煤炭开采环境为沉积岩，在煤系地层沉积岩中，泥岩是一种主要构成岩层，包括炭质泥岩、砂质泥岩和页岩等软弱岩体[1]。泥岩的矿物成分主要有黏土矿物、石英和其他矿物，黏土矿物所占的比例高达40%～90%，常见的黏土矿物有高岭石、伊利石、蒙脱石和伊/蒙混层4种。由于黏土矿物特殊的易风化和遇水膨胀特性，常对巷道的稳定造成破坏性影响。巷道开掘后，围岩由于卸载、风化，特别是水的浸湿影响，产生水化膨胀、强度降低和软化崩解甚至泥化，从而诱发软岩巷道冒顶、底臌乃至坍塌等工程灾害。因此，受到相关领域专家学者和工程技术人员的持续关注。
何满潮等[2]基于不同泥岩样品的吸水试验，建立了泥岩吸水的过程函数，分析了泥岩孔隙率大小、矿物含量与种类及黏土矿物的产状等对吸水特征的影响规律。连清旺[3]通过高岭石软岩块体的自然吸水试验，发现软岩块体吸水率随泡水时间的增加呈负指数增加。柳万里等[4]研究了饱水作用对泥岩的强度参数与变形特性及其能量演化的影响规律。范秋雁等[5]则通过室内膨胀及收缩试验，研究了泥岩浸水膨胀和失水收缩过程的饱和度变化规律，并结合吸力和水势变化理论，分析饱和度的变化规律及膨胀变形破坏机制。
然而，上述研究均聚焦于泥岩的吸水性以及泥岩饱水后的强度参数、变形破坏和能量演化等方面，研究重点放在泥岩吸水过程的定量表述、吸水后泥岩物性变化及其对工程稳定性影响的宏观层面，而对组成泥岩的黏土矿物及其对泥岩物性影响的研究相对较少，给试验结果的理解和机理的解释带来诸多不便。同时，从微观角度研究黏土矿物吸水特征及其变化规律更接近问题的本质，有助于解释泥岩的吸水软化及胀缩机制。
相对于各种仪器分析技术，基于分子力学、分子动力学及量子化学的分子模拟技术是揭示物质结构与性质间关系、了解物理化学体系中物质相互作用机制的有力工具[6]。文献[7]采用巨正则系综蒙特卡洛方法研究了压力1～100 kPa、不同温度下水在煤中的吸附行为。闵凡飞等[8-9]采用分子动力学模拟研究了煤泥水中主要微细黏土矿物颗粒高岭石及蒙脱石颗粒界面水化分子动力学特性，并分析了矿物颗粒界面水平衡构型、界面原子浓度、水分子扩散系数及金属离子等对颗粒界面水化的影响，进而提出通过弱化煤泥颗粒表面水化膜促进煤泥高效脱水的思路方法。
笔者应用巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)及分子动力学(MD)方法对高岭石超胞模型的吸水特征进行了研究，获得了不同温度及压力下水分子在高岭石表面的吸附量、吸附位、吸附热和吸附能，以及高岭石吸水后的体积膨胀性，揭示了高岭石与水分子相互作用的分子机制。
1 模型构建与模拟方法
1.1 模型构建
高岭石的晶格构造是由一层硅氧四面体晶片和一层铝氧(羟基)八面体晶片结合而成的，属1∶1型层状矿物，理论结构式为Al4Si4O10(OH)8，共有34个原子。模型晶胞参数及原子坐标采用Bish[10-11]通过衍射实验并运用Rietveld精修技术得到的晶胞参数:a=0.515 35 nm，b=0.894 19 nm，c=0.739 06 nm，α=91.926°，β=105.046°和γ=89.797°，其中a，b，c为晶胞轴长;α，β，γ为晶胞轴角，构建了高岭石的单晶胞模型，如图1(a)所示，其中，TA为硅氧四面体高度；TS为铝氧八面体高度；TV为原始层间距。研究以高岭石颗粒(001)面为主要研究对象。考虑单晶胞模型不能反映高岭石晶体的周期性和对称性，将高岭石单晶胞结构放大为(4×2×2)的超晶胞。需要指出的是放大过程中c轴方向如果简单的将单晶胞放大2倍，所得到的层间距0.206 nm远低于高岭石真实晶层间距0.72 nm[12]。在此，通过切割单晶胞形成(001)面，在(001)面上加0.72 nm的真空层，然后放大2倍得到超晶胞，如图1(b)所示。该建模方法被相关专家广泛认同并采用[13-14]。
图1 高岭石模型
Fig.1 Molecular model of kaolinite
水分子采用点电荷模型，其中H—O键长为0.079 nm，H—O—H键角为109.471°，其模型可直接在MS 8.0软件中的Visualizer模块中构建。根据吸附理论，固体表面存在剩余力场和表面自由能，可吸附水分子，使表面自由能下降。在模拟过程中不具体给出进入高岭石层面的水分子个数，而是通过蒙特卡洛法计算得出相应的吸附参数。
1.2 模拟计算方法
分子动力学模拟计算采用MS 8.0软件中的Forcite和Sorption模块进行。计算力场选用黏土矿物吸附研究中广泛采用的Dreiding力场[15-17]，该力场采用分子间静电作用和范德华力作用来模拟计算黏土矿物颗粒表面原子间的成键作用。高岭石和水分子的几何构型通过Forcite模块中的Geometry Optimization任务优化，Quality为Customized。体系优化平衡后，启动Sorption模块下的Fix Pressure任务，模拟固定压力及温度下高岭石超胞模型对水分子的吸附量，得到吸附构型。每次模拟计算1×107个蒙特卡洛步，其中前5×106步用来使系统达到平衡，并对体系能量随时间变化的收敛曲线进行监测，确保体系达到平衡状态;后5×106步为吸附量、吸附热和吸附能等热力学参数的结果输出计算，变异系数控制在1%之内，取3次平行计算的平均值作为最终结果。最后，将Sorption模块得到的吸附构型作为初始模型，启动Forcite模块中的Dynamic任务，选择NPT系综，Initial velocities为Random，总的模拟时间为10 ns，时间步长1 fs，共1×107蒙特卡洛步，其中前5 ns用于使体系达到平衡，后5 ns用于扩散系数和膨胀率等动力参数的结果输出计算，数据采集间隔为10 ps。分子间的长程静电作用和范德华作用的加和计算分别采用Ewald和Atom based方法，截断半径分别为1.25 nm与0.4 nm。
考虑目前深部开采多以埋深800 m作为临界值，其原岩应力近似于20 MPa。模拟计算时，设置压力(0.1,1,2,…,19,20 MPa)和温度(25,30,40,60,70 ℃)。
2 模拟结果与分析
2.1 吸附量
图2为不同温度下水分子的等温吸附关系曲线，从中可以看出:
(1)同一温度下，高岭石对水分子的吸附量Q随着压力P的增大呈现对数关系增大，拟合方程如下:
(1)
其中，A,B为拟合常数。不同温度下的拟合常数及相关系数见表1。
表1 吸附量随压力变化关系的拟合参数及相关系数
Table 1 Fitting parameters and correlation coefficient of adsorption capacity with pressure
温度/℃ABR2256.781.740.97306.361.720.96405.781.670.97505.291.640.95604.811.590.98704.431.570.95
(2)一定压力下，随着温度的升高吸附量呈现下降趋势。压力0.1 MPa，吸附量由25 ℃时0.518个/晶胞下降至70 ℃时0.334个/晶胞，减少0.184个/晶胞;而压力20 MPa，吸附量由25 ℃时36.034个/晶胞下降至70 ℃时28.828个/晶胞，减少7.206个/晶胞。可见高压对吸附量随温度变化曲线有更大的影响，如图3所示。这是因为温度的升高使得水分子的活性变强，被高岭石表面吸附的机率下降所导致的，即温度的升高不利于水分子的吸附，文献[6]研究煤对水吸附时也曾有一致的结论。
图3 不同压力下吸附量随温度的变化曲线
Fig.3 Curves of adsorption capacity with temperature under different pressure
(3)综合图2,3，可以发现压力对水分子在高岭石表面吸附吸附量的影响比温度更大。换言之，高岭石吸水特征对压力的变化更敏感。
图2 不同温度下吸附量随压力的变化曲线
Fig.2 Curves of adsorption capacity with pressure at different temperatures
文献[18]也曾研究了温度、压力以及高岭石晶胞中铝置换硅等对水分子在高岭石中吸附特性的影响，设置温度300～360 K(绝对温度=摄氏温度+273.15)、压力0～0.8 MPa，所得结果和本文一致。认为水分子在高岭石中的吸附特性与毛细凝聚特性一致，即水分子只有在毛细压力下才能进入高岭石，吸水过程中随着压力增加高岭石出现新的吸附位，吸附更多的水分子，吸附等温线呈上升趋势。但由于其所设置压力范围偏小，没有得到完整的吸附特征曲线，以此结果进行高岭石吸附特征评价有一定的局限性。本试验延伸了压力范围，发现吸附量随着压力增加而增加，但增幅降低，最终将趋于某一临界值。
2.2 吸附位
水分子和高岭石中不同原子的径向分布函数的峰值与距离可定性反映高岭石不同表面水吸附后形成氢键的有序性和氢键的键长。图4为水分子和高岭石中不同原子的径向分布函数，表2为水分子和高岭石中不同原子的径向函数峰值与距离。从中可以看出:① 径向分布函数中水分子与高岭石中氢原子共有3个峰值，分别为22.04,2.25和1.78;水分子与高岭石中氧原子、铝原子和硅原子均只有一个峰值，分别为1.26，1.42和1.36，明显低于水分子与氢原子的峰值。② 径向函数峰值时，水分子和高岭石中氢原子的吸附距离分别为0.075,0.175,0.375 nm;水分子与高岭石中氧原子、铝原子和硅原子的吸附距离分别为0.825，0.875,0.725 nm，达到水分子与氢原子吸附最小距离的11.0倍，11.7倍和9.7倍。
图4 水分子和不同原子的径向分布函数
Fig.4 Radial distribution functions of water molecules and different atoms
表2 径向分布函数峰值和距离
Table 2 Peak values and distances of radial distribution function
原子种类峰值吸附距离/nm22.040.075H2.250.1751.780.375O1.260.825Al1.420.875Si1.360.725
径向分布函数中水分子与高岭石中氢原子2处峰值时的吸附距离小于氢键联接的门槛值0.3 nm[19]，说明高岭石吸附水过程中，水分子和高岭石表面原子形成了氢键。吸附距离0.075 nm接近水分子氢键的键长，距离高岭石(001)面最近的水分子主要以Hw-Ok氢键及Ow-Hk氢键的形式与表面发生相互作用[8,20]，如图5所示;吸附距离0.175 nm，这可能是水分子通过自身氧原子Ow和氢原子Hw与其周围更多的水分子形成氢键，这种作用随距(001)面距离的增加而逐渐减弱直至达到自由水的状态。文献[21-22]在研究高岭石颗粒表面水化作用时也曾有类似的结论。
图5 水分子在高岭石表面的吸附状态
Fig.5 Adsorption state of water molecules on the surface of kaolinite
文献[21]认为水分子在高岭表面的吸附主要是水分子Ow与高岭石表面Hk以及水分子Hw与高岭石表面的Ok形成氢键，高岭石表面与水分子之间存在较多的电子云(电子重叠)，高岭石表面Ok周围集聚较多的电子，Hk附近形成较大的电子空缺，但整体上水分子并未与高岭石表面发生明显的电子转移，稳定吸附后发生直接作用的原子的态密度向低能级移动，使得复合体系趋于稳定。同时，水分子被吸附后其本身的结构也发生了一些变化，靠近高岭石表面的H—O键键长增加。文献[22]则认为Hw-Ok氢键和Ow-Hk氢键2种结合形式并非均匀分布，Ow-Hk氢键是高岭石吸附水的主要吸附形式。
2.3 吸附热
吸附热是指在吸附过程产生的热效应，即吸附过程中，水分子移向高岭石表面，由游离状变为吸附态，其分子运动速度降低，因此释放出的热量。它可以反映水分子与高岭石之间吸附能力的强弱以及吸附过程中的物理化学性质。图6为不同温度下水分子在高岭石中吸附热与压力的关系曲线。从图6可以看出，① 相同温度下，吸附热随压力增大单调递增，增幅逐渐降低;② 相同压力下，随温度升高吸附热呈增大趋势，但增加量并不大。压力0.1 MPa，吸附热由25 ℃的1.898 kJ/mol增到70 ℃的1.972 kJ/mol，增加0.074 kJ/mol;压力20 MPa，吸附热由25 ℃的2.102 kJ/mol增到70 ℃的2.133 kJ/mol，增加0.031 kJ/mol，即增大趋势随压力增大而减小;③ 水分子在高岭石表面的吸附热介于1.898～2.133 kJ/mol，远低于发生化学吸附的门槛值42 kJ/mol[23]，可见水分子在高岭石表面的吸附为物理吸附。
图6 不同温度下吸附热随压力的变化曲线
Fig.6 Curves of adsorption heat with pressure at different temperatures
文献[6]进行水分子在煤中吸附的分子模拟时发现温度升高水分子的吸附热略有降低，与本文结果相左。这可能是吸附方式存在差异引起的，水分子在煤中的吸附热34.35～39.37 kJ/mol，接近于42 kJ/mol，物理化学吸附共存;而水分子在高岭石表面仅存在物理吸附。
2.4 吸附能
当吸附质在矿物表面发生吸附作用时，体系会释放能量，依能量最低原则，体系释放的能量越多该体系越稳定。定义吸附过程中释放掉的能量为吸附能。模拟所测得吸附能均为负值，即吸附后体系是热力学稳定的，为分析方便仅考虑数值大小。图7为不同温度下水分子在高岭石表面的吸附能随压力的变化曲线。从图7可以看出：
图7 不同温度下吸附能随压力的变化曲线
Fig.7 Curves of adsorption energy with pressure at different temperatures
(1)同一温度下，吸附能Eads随压力P增大呈对数关系递增，增幅逐渐降低，并趋于稳定。可用以下函数进行拟合:
Eads=Cln P+D
(2)
其中,C,D为拟合常数，不同温度下的拟合常数及相关系数见表3。
表3 吸附能随压力变化关系的拟合参数及相关系数 Table 3 Fitting parameters and correlation coefficient of adsorption energy with pressure
温度/℃CDR22534.83656.9280.992 93035.44451.2460.991 74029.09153.4840.972 85029.81050.5250.987 66029.81348.7490.975 87015.45647.5690.926 6
(2)一定压力下，吸附能随温度升高递减，但减幅不大。
水分子在1 MPa,25 ℃吸附能为58.68 kJ/mol，略高于文献[24]给出的水分子在高岭石Al-(001)面的吸附能55.96 kJ/mol，主要原因在于计算压力的差异。
2.5 体积膨胀率
体积膨胀率可以直接反映高岭石吸水后体积变化的规律，图8为在不同条件下高岭石吸水后的体积膨胀率变化曲线。从图8可以看出:
图8 不同温度下膨胀率随压力的变化
Fig.8 Expansion rate changes with pressure at different temperatures
(1)同一温度下，体积膨胀率S随压力P增大呈对数关系递增，增幅逐渐减小并趋于稳定，其变化规律可用下式进行拟合:
S=Eln P+F
(3)
其中，E,F为拟合常数，不同温度下的拟合常数及相关系数见表4。
表4 膨胀率随压力变化关系的拟合参数及相关系数
Table 4 Fitting parameters and correlation coefficient of expansion rate with pressure
温度/℃EFR2258.048 010.4390.951 5307.546 410.6910.952 8407.850 39.6280.963 9507.244 99.7640.963 9607.552 08.1990.953 2706.811 08.6080.974 9
(2)相同压力下，体积膨胀率随温度升高而降低，与吸附量和吸附能的变化规律一致，进一步证实高温不利于吸附。
文献[25-26]在进行黏土矿物水化膨胀影响因素试验研究时发现，压力对黏土矿物水化膨胀的影响作用包括2部分:一方面外加压力能够抵消部分膨胀压力，另一方面压力促使水分子更快地进入黏土矿物晶格内，使晶格发生膨胀，最终的影响结果取决于两部分哪一部分占据主导地位，而温度对水化膨胀的影响不明显。很明显，分子模拟时后者占据主导。
3 讨 论
综合前述分析不难发现，吸附量、吸附热、吸附能以及膨胀率的变化趋势基本一致，随压力增加呈对数关系递增，这是由于吸附初期高岭石表面存在大量吸附位，水分子可快速被吸附，随着被吸附水分子的增加，吸附位逐渐被占满，水分子被吸附的概率降低，吸附过程渐趋平缓，最终达到稳定，其变化趋势与高岭石软岩宏观吸水试验过程是一致的[3]。但2者的驱动机制不同，细观状态下的水分子吸附依赖于分子间的范德华能和氢键作用能，而宏观吸水主要是毛细凝聚作用。
吸附能为吸附前后整个体系总能量的变化量，是吸附量和吸附热的综合反映。高岭石吸水为物理吸附，吸附能以氢键作用能和范德华作用能为主。吸附位则可以理解为吸附过程中水分子在高岭石颗粒表面某一位置出现的频次。
4 结 论
(1)高岭石对分子的吸附量随压力增大呈对数规律增大，而随温度升高减小，温度升高对水分子在高岭石表面的吸附有抑制作用。
(2)水分子在高岭石表面的吸附过程中主要以Hw-Ok和Ow-Hk两种形式形成氢键。
(3)吸附热随压力增加单调递增，增幅减小;随温度升高吸附热呈增大趋势，但增加量并不大。吸附热远低于发生化学吸附的门槛值，吸附方式为物理吸附。
(4)吸附能为负值，其数值随压力增加呈对数关系递增，增幅降低最终趋于稳定;随温度升高而降低，但降幅不大。
(5)吸水后高岭石体积膨胀率随压力增大呈对数关系递增，而随温度升高递减。
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