分析分析摘 要:开展煤炭地下气化过程中能量转化环节效率优化，有利于提高煤炭地下气化系统实际生产效率和经济性。利用煤炭地下气化模型试验系统，进行了不同气化剂氧气体积分数条件下的地下气化模型试验，并结合热力学第1定律和热力学第2定律建立了煤炭地下气化系统评价模型。结合实际试验数据和物料平衡、热量平衡、平衡等理论模型，分析了不同氧气体积分数的气化剂对煤炭地下气化系统效率及不可逆损的影响。结果表明，煤炭地下气化系统是具有较高有效能量转化效率的系统;气化剂氧气体积分数是影响煤炭地下气化系统效率的主要因素之一。在气化剂氧气浓度为40%,60%和80%条件下，煤炭地下气化炉的综合效率分别为67.47%,73%和78.52%，外供效率分别为47.36%,61.00%和57.73%，不可逆损分别为32.53%,27.00%和21.48%。提高氧气体积分数可以显著提高系统的效率并降低不可逆损失;在利用纯氧作为气化剂时，地下气化系统效率可达到84.72%，外供效率可达68.86%，不可逆损可低至15.28%。对比地面气化系统，煤炭地下气化系统的有效能转换率大于高炉系统和发生炉系统、低于焦炉煤气的生产过程。水碳比是影响外供的主要因素之一，通过提高绝热燃烧温度、减少煤炭地下气化系统的热量损失和提高传热系数可以降低不可逆损。
关键词:煤炭地下气化;气化剂;氧气体积分数;效率;不可逆损
煤炭地下气化过程工艺流程独特，目前对于煤炭地下气化过程的热效率及效率的研究主要集中在UCG与其他技术多联产系统中，EFTEKHARI等[1]通过对联合CO2储存技术的煤炭地下气化过程分析，计算出深部煤地下气化中煤化工效率可达52%～68%，此后又进行了不同注气工艺的分析模拟计算，得出结论蒸汽氧气混合注入比蒸汽氧气交替注入时拥有更高的煤回收率[2]。但均为仅通过数学模型计算，且采用的气化剂仅为空气和纯氧。YUSUF Bicer等[3]通过软件模拟UCG与SOFC燃料电池耦合多联产技术的分析，综合计算了其系统的效率，但气化剂仅选用空气，且UCG系统在整个系统的值占比中仅为16%。国内有学者早期曾经建立过简单的UCG分析模型，对比了地下气化炉和其他类型气化炉的效率，确定了煤炭地下气化炉有着良好的能量转换能力。并针对地下气化炉结构特点进行了优化分析[4]。但仅使用空气作为气化剂，变量较为单一。由此可看出，对于煤炭地下气化系统，在系统热损失和损失方面还有部分的优化空间，且尚存在地下气化过程效率信息挖掘空间。为此笔者依托河北大城地区烟煤地下气化模型试验，在烟煤地下气化计算模型中引入的概念，建立煤炭地下气化评价模型，采用不同氧气浓度气化剂进行对比研究。结合炉体结构、注气比例、氧气浓度等因素，研究不同气化工艺对系统效率的影响。
分析是一种能从客观上评价系统的能量转移数量并且表示能量质量优劣，对不同生产或过程皆具有可比性的分析方法。分析法基于热力学第1和第2定律，能有效地将能量与经济性、能量与环境、能量与可持续发展等方面连接起来[5-6]。
进行分析首先要明确系统的出入物质流以及能量流，明确参与反应过程的所有物质和能量的变化途径。为了后续分析的准确性，还需要尽可能明确反应过程各环节的物质及能量变化。
煤炭地下气化过程是一种复杂的能量转化过程，其过程中受到气化剂氧气体积分数、外来水、燃煤量等诸多因素影响[7]。所以首先需要得到气化炉系统整体的入方及出方物质流和能量流。确定了物质和能量的变化，才能对反应过程中各物质和热损失进行值计算;最后，根据系统进出的输入、输出和损失，对系统进行评价。
1.1.1 模拟系统
煤炭地下气化过程中以气化工作面围岩作为气化炉炉壁，气化通道作为炉腔。气化剂与煤接触燃烧经过氧化区、还原区、干馏干燥区，最终产出灰渣、干馏煤气、水汽、焦油、带出物(灰尘)和气化煤气的混合产物。因此，整个煤炭地下气化过程中原料及产品主要有3种形态的物质，即煤、混合气体和焦油。
研究采用了中国矿业大学(北京)设计的“煤炭地下气化模拟系统”。该系统包括气化炉体及地压模拟系统、后退注气系统、测控系统和煤气净化燃烧系统。利用该系统可以模拟分析出实际煤层在地下燃烧的发生与发展过程及其影响因素。
模拟系统中，气化炉炉体内部的长、宽、高分别约为4.45,1.17,1.70 m，气化炉外层主要由钢板组成，该钢板具有一定的密封作用，内部则包括保温层和耐高温层，气化剂可分别有4个注气孔，并设置有19个可感应温度变化的热电偶和可感应压力变化的压力传感器。气化炉体外形实景如图1所示，底板、煤层、顶板、含水层、表土模拟状态横剖图如图2所示。
图1 综合模型试验台炉体
Fig.1 Integrated model test bench furnace
图2 煤、岩层模拟状态
Fig.2 Coal,rock formation simulation
1.1.2 煤种的相关参数
表1显示了实验选择的河北大城勘探区36号肥煤相关参数，煤样属低干燥基水分含量，中～高挥发分，低～中灰分;受热时膨胀熔融黏结，有较强的黏结性;含硫中等，硫形态主要是有机硫;灰组成中CaO,K2O,Na2O总含量较高，灰熔融性温度较高;CO2反应活性较高。着火点为330 ℃，氧化后着火点为325 ℃。
表1 实验选用煤的工业分析及元素分析
Table 1 Proximate and ultimate analysis of coal
元素分析/%CdafHdafNdafSdafOdaf工业分析/%MadAadVdFCdQgr,ad/(MJ·kg-1)81.394.820.791.3311.670.1717.0732.0950.8428.5
1.1.3 气化试验结果
不同工艺条件下生产的煤气组分不同。根据模型试验，获得了不同气化工艺所得煤气的组分和热值(表2)。
表2 不同气化工艺时煤气的组分和热值
Table 2 Components and calorific values of gas in different gasification processes
气化剂流量/(m3·h-1)注水量/(kg·h-1)组分体积分数O2CO2COH2CH4N2C2H4H2S焦油含量/(g·m-3)热值/(MJ·m-3)8.080.004030.0122.0917.210.9729.700.270.2818.7505.008.604.866024.3834.3627.323.2410.690.330.350.8918.457.913.978031.2432.3923.772.809.790.370.396.5007.665.4013.6010025.5433.7036.761.512.480.390.417.8488.76
为了准确的进行各项计算，需对地下气化炉输入的物质流和输出的物质流进行定量计算。在此过程中，由于煤炭地下气化炉的自身特点，无法直观的得出反应过程中的燃煤量。所以利用碳氢平衡来确定燃煤量，并提出假设:① 所有输入的气化剂均完全与煤发生反应，气流以煤气的形式漏失，取漏失量为总煤气量的6%[8];② 带出物为气化煤量的2%计算，其含碳量为带出物的质量的5%。
输入系统的总物料等于系统输出的总物料。由此建立煤炭地下气化炉物料平衡模型[9](图3)。
图3 煤炭地下气化物料平衡模型
Fig.3 Material balance model of underground coal gasification
1.2.1 燃煤量
地下气化炉碳元素的输入项为原料煤，kg;输出项包括煤气(含漏失m3)、焦油(kg)、灰渣(kg)和带出物(kg)。
故燃煤量为
M=0.535 7G[φ(CO)+φ(CO2)+2φ(C2H4)+
φ(CH4)]/MC+(GJJC+GAAC+GDDC)/MC
(1)
式中，M为燃煤量，kg;MC为原料煤中含碳量(质量分数)，%;G为煤气产量，G=Gg(1+η)，m3;Gg为出口煤气产量，m3;η为煤气漏失率;GC,JC为焦油产量(kg)和焦油含碳质量分数(%);GA,AC为灰渣量(kg)和灰渣中含碳质量分数(%);GD,DC为带出物量(kg)和带出物中含碳质量分数(%);φ(CO),φ(CO2),φ(C2H4),φ(CH4)为出口煤气中一氧化碳、二氧化碳、乙烯、甲烷的体积分数，%。
1.2.2 外供水量
地下气化过程中外来水(包括输入水和含水层涌入)的定量由氢平衡计算得出。地下气化炉氢元素的输入项包括外供水(kg)和原料煤中的水(kg)。
输出项包括水蒸气(kg)、焦油(kg)、煤气(H2,CH4,C2H2,H2S，m3)和带出物(kg)。
故外供水量:
WW=0.008 036G(φ(H2)+2φ(C2H4)+
2φ(CH4)+φ(H2S)+0.09(GJJH+GDDH-
MH)+Wout-Win
(2)
式中，WW为外来水的质量，kg;φ(H2),φ(H2S)为出口煤气中H2,H2S的体积分数，%;JH为焦油中含氢质量分数，%;DH为带出物中含氢质量分数，%;MH为原料煤中含氢质量分数，%;Wout为出口水蒸气的质量，kg;Win为进口注水量，kg。
参与反应过程的物质作为能量的载体，根据热力学第1定律，构成了地下气化过程的能量平衡模型(表3)。
表3 输入和输出系统的能量构成
Table 3 Energy composition of input and output systems
输入系统的热量原料煤气化剂水输出系统的热量干煤气水蒸气焦油带出物灰渣热损失物理热和化学热物理热物理热物理热和化学热物理热物理热和化学热物理热和化学热物理热和化学热包括环境散热和漏失
在此过程中，输入方的原料煤和输出方的干煤气、焦油、带出物及灰渣，在计算其化学热的基础上还要参照系统入口出口温度和相变潜热计算其输入和输出系统的物理热。反应过程中漏失的煤气也要进行上述计算。
值计算模型(有效能)即是在完全可逆的生产过程中，物料经过一系列物理、化学变化后，各项均与环境完全平衡时，体系所能做出的最大功。期间不可逆的能耗称为损。由的定义可知，一切物质的都由物理EXP和化学EXC两部分组成[10]。物理是由于物系的温度和压力不同于环境而具有的;化学是体系处于环境的温度和压力下，与环境之间进行物质交换(扩散或化学反应)，最后与环境达成平衡时，体系所作出的最大功。因此，化学分为两类，一类是由于浓度变化而引起的扩散EXD，一类是化学反应引起的反应EXR。
煤的化学计算常采用近似估算的方法，忽略环境反应和生成物的扩散。由于煤的元素组成已知，本文采用信泽寅男关系式[11]，即
(3)
式中，HV1为煤的低位热值，J/g;GC,GH,GO,GN分别为煤中碳、氢、氧、氮的质量分数，%。
煤的物理可以通过热力学基本关系，即的变化量为热值变量与损的差，进而求出物理:
(4)
式中，Cp为煤的定压热容，J/(g·K);n为物质的量，mol;Vm为1 mol煤体积，m3/mol;Tm,T0分别为终态时、初态时煤的温度，K；pm，p0分别为终态时、初态时煤的压力，Pa。
出口煤气可以认为是理想气体，因此，各组元气体以及混合物整体都遵循理想气体状态方程，则i组分的标准扩散为
(5)
因此，煤气的化学计算式为
(6)
式中，EXC(yi)为第i组分实际状态下的化学，J/mol;RM为通用气体常数，8.314 J/(mol·K)。
实际状态下的化学可由标准化学求得
(7)
式中，
为第i组分标准化学，kJ/mol;δ(yi)为第i组分温度修正系数，kJ/(mol·K)。
物理可由热学关系式求出，对于理想气体:
(8)
在煤炭地下气化过程中发生相变的物质为焦油。其值[12]计算为
EXC=0.975Hgr(Rant公式)
EXP=ΔH-T0ΔS
(9)
其中，ΔH和ΔS是由图4热力学途径计算[13]:
图4 液态物质热力学变化途径
Fig.4 Thermodynamic change path of liquid substance
(10)
(11)
式中，Hgr为液体物质的高位发热量，J/g；T，P为煤气出口处相变物质的温度和分压，K，Pa；Ts为相变温度，K； ΔH焓变量；ΔS熵变量。
为温度变化产生的焓变和熵变；
为压力变化产生的焓变和熵变；ΔHx，ΔSx为相变产生的焓变和熵变；
为液态焓变和熵变。
损失实际煤炭地下气化过程中气化区向围岩散热不通过任何工质进行，是一个纯粹热问题，热损失一般可按下式计算:
(12)
式中，EXQ为热损失，kJ;Q为热损失量，kJ;T为气化区平均温度，K。
损失为实际气化过程的不可逆性而引起的能耗，它不具有做功的本领。要精确计算损失较为困难，因而与常规平衡计算方法相同，将入方减出方作为损失值。
效率依据上述定义可知，具有状态函数所拥有的特征。所以，对于不同的生产或试验过程，可以不考虑中间的转化途径，只考虑起始状态和最终产品的状态进行比较，即平衡模型为输入等于输出和过程损之和(图5)。
图5 系统评价模型
Fig.5 Exergy evaluation model of the system
效率表示系统能完成的转移量EXout与投入系统的总量EXin的百分比，根据不同的评价方法，可有几种效率:
定义收益(有用能EXeff)与总输入(EXin)之比为地下气化的效率ηex，也称为广义效率，即
(13)
若只考虑过程内部损，则综合效率(ηel)和输出(EXout)、输入(EXin)关系为
(14)
过程不可逆损ηe2，即
(15)
是反应物质或体系绝对做功本领的状态物理量，值越高，绝对做功的本领就越大，或称能量的质越高[9,14-15]。
以氧气体积分数分别为40%,60%,80%,100%的气化剂进行煤炭地下气化模型试验。气化时间分别为15,9,26和13 h，以气化剂氧气体积分数改变作为实验阶段开始与结束的依据。期间燃煤量以碳平衡计算得出，故虽然实验时间不同，但其效率结果仍具有可比性。
表4显示了不同氧气体积分数下的物料平衡。为保证产出煤气的质量，即干煤气有效气体组分和煤气热值保持在可用区间内，单位时间通入的水量和气化剂量随时间和气体比例进行调整。可以看出在氧气体积分数增高时，需要增加外供水提高H2产量，以维持产出煤气的有效气体比例。
表4 不同氧气体积分数时物料平衡
Table 4 Material balance at different oxygen concentrations
kg
输入项名称40%氧60%氧80%氧纯氧输出项名称40%氧60%氧80%氧纯氧煤86.0070.47204.3190.51干煤气195.11158.92494.40199.48气化剂160.14104.64286.75100.38焦油3.792.323.961.44① 氧气68.6465.94235.72100.38灰渣27.6023.4357.3428.70② 氮气91.5038.7051.030.00带出物1.721.414.091.81外来水031.47103.2255.10漏失气12.4510.1431.5512.73合计 246.14206.58594.28245.99合计240.67196.22591.34244.16
值不同的体积分数氧气生产煤气由于气体组分(CO,H2,CH4,CO2,N2)的比例不同，拥有各不相同的单位干煤气值;气化剂值也随O,N比例而变化(表5)。
表5 不同氧气体积分数时平衡
Table 5 Exergic equilibrium under different oxygen concentrations
MJ
输入项名称40%氧60%氧80%氧纯氧输出项名称40%氧60%氧80%氧纯氧煤1 942.772 204.135 904.622 615.62干煤气814.261 247.013 249.36 1 742.78气化剂6.903.8212.403.70焦 油109.1897.44166.31 60.48外来水00.020.070.04灰 渣70.7165.97217.77 80.81带出物61.4661.4661.46 61.64漏失气108.4079.60220.00 121.05热损失149.4460.35730.74 152.39不可逆火用损634.22596.151 271.25 400.24合计 1 949.672 207.975 917.092 619.36合计1 947.672 207.985 916.892 619.39
以纯氧-水气化工艺为例，热损失及不可逆损共占比15.28%，是系统能量损失的重要部分。而输入端气化剂和水的值比例非常低，故系统主要描述原料煤的有效能量转化过程(图6)。
图6 纯氧-水气化工艺各组分值比例
Fig.6 Exergic ratio of each component in pure oxygen-water gasification process
效率及损在UCG实际生产中可用外供产物一般为焦油和干煤气，故此处外供效率只包含干煤气和焦油值。如图7所示，随着氧气体积分数的增加，UCG过程模拟系统的综合效率不断升高，在使用纯氧-水气化时可高达84.72%，与此同时系统不可逆损随之降低，纯氧-水情况下仅为15.28%。外供效率也会随氧气体积分数变化而变化，但其影响因素包含了产物干煤气的气体组分。在60%氧-水气化过程中，由于外供水的比例增高，造成了干煤气中H2比例变高，从而使单位质量干煤气值升高，提高了系统外供效率，达到61%。
图7 不同氧气体积分数效率及损
Fig.7 Exergic efficiency and exergic loss at different oxygen concentrations
效率对比与其他炉型进行比较[5,13,16-18]，煤炭地下气化炉作为集氧化还原干馏干燥与一体的综合炉体，在效率方面仍然有着一定优势。
干馏炉和焦炉效率均在90%以上，说明它们是能量转换较高的生产单元，把约90%的原料转换为产品的，地下气化炉综合效率高于高炉和发生炉，低于焦炉(图8)。地下气化过程集发生炉煤气和焦炉煤气生产过程于一体，在氧化区和还原区是发生炉煤气的生产过程，在干馏干燥区是焦炉煤气的生产过程。为此煤炭地下气化炉在承载了多步骤气化过程的情况下仍能保持相对较高的综合效率。
图8 不同炉型综合效率
Fig.8 Comprehensive exergic efficiency of different furnace types
效率与损的改进3.5.1 降低损的途径
煤炭在地下气化的不可逆损达15.28%。地下气化过程的不可逆性是指由于气化炉内部在垂直和水平方向上温度、压力、浓度等分布的不均匀性以及系统内分子运动的湍动而引起的有效能损失，即有效能减小，不可逆损增加，不可逆损主要表现在以下几个方面[19-21]
(1)燃烧不可逆损。对于一个绝热燃烧过程，即燃烧热全部用于提高气化炉体内物质的温度，则该燃烧过程所产生的不可逆损失LW等于煤燃烧释放出来的有效能EXM和烟气及灰渣所具有的有效能EXF之差，其差值等于系统的熵增量ΔS同温度T0的乘积[22-24]:
LW=EXM-EXF=T0ΔS
(16)
但是，实际的燃烧过程不是绝热的理想状态，而是非绝热的，损值要大于上述绝热状态下的计算值。这种损有2种降低方法:① 从源头上解决即预热鼓风，来提高绝热燃烧温度;② 从气化设备上考虑即减少气化炉的热量损失，使燃烧过程更加接近于绝热燃烧过程[25-26]。
(2)传热不可逆损。来自氧化区的燃烧热以对流、辐射和导热3种形式传给还原区和干馏干燥区，这个传热过程不稳定，较高温度的气流与反应区所产生的温度产生传热过程的推动力，但这两部分的温度差越大，传热不可逆损值LKH就越高[27]，其计算式为
(17)
式中，Q为传热量，kJ;TC为反应区煤层温度;TH为气流平均温度，K。
从式(17)可以看出，降低TH可使LKH值降低，但同时LW增加，且ΔLW<ΔLKH。因此，权衡考虑，气流温度必须提高，才可使总损降低，降低传热损的主要措施有:① 预热煤层，即提高TC。就连续气化过程来看，气化前期煤层温度较低，传热损较大，随着气化过程的进行，煤层被逐步加热，TC提高，传热损将越来越小。② 提高传热系数，以减小传热热阻，降低LKH。提高传热系数，主要是提高对流换算系数，如采用辅助通道供风，形成二次扰流，可提高对流换热系数。
除了上述2种内部损外，其他还有诸如扩散混合、摩擦、碳化过程中热裂解、蒸发、蒸馏等过程的损，降低这些损的途径还需进一步研究。
3.5.2 提高外供的途径
在实验中发现，保持干煤气有效气体组分和热值稳定的基础上，水碳比是影响单位干煤气值的重要因素，一定程度提升氢气比例，可以使单位干煤气值提高，进而提升系统外供效率。
(1)在氧气体积分数为40%,60%,80%和纯氧气化剂条件下，煤炭地下气化的综合效率分别为67.47%,73.00%,78.52%和84.72%，证实煤炭地下气化炉具有较高的有效能量转换效率。气化剂氧气体积分数是影响系统的主要因素之一，提高气化剂氧气体积分数可以显著的提高煤炭地下气化系统的综合效率。
(2)地下气化有效能转换率大于高炉和发生炉、低于焦炉煤气的生产过程。因此，煤炭地下气化过程是较好的能量转换过程，是发生炉、焦炉煤气生产过程的综合过程;通过提高绝热燃烧温度、减少气化炉的热量损失、提高传热系数等方法可以降低不可逆损。
(3)地下气化过程不可逆损为15.28%,主要来源于燃烧不可逆损和传热不可逆损,通过损的分析可以看出,采用辅助通道供风气化、双火源气化可以减少气化过程的不可逆损。
(4)外供效率受到诸多因素影响，气化剂氧气体积分数并非单一变量。通过模型试验数据对比，发现改变过程中的水碳比，可以进一步优化系统外供效率。
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