10]。因此,要准确评价煤矸石淋滤液对地下含水层的影响,必须确定煤矸石堆场底部包气带中各地层对污染物的防污性能[11]。黄河中游黄土区的包气带中同时发育有黄土层和古土壤层。然而,目前已有研究主要关注黄土层对污染物的防污性能[12-16],而古土壤层对污染物的防污性能缺少研究[17]。
古土壤是黄土堆积过程中在暖湿气候条件下形成的一种红棕色土,有黄土分布的地区同样也存在古土壤。由于气候回旋改变,古土壤层和黄土层通常相间发育[18]。古土壤层厚度因地而异,即使在同一位置,不同埋深处的古土壤层的厚度也不尽相同。由于是在暖湿气候条件下形成的,古土壤层的矿物组成、粒度分布以及理化性质与在干冷气候条件下形成的典型黄土层存在较大差别[19],因此,其对污染物的防污性能与黄土层也不尽相同。
古土壤层在黄土区包气带中广泛发育,煤矸石淋滤液在向地下含水层迁移过程中,必将流经过该层。因此,有必要研究古土壤层对煤矸石淋滤液中典型污染物的防污性能,以便确定污染物被阻隔和迟滞的情况,从而为黄河流域煤矿区矸石堆场的地下水环境风险评价及污染防治提供理论依据和技术支撑。
试验所用土样取自西安市神禾塬南侧、滈河北侧的塬坡近顶处,取土深度距离地表8 m左右。将土样从现场运到实验室后,测定其含水率等基本性质。随后,将土样风干、研磨并过2 mm筛,待用。所取古土壤的基本性质和矿物组成见表1。
表1 古土壤的基本性质
Table 1 Basic characteristics of paleosol
含水率/%pH相对密度液限/%塑限/%质量分数/%蒙脱石伊利石+伊蒙混层绿泥石石英钾长石斜长石方解石198.102.6735.219.86143503221.5
注:液限为黏性土由可塑状态过渡到流动状态时的界限含水率;塑限为黏性土由可塑状态过渡到半固体状态时的界限含水率;相对密度为古土壤的密度与标准大气压下纯水的密度比值。
本研究中共使用2种煤矸石淋滤液作为渗透溶液:淋滤液1和淋滤液2。2种煤矸石的淋滤液性质参考文献[20-21]设定。淋滤液1用于模拟高硫煤矸石所产生的淋滤液,其具有较低的pH(pH=2.5±0.2)且含有大量污染物。淋滤液2用于模拟低硫煤矸石产生的淋滤液,其呈弱酸性且污染物浓度较低。2种淋滤液的基本性质见表2。表2中,EC为电导率值。
本研究使用含有Mn2+,Zn2+,Cu2+和的混合溶液作为批式吸附试验溶液。Mn2+,Zn2+,Cu2+和是煤矸石淋滤液中常见的污染物。研究中首先使用使Mn2+,Zn2+和Cu2+的硫酸盐(分析纯)配制储备液,然后用蒸馏水将储备液稀释至不同质量浓度,其中Mn2+的质量浓度为5~100 mg/L,Zn2+的质量浓度为2~40 mg/L、Cu2+的质量浓度为1~20 mg/L。
古土壤层的水力阻隔性能通过开展渗透系数测定试验确定。根据土工试验方法标准(GB/T 50123—2019)制备渗透试样。首先使用蒸馏水将风干过筛后的古土壤润湿24 h,土样目标含水率参考样品在天然条件下的含水率设定。随后,称取一定质量的古土壤放入击实仪中进行击实,击实后试样的基本性质见表3。
表2 煤矸石淋滤液的基本性质
Table 2 Characteristics of coal gangue leachate
淋滤液pHEC/(μS·cm-1)质量浓度/(mg·L-1)Mn2+Zn2+Cu2+SO2-4模拟对象淋滤液12.5±0.21 9531004020263高硫煤矸石产生的淋滤液淋滤液26.0±0.234.852113低硫煤矸石产生的淋滤液
表3 古土壤击实试样的基本性质
Table 3 Characteristic of the compacted paleosol specimens
试样质量/g高度/cm直径/cm含水率/%干密度∗/(g·cm-3)孔隙率孔隙体积/cm3渗透溶液类别试样1602.94.010.1181.570.39125.69淋滤液1试样2602.94.010.1181.570.39125.69淋滤液2
注:*根据文献[19]古土壤的干密度设定。
参照ASTM 5084 使用柔性壁渗透仪变水头法测定击实古土壤试样的渗透系数。首先将击实试样装入到柔性壁渗透仪的压力室中,施加围压为20 kPa,使柔性薄膜紧贴试样侧壁。为方便收集渗出液,试验过程中不施加反压。使用蒸馏水将压力室进液管和出液管中的空气排尽,使用蒸馏水对试样饱和48 h。试样饱和后,使用蒸馏水作为渗透溶液测定试样的基准渗透系数;待基准渗透系数测定后,将进液管中的渗透溶液换成煤矸石淋滤液,测定煤矸石淋滤液作用下试样的渗透系数。试样的渗透系数计算公式为
(1)
式中,KT为试样的渗透系数,cm/s;a为柔性壁渗透仪供水管断面面积,cm2;L为试验中古土壤试样的厚度,本研究中取4.0 cm;A为古土壤试样的断面面积,cm2;t1和t2分别为渗透试验起始时间和终止时间,s;h1和h2分别为t1和t2时刻所对应的供液管中模拟煤矸石淋滤液的水头,cm。
古土壤层对污染物的吸附性能通过开展批式吸附试验(Batch test)确定。批式吸附试验具有简单、快捷等众多优点,被广泛用于评价土体对污染物的吸附性能[22-23]。试验中,首先称取2.0±0.01 g风干过2 mm筛的古土壤,并将其转移到体积为50 mL的带盖聚乙烯离心管中。然后,向离心管中注入40 mL含有不同浓度污染物的煤矸石淋滤液(见1.3节),形成土水比为1∶20的土悬液。使用浓度为1 mol/L的浓盐酸将土悬液的pH调整为6.0±0.2。将离心管盖子拧紧后固定到翻转振荡器上,将转速设置为45 r/min,在20±2oC条件下连续振荡24 h。随后,将离心管从翻转振荡器上取下,在高速离心机上以转速为6 000 r/min离心10 min,取上清液。使用原子吸收分光光度计测定上清液中Mn2+,Zn2+和Cu2+的质量浓度,使用离子色谱法测定上清液中质量浓度。根据式(2)计算古土壤对煤矸石淋滤液中各污染物的吸附量:
(2)
式中,qe为吸附平衡时单位质量古土壤吸附污染物的质量,mg/g;Ci,Cf分别为煤矸石淋滤液中污染物的初始质量浓度与试验结束时的平衡质量浓度,mg/L;V为试验溶液的体积,L,本研究取0.04 L;W为古土壤的质量,g,本研究为2.0±0.01 g。
另外,研究还开展了低pH条件下古土壤对煤矸石淋滤液中污染物的批式吸附试验。在该部分试验中,使用1 mol/L的浓盐酸,将悬液的pH调整为2.5±0.2,其他试验条件与pH为6.0±0.2部分的相同。
图1为蒸馏水和煤矸石淋滤液作用下古土壤试样渗透系数随孔隙体积数(Pore Volumes of Flow,PVF)的变化情况,《一般工业固体废物贮存和填埋污染控制标准》要求的衬垫层渗透系数为1.0×10-9 m/s。从图1可以看出,使用蒸馏水渗透时,试样1和试样2的渗透系数分别为1.30×10-9 m/s和1.69×10-9 m/s。当使用煤矸石淋滤液渗透时,在初始渗透阶段(2.0
图1 古土壤渗透系数随孔隙体积数的变化情况
Fig.1 Hydraulic conductivity of paleosol versus pore volume of flow
煤矸石淋滤液持续渗透之所以会使古土壤试样的渗透系数轻微下降应该是因为:① 煤矸石淋滤液中含有(表2),可以与古土壤中的Ca2+(来自矿物溶蚀)反应生成CaSO4胶结物,这些胶结物可以淤堵古土壤试样中的孔隙通道,从而导致土样渗透系数下降。刘华等在研究硫酸对原状黄土渗透系数影响时,也将渗透系数下降现象归因于硫酸盐胶结物的生成;② 煤矸石淋滤液持续渗入导致古土壤试样进液端酸化,部分矿物溶蚀并产生离子(例如Ca2+或Mg2+等),这些离子随渗透溶液向古土壤试样的出液端迁移;由于古土壤具有一定的酸缓冲能力,试样出液端仍然维持碱性,矿物溶蚀所产生的离子便在试样的出液端形成新的沉淀物或结晶,进而造成试样出液端孔隙通道减少,最终导致试样的渗透系数下降[26]。
另外,从图1可以看出,2种煤矸石淋滤液作用下古土壤试样的渗透系数没有显著差异,主要是因为2个古土壤试样中能够被淋滤液溶蚀的矿物组成和含量是相同的。尽管淋滤液1具有更低的pH和更高浓度的但也无法在试样1中产生更多的沉淀物(包括硫酸胶结物和试样出液端形成的沉淀物),所以2个试样的渗透系数变化趋势基本相同。
需要指出的是,在渗透试验结束时,2个古土壤试样的渗透系数已经低于或接近《一般工业固体废物贮存和填埋污染控制标准》(GB18599—2020)中规定的衬垫层的渗透系数(1.00×10-9 m/s)。显然,古土壤层是一种性能优异阻隔屏障,将有效限制煤矸石淋滤液在包气带中的迁移,因此,在评价煤矸石淋滤液对地下含水层的影响时,必须考虑古土壤层的存在。
图2~4为古土壤对煤矸石淋滤液中3种重金属离子的等温吸附试验结果。从图2~4可知,古土壤对Mn2+,Zn2+和Cu2+的吸附量随着初始溶液中污染物质量浓度的升高而不断增大。这是因为溶液中重金属离子浓度越高,它们向古土壤颗粒表面的迁移速度越快,从而有利于离子交换反应进行和古土壤的表面吸附,在宏观上表现为古土壤对重金属污染物的吸附量增大。古土壤对重金属的吸附主要归因于古土壤中黏土矿物成分与重金属离子之间的离子交换反应。
图2 古土壤对Mn2+的等温吸附曲线
Fig.2 Adsorption isotherm for Mn2+ on paleosol
图3 古土壤对Zn2+的等温吸附曲线
Fig.3 Adsorption isotherm for Zn2+ on paleosol
图4 古土壤对Cu2+的等温吸附曲线
Fig.4 Adsorption isotherm for Cu2+ on paleosol
图5 古土壤对的等温吸附曲线
Fig.5 Adsorption isotherm for on paleosol
图5为古土壤对的吸附情况。如图5所示,在2种pH条件下,古土壤对煤矸石淋滤液中的吸附量几乎为0,在部分试验中吸附量甚至为负。古土壤之所以无法对进行吸附,是因为古土壤颗粒呈电负性,与之间存在相互排斥作用。至于部分试验中古土壤对的吸附量为负,应该是因为古土壤中部分矿物溶蚀释放的缘故。
为了确定古土壤对煤矸石淋滤液中污染物的吸附模式(用于后续的污染物运移模拟)和定量分析古土壤对污染物的吸附性能,使用Henry模型、Freundlich模型和Langmuir模型对古土壤吸附重金属的试验数据进行拟合。因为古土壤对几乎不吸附,所以不对该部分数据进行拟合。3个模型的表达式如式(3)~(5)所示:
Qe=KdCe
(3)
式中,Qe为平衡时古土壤对重金属的吸附量,mg/g;Kd为分配系数,L/g;Ce为吸附平衡时溶液中重金属的质量浓度,mg/L[27]。
(4)
式中,KF为Freundlich常数,可反映古土壤对污染物的吸附能力,KF的值越大,吸附能力越强[27-28]。
(5)
式中,Qm为最大吸附量,mg/g;KL为吸附常数,L/mg。
3个模型对吸附试验数据进行拟合的曲线如图2~4所示,拟合的相关参数见表4,nf为与温度、体系有关的常数。由于Freundlich模型的拟合决定系数R2总体最大,可以推断古土壤对3种重金属的吸附过程符合Freundlich模型。因此,古土壤对煤矸石淋滤液中重金属的吸附以多层化学吸附为主。
通过比较KF可知,古土壤对3种重金属的吸附选择性排序为Cu2+>Zn2+>Mn2+。这一研究结果与刘书贤等[29]研究结果一致,他们在使用膨润土/钢渣复合材料吸附以上3种重金属时,吸附选择性排序同样为Cu2+>Zn2+>Mn2+[30]。古土壤对重金属的吸附选择性主要受重金属离子的水化离子半径控制:对于同价离子,离子水化半径越大,越难以被吸附。上述3种重金属离子的水化离子半径从大到小的顺序为Mn2+>Zn2+>Cu2+,所以它们被古土壤吸附的顺序为Cu2+>Zn2+>Mn2+。
不同地层对污染物的防污性能可以利用污染物击穿地层的时间进行定量评价,污染物击穿地层需要的时间越长,地层的防污性能越强。为此,本研究使用POLLUTE V7软件计算了煤矸石淋滤液中典型污染物击穿古土壤层的时间。POLLUTE V7是由加拿大GAEA公司开发的一款模拟污染物在低渗透性地(土)层中运移行为的软件,被广泛用于计算低渗透性地(土)层污染物的击穿时间[31]。为获得最不利情况,本研究仅计算煤矸石淋滤液1(即高硫煤矸石产生的淋滤液)中典型污染物在古土壤层中的击穿时间。
表4 古土壤对Mn2+,Zn2+和Cu2+的等温吸附拟合参数
Table 4 Isotherm parameters for the adsorption of Mn2+,Zn2+ and Cu2+ on paleosol
重金属初始pHHenry模型Kd/(L·g-1)R2Freundlich模型KFnfR2Langmuir模型KL/(L·g-1)Qm/(mg·g-1)R2Mn2+6.0±0.20.003 50.956 70.001 30.815 60.959 80.001 13.113 50.928 42.5±0.20.005 90.958 00.000 50.653 10.976 40.001 63.168 00.869 2Zn2+6.0±0.20.013 30.873 00.002 90.674 80.911 30.006 52.020 20.824 92.5±0.20.016 60.673 40.002 30.614 80.759 70.004 72.945 20.595 8Cu2+6.0±0.20.012 70.981 10.031 31.489 70.952 20.056 60.413 30.915 02.5±0.20.014 30.975 00.030 91.403 70.985 20.075 10.372 00.974 9
模拟计算设定的场地情况示意如图6所示。设定古土壤层厚度为1.0 m,古土壤层的渗透系数为0.852×10-9 m/s(图1)。古土壤对3种重金属(Cu2+,Zn2+,Mn2+)的吸附模式设定为Freundlich模型,相关参数见表4。因为古土壤对几乎无吸附能力,为简化计算,假设古土壤对其吸附属于线性吸附,但将其分配系数设为0。参考SHACKELFORD和DANIEL[32]以及王誉泽等[33-34]的研究结果,将重金属在古土壤层中的扩散系数设定为7.0×10-8 m2/s。设古土壤层底部存在厚度为3.0 m的含水层,含水层孔隙率为0.3。模拟煤矸石淋滤液水头为0.3 m和3.0 m两种工况条件。模拟计算输入的相关参数见表5。
图6 煤矸石淋滤液通过古土壤层的示意
Fig.6 Mathematical model for leachate transport through paleosol
表5 古土壤层运移参数
Table 5 Parameter for modeling the transporting of contaminants in paleosol
淋滤液淋滤液水头/m古土壤层厚度/m不同离子扩散系数/(10-10 m2·s-1)Mn2+Zn2+Cu2+SO2-4矸石场长度/m宽度/m含水层厚度/m孔隙率流速∗/(m·a-1)淋滤液10.31.07.07.07.07.01 00050030.311.64淋滤液13.01.07.07.07.07.01 00050030.335.82
注:*流速为煤矸石淋滤液进入地下含水层驱动产生的流速。
图7 地下水中污染物质量浓度随时间变化关系
Fig.7 Concentration of contaminants in the aquifer versus time
图7为古土壤层底部含水层中Mn2+,Zn2+以及的质量浓度随渗透时间的变化关系(因为Cu2+的质量浓度极低,所以未绘制在图中);图中同时给出了V类地下水Mn2+,Zn2+以及的质量浓度限值。图7(a)显示,当煤矸石淋滤液的水头0.3 m时,含水层中Mn2+和Zn2+的质量浓度达到V类地下水限值时分别需要35 a和54 a;至于Cu2+,在200 a的模拟计算时间内,其质量浓度极低,故Cu2+达到V类地下水限值的时间将远远大于Mn2+和Zn2+。另外,由于煤矸石淋滤液中质量浓度为263 mg/L,而V类地下水中的限值为350 mg/L,所以含水层中的质量浓度永远不会达到V类地下水的限值,因此可以认为击穿地层的时间为无穷大。从污染控制角度考虑,只要有一种污染物的质量浓度达到限值,就可以认为地下水被污染,即古土壤层对煤矸石淋滤液的阻隔失效。因此,当煤矸石淋滤液的水头为0.3 m时,古土壤层可以有效阻隔煤矸石淋滤液的时间为35 a(Mn2+达到V类地下水限值所需要的时间)。
近年来黄土区夏季频繁出现极端降雨情况,持续降雨将使煤矸石堆场产生大量的淋滤液,为模拟可能出现的极端情况,研究计算了淋滤液水头为3.0 m时污染物击穿古土壤层的时间。从图7(b)可以看出,当水头为3.0 m时,古土壤层阻隔失效时间为12 a(地下水中Mn2+的质量浓度达到V类地下水的时间),古土壤层的有效阻隔时间将大幅度缩减。但即使如此,阻隔时间也达到了10 a以上。显然,古土壤层能够有效限制煤矸石淋滤液中污染物的迁移,降低煤矸石淋滤液对地下含水层的影响。
(1)煤矸石淋滤液作用下古土壤层的渗透系数在0.852×10-9~1.01×10-9m/s,比使用蒸馏水渗透时得到的渗透系数降低了1.5倍以上。高硫煤矸石淋滤液与低硫煤矸石淋滤液作用下古土壤层的渗透系数没有明显差别。
(2)古土壤层是一种性能优异的阻隔屏障,可有效限制煤矸石淋滤液在包气带中迁移。渗透试验结束时,古土壤试样的渗透系数已经低于或接近GB18599—2020中规定的衬垫层的渗透系数(1.00×10-9 m/s)。
(3)古土壤对Mn2+,Zn2+和Cu2+的吸附符合非线性Freundlich模型,但是古土壤呈电负性,与之间存在相互排斥作用,对几乎不吸附。
(4)使用POLLUTE V7软件模拟预测了煤矸石淋滤液中典型污染物击穿古土壤层的时间,古土壤层对煤矸石淋滤液中污染物具有较强的阻隔作用,厚度为1.0 m的古土壤层对污染物的有效阻隔时间可以达到10 a以上。
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