煤层气井地联合抽采全过程低负碳减排关键技术研究进展

苏现波1,2,3,4,赵伟仲1 ,王 乾1,2,于世耀1,汪露飞1,宋金星2,4,5,王小明3,夏大平1,2,4,伏海蛟3,郭红玉2,4,5,孙长彦1,2,4,郭红光6,鲍 园7,何 环8,黄 津1

(1.河南理工大学 资源环境学院,河南 焦作 454000;2.河南理工大学 非常规天然气研究院,河南 焦作 454000;3.中国地质大学 资源学院,湖北 武汉 430074;4.中原经济区煤层(页岩)气协同创新中心,河南 焦作 454000;5.河南理工大学 能源科学与工程学院,河南 焦作 454000;6.太原理工大学 安全与应急管理工程学院,山西 太原 030024;7.西安科技大学 地质与环境学院,陕西 西安 710054;8.中国矿业大学 化工学院,江苏 徐州 221116)

摘 要:“双碳”目标的实现与煤层气大规模商业化开发迫切需要新技术。在对煤层气开发与CCUS技术系统分析的基础上,以煤层气生物工程为依托,探讨和展望了地面煤层气开发、煤矿瓦斯抽采以及采空区煤层气开发过程中的低负碳减排关键技术。地面煤层气开发阶段,将煤层气开发转化为煤系气开发、将常规水力压裂转化为大规模缝网改造是实现煤层气商业化开发的有效途径;将液相CO2和微生物发酵液作为储层改造的工作液,在实现煤系三气储层一体化缝网改造的同时又实现了微生物与CO2联作下的增气增压、储层改性、CO2驱替甲烷等多重增产效应,为煤层气增产提供了一条新途径,达到低碳减排目的;此外,通过CO2的生物甲烷化和同步地质封存实现了负碳减排。可见,对于煤层气开发而言,CO2可以促使其增产;对于CO2封存而言,煤储层是其最佳归宿。由此,地面煤层气开发实现了“一低两负”的碳减排。在井下瓦斯抽采阶段,根据硬煤的造缝增透增产、软煤的增容增透增产机制以及相关理论,提出了第1代水力强化技术——水力压裂和第2代水力强化技术——钻冲压一体化增透增产技术、三堵两注固液两相封孔技术、老孔修复增透和下向孔智能排水排粉气驱增产技术。这一技术体系实现了瓦斯由“抽得出”向“抽得快、抽得省、抽得净、抽得纯”转变,大幅提升瓦斯抽采的质和量,获取低碳能源,达到减少甲烷排空与碳减排的目的。同时,研发了能够准确测定瓦斯含量的钻取一体化密闭取心装置,建立了基于低速非线性渗流的煤层渗透性评价技术。在采空区煤层气开发阶段,粉煤灰将成为强化煤层生物气产出、充填采空区减沉和实现CO2矿化封存的首选材料。在具备圈闭条件的采空区首先注入菌液、少量粉煤灰和CO2实现煤和CO2的微生物甲烷化,以此获取低碳能源;抽采结束后进一步注入CO2和粉煤灰,粉煤灰和采空区积水中的钙镁等离子与溶解的CO2结合生成碳酸盐对粉煤灰胶结,实现了CO2矿化封存和采空区固化减沉,具有显著的低负碳减排和生态环境治理意义。煤层气井地联合抽采全过程低负碳减排技术体系始终立足煤层气这一低碳能源的增产和CCUS,为我国碳中和目标的实现提供新的发展思路。

关键词:煤层气生物工程;地面煤层气开发;煤矿瓦斯抽采;采空区煤层气开发;低负碳减排;CCUS

能源是人类赖以生存和社会发展的基石,根据英国广播公司的报告,到2040年世界能源消耗将增加近50%[1],这对石油、天然气等传统化石能源的供给提出了挑战,也对二氧化碳(CO2)减排提出了要求。据国际能源署(IEA)统计数据,2021年全球CO2排放量为36.3 Gt,其中中国排放量达11.9 Gt,占全球总排放量的32.7%[2]。CO2减排与有效应对全球气候变化成为当今人类社会面临的共同挑战与责任。特别是《京都议定书》(1997)、《巴黎协定》(2016)等的相继制订与签署,进一步提高了国际社会对“气候变化与CO2减排”的关注和重视。作为CO2排放大国,中国在2009年召开的哥本哈根世界气候大会上承诺到2020年单位GDP的CO2排放下降40%~45%,2020年中国政府提出了“CO2排放力争于2030年前达到峰值,努力争取2060年前实现碳中和”的目标(即“双碳”目标)[3]。由此可见实现碳减排、碳达峰、碳中和的紧迫性和必要性。

为确保国民经济的健康持续发展与国家能源安全,加快构建清洁低碳安全高效能源体系成为重中之重。中国政府预计到2060年碳中和时,化石能源占比由现在的80%降到20%[4]。相较于煤炭(高碳能源),同属化石能源的天然气则是一种相对低碳能源,单位热值CO2排放量仅是煤的1/3左右[5]。在这个过渡期间,天然气作为一种低碳能源将起到重要作用,是实现化石燃料低碳化利用的首选。据此,《中共中央国务院关于完整准确全面贯彻新发展理念做好碳达峰碳中和工作的意见》明确提出,“加快推进页岩气、煤层气、致密油气等非常规油气资源规模化开发,强化风险管控,确保能源安全稳定供应和平稳过渡”。

20世纪70年代后,美国、澳大利亚、加拿大等国先后在黑勇士、圣胡安、苏拉特、阿尔伯塔等盆地实现了煤层气商业化开发[6-7]。我国有着丰富的煤层气资源,储量约为36.81×1012 m3。然而40 a的商业化开发历程举步维艰,施工的22 000余口煤层气井的商业达产率不足1/3,连续3个“五年计划”没能完成国家目标[8]。这种低碳能源的大规模商业化开发迫切需要新的增产技术。另一方面,CO2捕集、利用和封存(CCUS)技术是一项有望实现化石能源深度减排的关键性措施之一,是解决能源安全与碳减排的有效途径,预计到2050年该技术可贡献全球1/3的CO2减排量[9]。CCUS主要是将工业加工过程中排放的、甚至大气中的CO2进行捕集、综合利用或封存于地下空间,有效减少CO2的排放,确保大气中CO2体积分数不超过450×10-6[10]。目前关于CCUS的研究主要集中在CO2的地质封存方面,而且比较关注的封存场所大多集中在废弃的油气藏、生成过程中的油气井、废弃矿井、盐水层/海水中[11]。CO2最早于20世纪70年代被油气开采行业用于强化采油(CO2-EOR),同时也具有CO2减排潜力[12]。将CO2注入煤层后,在煤层孔隙中渗流、扩散,最终被煤体吸附,通过竞争吸附可驱替CH4产出,实现煤层气增产的同时也封存了CO2[13]。另外沉积盆地内深部咸水层也被用于CO2的封存,如加拿大阿尔伯塔盆地在资源开采日趋枯竭情况下,利用下白垩统Viking砂岩咸水层实现CO2带压封存[14]。尽管前期对CO2地下封存已探索有多种方式,但普遍存在如下问题:① 捕集、加压、输送、压注技术要求高,综合投入成本高;② 对储层封闭地质特征及埋深条件存在明显约束;③ CO2-ECBM/CO2-EOR实施过程中多侧重于用最少的CO2注入量获取最大的油气采出率,同时还发现在采油过程中有CO2产出,决定其无法进行大规模的碳封存[15]。因此,探索大规模、低成本、革命性的、可以商业进行的CO2捕集封存技术是低碳化发展亟待破解的技术难题。CO2的资源化利用是目前人们关注的焦点,但短期内很难实现其绿色转化,更需要人们深入探索。

基于上述背景,笔者提出了煤层气井地联合抽采全过程的低负碳关键技术,通过对各阶段关键技术的基本思路、技术原理及途径进行了讨论,以期为“双碳”目标下煤层气井地联合抽采提供前瞻性探索,促进碳减排与国家能源安全协同发展。

1 煤层气井地联合抽采全过程低负碳减排技术体系科学内涵

煤层气井地联合抽采全过程低负碳减排技术体系是指在地面煤层气开发、煤矿井下瓦斯抽采和采空区煤层气开发阶段,以煤储层为研究主体,从时间和空间上形成的低碳能源生产与CO2利用、封存技术体系(图1、2)。在地面煤层气开发阶段将煤层气开发转变为煤系气开发,并以液相CO2与生物压裂液为工作液,采用分段(层)多簇射孔、大排量、大液量、变排量、重复压裂等工艺进行全面的煤系气储层一体化缝网改造,以此获取洁净的低碳能源。在此过程中,为实现煤和CO2生物甲烷化增气增产、CO2与煤的微生物厌氧发酵储层改性增产以及CO2的同步封存,初步形成了煤储层-CO2-微生物联作的低负碳减排技术。在煤矿瓦斯抽采阶段,通过改进和研发新的钻进、增透、封孔和抽采钻孔的后期管理技术,大规模提升抽采瓦斯的质和量,实现由目前的“抽得出”向“抽得快、抽得省、抽得纯、抽得净”转化,大幅度提升抽采瓦斯的利用率,减少排空,在获取低碳能源的同时实现了减少甲烷排空与碳减排。采空区煤层气地面开发阶段,首先建立采空区瓦斯聚集成藏评价体系,然后将高产高效产甲烷菌群、少量粉煤灰和CO2注入采空区,实现残煤和围岩中的分散有机质生物气化,达到增气和CO2甲烷化目的实现低负碳减排。采空区煤层气资源抽采结束后,进一步注入CO2和粉煤灰,利用采空区积水中已有的、注入CO2后酸性介质条件下新溶解的、粉煤灰中存在的钙镁等金属离子与溶解的CO2结合生成碳酸盐类,实现CO2矿化封存,同时对粉煤灰胶结达到采空区固化充填目的。

图1 煤层气井地联合抽采全过程低负碳减排技术体系
Fig.1 Technology system for low-negative carbon emission reduction in the process of coalbed methane development from the CBM well,coal mine and goaf

2 地面煤层气开发阶段的低负碳减排关键技术

2.1 基本思路与减排理念

地面煤层气开发阶段,可直接通过注入CO2驱替甲烷实现煤层气开发过程中的增产与CO2同步封存。另外,对于微生物与CO2协同作用的煤储层,可根据CO2的超临界温压线和产甲烷菌群的休眠温度线区分为浅中深3个带(图2):在浅部,CO2参与的厌氧发酵实现增气、增压与储层改性增产;在中部,超临界CO2萃取与厌氧发酵联作实现增气、增压与储层双重改性增产;在浅部和中部,CO2微生物甲烷化既达到增产,也实现了负碳减排;在深部直接通过超临界CO2萃取对煤储层的改性实现增产。因此,在微生物的参与下,CO2与煤层气开发完美结合,既达到了煤层气增产目的,又实现了低负碳减排。在煤层气开发结束后进入CO2封存阶段,煤层气被利用后产生的CO2以及其他途径产生的CO2经捕集注入到弃置区煤储层中,通过溶解、吸附等实现CO2永久封存或二次微生物甲烷化,由此实现了煤层气开发利用全过程CO2的零排放。可见,对于煤层气开发而言,“CO2可以促使其增产;对于CO2封存而言,煤储层是其最佳归宿”。由此,地面煤层气开发过程中形成了可以商业化运行的、“一低(获取低碳能源——煤层气)两负(CO2甲烷化和封存)”的绿色碳减排关键技术。

图2 煤层气井地联合抽采全过程低负碳减排技术原理
Fig.2 Technical principle for low-negative carbon emission reduction in the process of coalbed methane development from the CBM well,coal mine and goaf

2.2 关键技术

2.2.1 煤系气开发关键技术

(1)煤系气开发的技术优势。

“将煤层气开发转化为煤系气开发”有望成为中国煤层气大规模商业化开发的有效技术途径。煤系气开发是通过对煤储层、煤系泥页岩和致密岩一体化缝网改造,实现煤系三气一体化开发,其技术优势主要表现在以下4个方面[16-21]:① 煤系泥页岩与致密岩普遍含有一定量的天然气。随着埋深的增加,这部分气体无疑是对煤层气的资源有效补充,将煤层气开发转变为煤系气开发势必会增大井控范围内的可采资源量。② 相较于煤储层,泥页岩与致密岩的弹性特征更显著,具有更高的脆性指数和较低的临界应变能释放率,储层可改造性更强,对这2类储层进行缝网改造更容易建立流体运移产出的通道。③ 与煤储层相比,煤系泥页岩与致密岩通常具有更高的力学强度,有利于抵抗排采阶段储层裂缝内支撑剂的镶嵌,进而保持裂缝开度和避免导流能力下降,有效抑制储层应力敏感伤害。④ 煤系气储层一体化改造阶段,岩层水力裂缝沟通煤储层,可为煤层气产出提供更为稳定、高效的渗流通道;尤其对碎粒和糜棱结构的煤储层,自身难以通过水力压裂形成裂缝,而煤层气基本上是以扩散形式产出的,把通道建立在其顶底板围岩,能够显著缩短煤层气扩散路径,促使其高效产出。

(2)煤系气储层缝网改造关键技术。

“把常规的水力压裂转化为缝网改造”是非常规天然气商业化开发的必由之路。缝网改造是指采用分段(层)多簇(均匀、不均匀)射孔、大排量、大液量、变排量压裂、重复压裂以及一些辅助措施(限流压裂、投球暂堵、缝内暂堵、端部脱砂、多级配支撑剂等),最大限度地扰动原始地应力场,使裂缝的起裂与扩展不单是储层的张性破坏,还存在剪切、滑移、错断等复杂的力学行为,从而形成径向引张、周缘引张和剪切裂缝。由于应力场不断被扰动,这3类裂缝不断转向,在主干裂缝外还可形成次级和更次一级裂缝;同时储层自身形成的脆性颗粒可起到自我支撑作用,壁面位移也可实现裂缝增容。这样就在储层内形成了一个由天然裂缝与人工改造的多级、多类裂缝相互交错的裂缝网络体系,整体上改变了储层三维空间渗透性,而不单单是几条裂缝的导流能力,使裂缝壁面与储层基质块的接触面积最大化、流体从基质内任意方向向裂缝运移距离最短,为流体运移产出提供了最佳通道[16,22](图3)。煤系气储层缝网改造的实现主要依赖于射孔与泵注程序等优化。

图3 煤层气地面开发过程中的缝网改造机理
Fig.3 Mechanism of fracture network stimulation during the development of coalbed methane

1)射孔方式。射孔方式优化是促使压裂阶段储层应力场扰动、裂缝转向的重要措施,是实现储层缝网改造的前提和基础。根据井型不同,可分为水平井分段多簇射孔和直井(丛式井)分层多簇射孔。① 水平井分段多簇射孔。水平井压裂阶段需要进行分段多簇射孔,将水平井分为多个段,而段内要采用缩小簇间距的密切割技术进行射孔,强化射孔簇之间的应力阴影效应,促使裂缝转向并实现 “打碎”储层目的,由此增大裂缝与基质接触面积。根据理论分析和工程实践,段长一般为30~50 m为宜,簇间距一般为3~5 m。每簇射孔数需要综合考虑:一方面,单段射孔孔眼数量过少容易导致孔眼摩阻过高,引起施工压力增加,限制排量提升;另一方面,孔眼数量过多会导致每个炮眼进液量过低、流速过低,裂缝延伸长度减小,储层改造效果变差。原则是确保孔眼摩阻不影响大排量压裂的前提下,尽量减少射孔数量,使得水力裂缝具有足够的延伸长度[23-28]。② 直井/丛式井分层多簇不均匀射孔。对于多煤层、薄煤层发育区,单层水平井开发资源丰度难以满足需求时,多采用直井/丛式井分层压裂合层排采技术,也是实现煤系三气一体化开发的关键技术。在一个煤系气开发层段内对不同储层实施分层多簇不均匀射孔是煤系气储层改造的关键。开发层段厚度设定需要综合考虑井控范围内资源量与压裂规模,一般不宜超过50 m。资源条件好、可改造性强的层为主要射孔目标层,其余层可少射孔或避射,尤其对于软煤或者水敏性较强的岩层,需要避射;对于原始渗透率、破裂压力过高的层,当投球暂堵、限流压裂等措施无法有效抑制压裂阶段层间矛盾时,应避射。最后,射孔簇间距不宜过大或过小,一方面利用应力阴影效应促使地应力场重定向以及各层水力裂缝转向;另一方面,避免应力阴影效应过强而导致各层裂缝延伸距离短。根据数值模拟和工程实践,射孔簇间距在1~3 m为宜。射孔总数量与水平井的原则相同[29-30]

2) 泵注程序。煤系气储层缝网改造阶段的泵注程序主要包括大排量、大液量、变排量、限流、重复压裂等措施[31-32]。① 大排量。大排量压裂一方面有利于提升各类储层内裂缝复杂程度,使缝网改造更为彻底;另一方面,煤系气储层内天然裂隙较为发育,导致压裂液滤失较为严重,故压裂液需以较大的排量注入以克服滤失造成的不利影响[33-34]。理论分析和工程实践表明,一般排量不低于10 m3/min。② 大液量。大液量压裂能够显著提升储层改造体积、增大井控范围,同时克服压裂液滤失造成的不利影响。压裂液总量取决于压裂对象和排量,一旦压裂对象和排量确定,要实现该排量下储层改造体积最大化,就必须保证最低的压裂液总量。如果采用多次压裂,单段单次压裂液注入量一般不低于 1 500 m3[35-37],但具体要根据压裂层段的特征通过数值模拟确定。③ 变排量+限流。变排量压裂与限流措施相配合是将一个层段的压裂分为多个阶段执行,各阶段分别对具有不同原始渗透率和破裂压力的储层实施改造,阶段间通过投球暂堵、层内暂堵、端部脱砂等方式改变改造层位和裂缝延伸方向。变排量压裂即压裂液排量逐步增大,依次压裂改造难度相对较低(渗透率高而破裂压力低)、难度中等(渗透率与破裂压力中等)、难度较高(渗透率低而破裂压力高)的储层。阶段间投球暂堵时,投球数量需要适当,在有效封堵部分高渗层的同时,确保这些高渗层层依然有液体注入并保持该层内的流体压力始终高于其它中低渗层,新进入中低渗层的压裂液不易向已压开层窜流,减缓层间矛盾并促使各储层均匀改造[38]。压裂过程中停泵投球会对储层施加疲劳效应并降低储层强度,引起应力场转向,有利于进一步提升改造效果[39-40]。④ 重复压裂。重复压裂是在原有射孔基础上或重新补射孔,对一口井进行多次的重复压裂施工,每次压裂后储层地应力场大小、方向都会发生改变,由此促使裂缝不断转向,增大储层改造体积,尤其是最小主应力方向上的改造体积[41-42]

3)多级配支撑剂。受颗粒架桥作用影响,支撑剂在通过开度小于其粒径3倍的裂缝时容易发生堵塞,使得支撑剂难以进入开度更小的裂缝形成有效支撑。煤储层和泥页岩中的微裂缝是沟通基质孔隙与水力裂缝的重要通道,同时受压裂液滤失、煤岩体变形影响,压裂阶段容易在水力裂缝壁内形成一定范围的应力集中致密带,而该致密带中微裂缝的有效支撑将利于基质孔隙内流体的产出。因此,储层改造需采用具有多级粒径配置的支撑剂,实现对具有不同开度裂缝的有效支撑,尤其要强化对微裂缝的支撑,促使煤与泥页岩基质孔隙内的吸附气高效产出[30]

2.2.2 基于煤层气生物工程的低碳减排技术

(1)煤层气生物工程的技术流程。

煤层气生物工程的实施与常规的煤层气开发的流程相似,只是把储层改造的工作液变为CO2和生物压裂液。将实验室培育的高效产甲烷菌群分装运输至现场,在现场进行扩大富集培养,接种到压裂罐中配制成微生物压裂液。施工前要明确该井或周边井原始煤层气的气体组分以及碳氢同位素,作为产气效果评价对比依据。在储层改造时,首先采用液相CO2作为前置液造缝,注入的量根据气驱、封存、甲烷化等的需求而定;然后利用生物压裂液进行携砂压裂,注入生物压裂液结束后关井一段时间,在微生物与煤储层以及泥页岩和致密岩中的分散有机质充分作用后,进行排采生产。排采阶段,定期采集产出的气体和水样,通过测试煤层气气体组分浓度、碳氢同位素以及液相物质等评价煤层气生物工程的实施效果(图4)。

图4 煤层气生物工程现场实施的技术流程
Fig.4 Technical process for low-negative carbon emission reduction in the process of coalbed methane development from the CBM well

(2)煤层气生物工程的增气增压增产技术-低碳减排技术。

煤层气生物工程(Coalbed gas bioengineering,CGB)是一种特殊的厌氧发酵工程,即采用现代工程技术手段,利用微生物的某些特定功能,把一定量的CO2和煤的一部分转化为甲烷和与之伴生的液相有机物的一种新技术[43-44]。目前在煤层气生物工程领域中的研究大多集中在常压厌氧发酵实验,为查明生物压裂液在原位储层条件下的产气潜力,笔者等首次提出了模拟煤储层原位条件的实验方法,通过自主设计的原位厌氧发酵实验装置、以煤层气井排采水为基液、物理模拟某区块超临界煤储层原位温压条件和气体组分组成(P=8.6 MPa,T=35 ℃;CH4体积分数为76.61%,CO2体积分数为23.33%),将驯化后的本源菌群注入厌氧发酵罐,对原位储层条件下的产气潜力进行了探讨[45]。研究发现,超临界CO2(Supercritical carbon dioxide,Sc-CO2)参与下储层原位厌氧发酵产生的生物甲烷是常规厌氧发酵的7.56倍。在该储层条件下,CO2的吨煤利用量为39.0 m3,其中16.6 m3的CO2被溶解(不含溶解游离态),22.4 m3的CO2被微生物转化为甲烷(图5),说明煤层气生物工程能够为煤层气增产和“双碳”目标的实现提供有效途径。

图5 常规厌氧发酵与原位厌氧发酵的产气特征[45]
Fig.5 Gas production characteristics of conventional anaerobic digestion and in-situ anaerobic digestion in coal reservoirs[45]

在生物气生成的同时,储层临界解吸压力相对升高,利于煤层气的产出,实现了增压增产(图6(a))。通过增气、增压实现了煤层气增产,隶属低碳减排技术范畴。

(3)微生物-CO2的储层改性增产技术——低碳技术。

1)微生物储层改性增产技术。煤层气的产出是一个复杂的“降压—解吸—扩散—渗流”过程,长期以来煤层气的开发多集中在“下游”阶段,以水力压裂建立流体运移产出的通道为主要增产措施,对煤层气产出的“上游”阶段,解吸和扩散还没有形成有效的增产技术。在微生物作用后,残煤吸附甲烷能力减弱,实现增解增产(图6(c))。产甲烷菌和发酵细菌形态各异,大小不一,平均直径在几微米到几十微米,它们只能在煤中一些大孔和裂隙中繁殖代谢,从而使煤层渗透率都有不同的程度的增加(图6(b)),实现增透增产;同时孔/裂隙曲折度的降低提高了气体的扩散能力,实现增扩增产(图6(d))。可见微生物的作用不仅实现了增气增压增产,也通过储层改性实现了增解、增扩、增透增产[44]

图6 微生物储层改性(据文献[44,46]修改)
Fig.6 Modification of microorganisms to coal reservoirs (Modified from References[44,46])

2)超临界CO2萃取储层改性增产技术。对于温压条件在CO2超临界条件以上的煤储层(图2),注入的CO2对煤的超临界萃取就会发生,萃取后残煤的兰氏体积趋于减小、煤的亲甲烷能力降低,实现增解增产(图7(a))。CO2分子直径小,可以进入更小的空间对微孔进行改造,超临界CO2萃取后煤中孔隙度略有增大,孔隙结构更加简单化,说明煤储层经过萃取后有利于煤层气扩散能力的提升,实现增扩增产。CO2以液相进入煤孔裂隙,而在其气化过程中膨胀压力超过煤储层破裂压力时产生微裂缝,由此CO2相变致裂增加了气体运移的通道,尤其是增加了基质孔隙和压裂裂缝之间的微裂缝通道(图7(c))。另一方面,CO2在超临界状态下有更强的扩散性和溶解力,萃取过程中会使煤发生溶蚀,煤中部分矿物质在超临界CO2作用后也会发生溶解,产生了一些新的连通性孔隙,进而实现增透增产[46]

图7 超临界CO2-微生物厌氧发酵联作的储层改性(据文献[46]修改)
Fig.7 Modification of coal reservoir under the supercritical CO2 extraction and anaerobic digestion (Modified from Reference [46])

3)超临界CO2萃取与微生物厌氧发酵联作储层改性增产技术。对于既满足CO2超临界条件又适宜微生物生长代谢的中部煤储层,超临界CO2萃取与微生物厌氧发酵联作无疑是一项极具潜力的增产技术,研究表明不同煤阶的煤在经超临界CO2萃取后生物甲烷产量有不同程度的增加,这是由于CO2萃取的液相物质为产甲烷菌群的代谢提供了更多的、尤其是菌群自身难以降解的物质。微生物能够继续利用萃取后的残煤,使得残煤吸附甲烷能力进一步减弱,进一步促进煤层气的解吸(图7(a))。煤中的孔隙度和大孔的孔体积持续增加,孔隙连通性进一步得到改善,孔隙曲折度和复杂程度持续降低,从而使煤储层渗透率和气体扩散能力得以提升(图7(d))。因此,超临界CO2萃取与厌氧发酵联作的“增气、增压、增解、增扩、增透”效果更加显著[46],有助于推进中国煤层气大规模商业化开发进程。

(4)CO2的驱替增产技术。

以往关于CO2-ECBM已经进行了广泛研究,但仅仅是以实现煤层气增产为目的,并没有充分考虑CO2封存产生的碳交易效益。依据分压分体积原理,当注入的CO2量不足以通过竞争吸附把甲烷驱替出来时,就会发生甲烷和CO2同时产出的现象,因此甲烷与CO2的比例显得尤为重要。在研究注入CO2与甲烷比例的不同对驱替效果的影响中发现,当甲烷与CO2体积比为4∶6时,在流体压力降到0.7 MPa后,80%的甲烷已经产出,而20%的CO2仍然吸附在煤中(图8)。这表明只有当CO2注入达到一定量后才能实现有效驱替甲烷产出和CO2同步封存。

图8 CH4与CO2注入比为4∶6条件下的煤中气体解吸率
Fig.8 Gas desorption rate in coal reservoir with injected CH4 to CO2 ratio of 4∶6

上述技术的核心均以实现煤层气增产为目的,以获取这种低碳能源为核心,隶属低碳减排技术范畴。

2.2.3 CO2的生物甲烷化和封存技术——负碳减排技术

(1)CO2生物甲烷化技术。

微生物是自然界最廉价的“劳动力”,它们只要有适宜的环境,就会营造一个动力工厂,就会兢兢业业的“工作”。煤储层中CO2生物甲烷化正是利用这一廉价劳动力实现的,是CCUS中可以商业化运行的一项绿色利用技术。CO2生成生物甲烷需要3个必要条件:CO2、氢营养型产甲烷菌和合适的还原剂[47-48]。有研究表明厌氧发酵系统中古菌群里以氢营养型产甲烷菌为主导与某些有机物的降解为CO2提供了电子源有关[49-50]。大多数煤储层为强还原环境,产甲烷菌以为主要电子受体生成甲烷,而CO2注入到地下会增加溶解游离态CO2和碳酸盐浓度[51-52];同时,全球范围内生物成因煤层气的煤层本源菌和煤层水中的产甲烷菌多以氢营养型为主[53-54],这与目前发现的生物成因煤层气藏多是以CO2还原途径相一致[55-56]。因此,煤层气生物工程在实施过程中注入高效产甲烷菌液与CO2后,整个煤储层被视为一个巨型的厌氧发酵系统,底物煤与CO2为微生物提供了充足的碳源,煤储层为厌氧微生物的生长繁殖提供了适宜的环境,随着地下水的运移与补给,也会为微生物提供一定的营养物质和CO2生物甲烷化过程所需的电子供体,这也就实现了煤储层环境中的CO2生物甲烷化。因此,CO2的生物甲烷化是一项极具潜力的负碳减排技术,也是实现碳中和的一种新途径。

(2)CO2封存技术。

1)CO2封存机制。CO2在煤储层中的封存以溶解和吸附封存为主[57-58]。溶解可以是游离态,也可以是离子态。游离态受孔隙度、含气饱和度、地层温度、地层压力等共同控制[59],离子态受温度、压力、地层水水化学组分及储层岩石结构类型等因素控制[60]。正是如此,才有了将CO2封存在咸水层的技术。而封存量最大的还是在煤和泥页岩中的吸附封存,当CO2溶解达到饱和后就进入了吸附阶段,煤对气体吸附能力由强到弱依次是CO2>CH4>N2,且煤对CO2的吸附能力约是甲烷的2倍[61],可见吸附态将是CO2永久封存在煤储层中的主要相态,而吸附是受地下水静水压力控制的,这也正是CO2在煤储层中的封存更安全、更可靠的原因。

2)基于CO2封存的煤储层分类。根据煤层气有无开发潜力、未来是否进行煤炭开采等,拟进行CO2封存的煤储层可分为:无煤层气和煤炭开发价值的煤储层(永久封存煤储层),采气不采煤的弃置区煤储层(永久弃置煤储层);无煤层气开发价值、具煤炭开采价值的煤储层(临时封存煤储层)、既采气又采煤的煤储层(临时弃置煤储层)。

3)不同煤储层类型的CO2封存量。对于无煤层气开发和煤炭开采价值的煤储层(永久封存煤储层),根据封存类型和储层压力确定最大注入量;对于无煤层气开发价值、未来仍需进行开采的煤储层为CO2临时封存储层,以溶解和微生物甲烷化的消耗量确定CO2的最高注入量,并评价生物气生成是否具有开发价值,确保未来煤矿安全生产;对于既采气又采煤的储层(临时弃置煤储层),要以注入的CO2溶解、全部生物甲烷化、并以二次开发为原则,确定CO2的最高注入量;对于煤层气开发后不再采煤的煤储层(永久弃置煤储层),要在煤层气开发过程中以竞争吸附为指导原则,确保注入的CO2能够最大程度驱替甲烷同时保证封存在煤储层中的CO2量最大化,实现驱替增产与CO2同步封存;煤层气开发结束后,补充注入CO2,以后临界解吸压力(注入气体压力+新生成气体压力+残余气体压力)不超过后储层压力为原则,确定CO2最高注入压力和最大注入量,实现煤层气开发后的封存。

这一负碳技术实现了CCUS中CO2的资源化利用和地质封存,是一种可以商业化运行的负碳减排技术。

3 煤矿井下瓦斯抽采阶段的低碳减排关键技术

3.1 技术途径

煤矿井下瓦斯抽采可视为一个系统工程,涉及打钻、煤层增透、封孔、老孔修复、煤层抽采评价等阶段[62],是以煤矿减灾和获取低碳能源为目的。国家对于低碳能源的需求以及对煤矿瓦斯灾害治理提出的更高要求,需要新的技术和装备来实现瓦斯由“抽得出”向“抽得快、抽得省、抽得纯和抽得净”转变(图1)。依据硬煤的造缝增透增产、软煤的卸煤卸压增容增透增产机制以及相关理论,笔者提出了第1代水力强化[63]、第2代水力强化技术——钻冲压一体化[64]、三堵两注固液两相封孔[65]、老孔修复增透[66-68]、下向瓦斯抽采孔智能排水排粉气驱[69-71]、钻取一体化密闭取心[72]和渗透性测试评价[73-74]7项技术,并对其基本原理及适用条件进行了系统介绍,初步形成了煤矿瓦斯抽采增产技术体系,为瓦斯的高产高效抽采提供了保障(图9)。通过对煤层增透,大幅度增加抽采量,实现抽得快、抽得省和抽得净;同时改进抽采孔的封孔技术实现抽得纯,提升抽采质量,提高瓦斯利用率。由此通过提质增量,获取清洁低碳能源,降低瓦斯这种非CO2温室气体的排放—减少甲烷排空与减排,隶属低碳减排技术范畴。

3.2 关键技术

我国大多数煤层瓦斯含量高、渗透性低、增透困难。在钻进过程中“卡钻、埋钻”等钻孔失稳现象时有发生,钻孔成孔率低,不利于瓦斯的高效抽采。由于封孔质量不佳,抽采浓度低,致使瓦斯利用率远不及计划目标。需要对瓦斯抽采孔进行后期维护才能使其持续保持抽采能力,直至抽采达标。对于只能通过下向孔抽采瓦斯的钻孔,孔底会积粉和积水,不利于瓦斯高效抽采。需要对煤矿井下煤层瓦斯含量的准确测量,才能够准确评价抽采效果。低渗突出煤层的瓦斯一般以低速非线性渗流产出,如何在现场测试煤层的瓦斯启动压力梯度和渗透率,以期准确评价煤层渗透性与可抽性是一个亟待完善的领域。基于以上技术难题和高效抽采瓦斯的迫切性,笔者提出相关增产和评价技术,并对其技术原理进行系统阐述。

3.2.1 煤层的增透增产基本原理

煤层的增透主要有造缝和增容2种增透机制。对于硬煤通过水力压裂等措施对煤层实现造缝增透[75-76]。对于软煤要实现增容增透,增容增透又可分为相对和绝对增容2种增透机制,相对增容增透是在煤层可容空间没有变化的情况下,把煤层中的部分煤体冲出来,使得煤层的可容空间相对增加,也达到了增加孔隙度和渗透性的目的,水力冲孔和水力压冲是实现相对增容增透的有效技术。通过保护层开采和压裂使得煤层及其顶底板发生微弱变形,煤层可容空间绝对增加、孔裂隙度增加,实现了煤层绝对增容增透。

3.2.2 保护层开采增透增产技术

在开采影响下,覆岩形成垮落带、断裂带和弯曲下沉带。在垮落带和断裂带,存在相互贯穿的破断裂隙和离层裂隙,岩层在采空区中部的离层裂隙趋于压实,从而在采空区上部形成层面展布为椭圆形的导气裂隙带。裂隙带内岩层垮落移动,支承压力减弱,瓦斯压力降低,煤体膨胀,表面积增大,渗透率增加,本煤层和邻近层瓦斯得以解吸运移。由此可见,保护层开采使得上覆煤层发生膨胀变形,煤层可容空间绝对增加,实现绝对增容增透(图10)。

图10 保护层开采的绝对增容增透
Fig.10 Permeability improvement of protective layer mining is achieved by absolute capacity increasement

3.2.3 第1代水力强化增透增产技术

笔者于2008年将地面水力压裂技术移植到井下,形成了一种全新的增透技术。水力压裂是以大于煤层滤失速率的排量将压裂液注入煤岩层,当注入压力高于煤层破裂压力时将在煤岩层中形成张性裂缝,实现造缝增透(图9(1)(a))[77]。因此,水力压裂要求泵的排量和额定压力必须与压裂对象相匹配,如果不能达到一定的排量和压力,水力压裂只能是煤层注水了[78]。而煤矿井下因空间有限,不可能采用大规模的压裂泵组,这就使得煤矿井下水力压裂仅对较薄的硬煤层可实现造缝增透;对于任何厚度的软煤只能形成挤胀和穿刺,无法实现造缝增透。但可以通过压冲卸煤卸压和顶底板变形等实现增容增透;对于厚煤层只能是煤层注水。重庆地区保护层开采中的保护层为薄的软煤层,压裂泵的排量和压力能够满足要求,所以该技术仅在重庆能投所属煤矿取得了显著成功。高压水由冲压孔注入,真正被压裂的是厚度为20~30 cm的顶板粉砂岩,对顶板造缝建立了瓦斯产出的高速通道;而对软煤层,随着高压水的持续注入,冲压孔与周边相距20~60 m的卸压孔沟通,高压水携带煤粉从卸压孔排出,实现卸压相对增容增透。强化过程中引起顶底板变形,煤层的可容空间绝对增加,煤层孔隙度增加,达到绝对增容增透的目的,实现了水力强化的多重增透增产效应(图9(1)(b))。

图9 煤矿井下瓦斯抽采低碳减排的关键技术流程
Fig.9 Technical process for low-negative carbon emission reduction in the process of gas extraction in coal mine

3.2.4 第2代水力强化技术——钻冲压一体化增透增产技术

(1)钻冲压一体化技术

鉴于第1代水力强化技术因设备能力引起的缺陷,10 a后笔者于2018年提出了第2代水力强化技术——钻冲压一体化技术。钻冲压一体化是一种普适性的高效抽采瓦斯增透增产技术。“钻”是实现瓦斯抽采孔安全快速钻进(图9(2)(a)),其中安全包括有效预防“卡钻和埋钻”,等钻孔失稳带来的影响。根据粉体架桥理论[79],钻屑粒径小于环空的1/3时,钻屑不易发生架桥堵塞环空,通过增加环空截面积(大钻头、细钻杆),为钻屑产出提供高速通道;同时,增加扶正器,对钻屑颗粒进行二次破碎,使钻屑粒径尽可能的小。即通过增加环空和减小粒径预防“卡钻”事故发生。在钻进过程中,钻进介质应具备排出钻屑的临界流速和排量,满足排屑能力,避免“埋钻”的发生。通过控制钻进速度、增加钻杆内通道和打钻介质的压力与流量,提升排屑能力是克服埋钻的有效途径。所谓“冲”是通过水力冲孔把软煤层的部分煤体冲出来,实现煤层的相对增容增透(图9(2)(b))。对于“压”,是对硬煤层进行定点水力喷射压裂(图9(2)(c)),实现造缝增透[80]。该一体化技术体现为在抽采钻孔的钻进过程中通过高压水射流对软煤的水力冲孔和硬煤的水力喷射压裂一趟钻完成,实现对煤层的递进式增透,逐段逐层消除应力集中,避免孔内突出。钻冲压一体化技术适用于各阶段、各类钻孔的增透增产,是一种多途径、多阶段、普适性的瓦斯抽采增产技术,使瓦斯“抽得更快、更省”。

(2)钻冲压一体化钻具。

为实现钻冲压一体化,必须对现有的钻具进行改进。钻冲压一体化钻具为耐高压的密封钻具,由高压双通道密封水辫、高压密封钻杆、水力喷射器和PDC钻头组成。双通道水辫便于切换钻进介质和压冲介质;钻杆外径尽可能小、内径尽可能大。匹配额定压力和排量分别不低于37.5 MPa和400 L/min的高压水泵。

3.2.5 三堵两注固液两相封孔技术

(1)封孔原理。

瓦斯抽采孔施工后,在钻孔周围塑性区中的应力降低区之内煤体松动、裂隙发育,是钻孔漏气的主要通道,称为钻孔的漏气圈[81]。对瓦斯抽采孔的封孔要封闭的是环空和钻孔漏气圈内的微裂缝,微裂缝的封堵难度更大。封孔成功的关键在于封孔材料,封孔材料需具备“进得去、黏得住、抗变形”的特点。“进得去”是指封孔浆液要具备较低的毛管压力,同时封孔浆液中的固体颗粒满足粉体架桥原则,使封孔材料能够更容易进入更小的微裂缝;“黏得住”是指封孔浆液与煤岩体表面之间具有较小的接触角,即封孔浆液具备亲煤岩特性;“抗变形”是指封孔材料具有一定的强度,尤其是韧性,能最大限度抵抗钻孔围岩变形(图9(3))。封孔材料具备这三重特性是提高瓦斯抽采浓度、实现瓦斯抽得更纯的关键。

(2)技术优势。

固液两相是指能够满足“进得去、黏得住、抗变形”的固相和液相2种封孔材料,首先用固相材料封孔,以便封堵和支撑3个“堵”作用的囊袋以及封堵第1封孔段;对于封孔差和浓度衰减的钻孔,通过专门的注浆管对第2封孔段注入液相封孔材料恢复抽采浓度,液相浆可以多次注入。该工艺最的显著优点是:只要瓦斯抽采钻孔还有流量,就可以多次注入液相浆液以保持高浓度瓦斯抽采(图9(3)(e))。三堵两注固液两相封孔技术实现了瓦斯“抽得纯”。

3.2.6 老孔修复增透技术

在瓦斯抽采一段时间后,瓦斯抽采量严重衰减,还没有达标已经失去了抽采能力。造成这一现象的主因有煤岩粉堵塞抽采管通道,煤岩粉在抽采管外聚集堵塞抽采管筛孔,抽采管因泥岩膨胀、岩体变形等被压扁或切断等原因。需要对抽采孔定期维护,才能延长气抽采能力。为此笔者于2012年研制了“瓦斯抽采孔水力作业机”,利用该作业机提供的高压水射流,一方面对瓦斯抽采孔水力喷射解堵疏通;另一方面定向、分段、多点冲击煤岩,对硬煤段水力喷射压裂造缝增透、对软煤水力冲孔间接增容增透(与钻冲压工艺相似),实现老孔的二次增透增产,避免补打钻孔,降低瓦斯治理成本,提升抽采效率。一台水力作业机可修复3台钻机施工的钻孔(图9(4)),使瓦斯“抽得更快更省”。

3.2.7 下向孔智能排水排粉气驱增产技术

我国部分煤层只能通过下向孔来抽采瓦斯,这样会造成孔底积粉和积水,影响抽采效率。针对这一问题,笔者于2009年研发了下向瓦斯抽采孔自动排水、排粉、气驱增产技术。该技术利用气举原理,注入足够的压风,满足气举所需的启动压力,将钻孔中的积水排出;利用静压水冲洗钻孔,排出煤岩粉,避免钻孔堵塞;对于不易自燃煤层,纯粹的瓦斯抽采难以实现达标时,把空气(最好是N2、CO2)注入煤层,增加气体压力,当压力梯度大于煤层启动压力梯度时,瓦斯将被驱出,同时降低瓦斯分压,加快瓦斯解吸。该技术实现了气举排水、注水排粉、注气增能的瓦斯抽采增产(图9(5))。该系统由防爆PLC控制柜、矿用电磁阀以及压风、注水/气管路等组成,实现了智能化。

3.2.8 煤层瓦斯抽采评价

(1)钻取一体化密闭取心技术。

深孔瓦斯含量的准确测试是抽采达标评价的关键,评价的可靠性严重影响煤矿安全生产。为此,笔者于2022年研制了一套钻取一体化装置,为瓦斯测试煤样的密闭取心提供了支撑。钻取一体化密闭取心技术利用取心装置在钻进的过程中采集煤样,并密封保存。取心装置由外缸筒组件、料仓组件、传动组件三大部件组成,其中外缸筒组件包括钻杆接头、外缸筒和取样钻头;料仓组件设置在外缸筒内部,包括固定心轴、料仓排气接头、料仓筒和球阀;传动组件包括活塞、推进套管、复位弹簧和顶针。钻头中间取样孔内置有密封盖,保证钻进中没有煤岩粉和水进入料仓内(图9(6))。装置工作原理具体为:钻进时,钻进介质(水、风)经钻杆、取样器和钻头流向孔底,用于排出煤岩粉和冷却钻头;钻至取样位置时,切换至高压水,高压水推动活塞,切断钻进介质流向钻头的通道,并带动推进套筒移动,打开球阀,同时推动顶针打开取样孔内的密封盖;继续钻进开始取样,煤样通过取样孔进入料仓内;取样结束时,关高压水泵,弹簧推动顶针和套筒、活塞复位,球阀和密封盖关闭,完成取样;退钻后将瓦斯含量测量仪与取心装置排气端连接,进行瓦斯含量测量。该装置大幅度缩短了煤样暴露时间、减少了扩散量、提升了瓦斯含量测定的准确性,为抽采达标评价提供了可靠资料。

(2)煤层渗透性测试评价技术。

我国大多数煤层渗透性低,很难形成达西流,属于带有启动压力梯度的非线性渗流[82],当瓦斯压力梯度大于煤层的启动压力梯度时为低速非线性渗流,相反则仅以扩散的方式产出(式(1))[83]。因此,建立一种低渗煤层瓦斯启动压力梯度和渗透率的煤矿井下现场测试方法,以准确评价瓦斯抽采难易程度成为当务之急。该方法具体为,在低渗煤层底抽巷未抽采区域(周围20 m范围内无抽采钻孔)施工间距为L的穿层测压钻孔和瓦斯抽采孔,封孔后分别实时记录抽采过程中瓦斯压力和流量数据。根据径向流理论、连续性方程、兰氏方程和运动方程,建立了考虑启动压力梯度的径向流数理模型(式(2)),根据测试煤层相关参数在COMSOL Multiphysics软件下建立几何模型,采用达西流模型下的储水模型对该径向流数理模型进行描述。在数值模型中设定边界探针和域点探针分别监测模拟抽采孔的瓦斯流量和测压孔的瓦斯压力(图9(7));在模型中预设多组瓦斯启动压力梯度和煤层渗透率参数,通过模拟得到的瓦斯压力和流量与现场实测结果进行拟合,拟合度高的一组即为该煤层的瓦斯启动压力梯度和渗透率,以准确评价该煤层的瓦斯产出流态和渗透性。

(1)

(2)

式中,v为瓦斯的渗流速度,m/s;k为煤层渗透率,10-15m2λ为煤层瓦斯启动压力梯度,MPa/m;∇P=(P1-P2)/L为瓦斯压力梯度,MPa/m;P1为测压孔压力,MPa;P2为抽采孔压力,MPa;μ为瓦斯的黏度,Pa·s;L为流体流经长度,m;ma为吸附气量,m3/t;ρ为气体密度,t/m3

以往处于煤矿安全生产要求的瓦斯抽采,在经过技术革新、提质增量后,得到了高浓度瓦斯,大幅度提升这一低碳能源的抽采和利用率,减少采煤过程中的排空,在获取了低碳能源的同时,也实现了减少甲烷排空与减排,隶属低碳减排技术范畴。

4 采空区煤层气抽采阶段的低负碳减排关键技术与采空区减沉

4.1 减排减沉理念与思路

我国作为全世界煤炭的生产和消费大国,长期大规模的煤炭开采过程中产生了大量的废弃矿井和采空区。废弃矿井和采空区的形成引起的地面沉陷将造成地下水动力系统的改变和地面生态环境的破坏[84]。目前的充填开采多以采煤为目的,除了一些特殊条件下是为了控制地面沉陷,而且是在煤炭开采阶段实施的,基本上没有从地面实施充填减沉。据统计,我国的废弃矿井达10 000余处,部分废弃矿井中赋存的残余煤层气近5 000亿m3[85]。因此,针对废弃矿井以及采空区进行地面煤层气开发利用、获取低碳能源是一种低碳减排工程。据统计,我国燃煤电厂的粉煤灰是全球粉煤灰产量最多的国家,占全球的50%以上,且有逐年增加趋势。这种工业固体废弃物在一定程度上造成了环境危害和资源浪费等,迫切需要寻求新的途径加大其利用率[86]。根据笔者团队近期的研究,粉煤灰将成为强化煤层生物甲烷产出、充填采空区减沉和实现CO2矿化封存的首选材料(图11(d))。在采空区瓦斯抽采阶段,对于优选出的采空区圈闭注入菌液、少量粉煤灰和CO2实现煤和CO2生物甲烷化,以此获取低碳能源。生物采残煤结束后,注入大量的粉煤灰和CO2,通过溶解和吸附实现CO2的封存;另一方面,粉煤灰和采空区积水中存在的钙镁铁等离子与溶解的CO2结合生成碳酸盐对粉煤灰胶结,实现了CO2矿化封存和采空区固化(图11)。可见,粉煤灰、微生物、二氧化碳、煤的协同作用,在获取了低碳能源的同时,也实现了二氧化碳的微生物甲烷化和以矿化为主的封存,同时实现了采空区固化减沉,具有显著的低负碳减排和生态环境治理意义。

4.2 关键理论与技术

4.2.1 采空区瓦斯圈闭评价

煤矿开采后会形成采空区,随着时间推移,无论瓦斯是来自煤柱和残煤,还是邻近不可采煤层和围岩,因浓度梯度而引起的扩散运动和密度差引起的升浮运动等作用都会在采空区中发生持续的运移,如能遇到阻止其运移的遮挡物,即可在采空区裂隙空间慢慢积聚,并逐步形成采空区瓦斯资源[87]。圈闭理论认为圈闭是由储集层、盖层和遮挡物3部分组成[88]。煤矿采空区的导水裂隙带则是人类生产活动形成的一个可储存瓦斯的自由空间。因此,根据采场岩层移动规律和瓦斯运移特点,具有开发价值的场所一定要具备封闭条件以及能否形成采场瓦斯圈闭。将采场完成永久密闭后形成的相对封闭的、可以为瓦斯储存提供自由空间的场所定义为“采场瓦斯圈闭”(图11(a))。该圈闭的盖层、储集层和遮挡屏蔽体分别为采场上覆岩层弯曲下沉带、导水裂隙带、底板破坏裂隙带及其下伏地层和采场四周煤柱及其上覆和下伏岩层[88]。如果圈闭内积聚了一定量的瓦斯,便形成“采场瓦斯气藏”,同时煤层埋深与厚度、采空区裂隙满足二氧化碳与微生物的安全注入,那么便具备开发价值。因此,科学认识采空区瓦斯运移成藏规律及其能否在采空区瓦斯圈闭中富集形成采场气藏是煤矿采空区煤层气开发的关键,具体评价方法见文献[88-89]。

4.2.2 采空区低负碳减排技术

(1)煤与CO2的微生物甲烷化低负碳减排技术。对于形成采场气藏的采空区,在对其开发过程中煤层气产量衰减后或一开始就将CO2与菌液注入圈闭,实现煤和CO2的微生物甲烷化,从而增加了气藏的甲烷聚集量,进行地面开发,获取低碳资源。对于没有形成采场瓦斯气藏的圈闭,注入菌液和CO2后能否形成具有开发价值的气藏,需要进一步探索。实验室煤的厌氧发酵产甲烷表明,在正常的实验产气衰减后,注入一定量的CO2,甲烷的产量在随后的7 d内开始回升,累计产甲烷量为1.85 mL/g(图12)。表明在厌氧发酵系统的产气末期通入一定量的CO2能够实现生物甲烷化,这为采空区注入CO2与菌液实现瓦斯商业化开发提供了实验支撑。获取低碳能源隶属低碳减排技术范畴,CO2甲烷化隶属负碳减排范畴。

图12 常规厌氧发酵系统后期注入CO2后的生物甲烷化(据文献[44]修改)
Fig.12 Biomethanation after CO2 injection in the late stage of the anaerobic digestion system (Modified from Reference [44])

(2)粉煤灰强化生物甲烷生成低碳减排技术。在以煤为底物的厌氧发酵体系中添加一定量的粉煤灰后发现能够促进生物甲烷的产出。可能是粉煤灰中的微量元素能够促进微生物的生长代谢所致[90];另一方面,粉煤灰中含有的金属氧化物以及矿物质能够充当导电材料促进厌氧发酵系统中直接种间电子传递[90],实现增产;此外,粉煤灰的多孔表面有助于吸附更多的微生物,生物膜的形成也在很大程度上促进了各个微生物之间的协同作用。目前这方面的研究刚刚开始,强化机制还需进一步探讨。因此,在将CO2与菌液注入采空区后,添加少量的粉煤灰能够促进生物甲烷的产出,进一步获取低碳能源(图11(c))。

(3)CO2封存负碳减排技术。煤矿采空区CO2的封存主要通过溶解、吸附和矿化等方式。当CO2注入采空区后,部分会被采空区残煤吸附,根据煤层优先吸附CO2的特点会置换部分甲烷,实现驱替甲烷增产和CO2的吸附封存。同时注入的CO2也会发生溶解,溶解方式有离子态和游离态2种。当离子态的达到溶解饱和后,会以游离CO2存在于采空区积水中。CO2以离子态溶解后会与采空区积水中的一些金属阳离子结合生成碳酸盐类,实现CO2的矿化封存。实验室研究表明采空区积水、CO2与粉煤灰混合物中有碳酸钙的生成(图11),这说明注入大量的CO2和粉煤灰能够实现CO2的矿化封存。此外,CO2的微生物矿化也是矿化封存的重要途径,微生物矿化主要包括微生物控制矿化和微生物诱导矿化,可以发生在细胞内、细胞间和细胞外[91]。因为采空区圈闭的封闭性比天然形成的油气圈闭差,注入CO2的压力不宜过高,溶解和吸附封存量有限,如何促使CO2矿化封存是采空区负碳减排技术的关键。

4.2.3 采空区粉煤灰固化充填与减沉效应

采空区固化与减沉是在采空区瓦斯抽采结束后,再次注入CO2,注入量和压力以确保CO2不泄漏为原则;注入的CO2溶解后使得采空区积水呈酸性,此时会溶解煤岩层中的一些矿物质,如碳酸盐类。当溶解达到平衡后,再注入大量粉煤灰,介质会变为碱性,采空区积水和粉煤灰中的钙镁铁等金属离子在碱性的环境下将与碳酸根离子结合,生成碳酸盐类,促使粉煤灰的胶结,实现了采空区充填减沉。笔者团队的研究表明利用采空区积水(含碳酸根离子)制作的粉煤灰试件的抗压强度相较于蒸馏水的提升了72.57%(图11(e))。这说明注入大量的CO2和粉煤灰起到了胶结固化采空区的作用,达到了负碳减排和环境生态治理双重目的。

5 结 论

(1)依据煤层气生物工程基本理论,将煤层气开发转化为煤系气开发、将常规水力压裂转化为缝网改造,增大井控范围内可采资源,构建更加稳定、高效的流体运移通道。采用CO2和微生物发酵液作为压裂液实施煤系气储层一体化缝网改造,充分利用微生物、煤储层、CO2的协同作用,实现煤层(系)气的增气增压、储层改性和CO2驱替增产,获取低碳能源;同时,CO2甲烷化和同步地质封存实现了负碳减排,由此形成了煤层气开发阶段低负碳减排技术体系。

(2)钻冲压一体化技术是的瓦斯抽采孔在安全快速钻进过程中,实现了软煤增容增透和硬煤压裂造缝增透增产,使瓦斯“抽得快、抽得省”。其次,采用能够“进得去、黏得住及抗变形”的封孔材料和三堵两注两相封孔技术,实现微裂缝的有效封堵,使得瓦斯“抽得更纯”。另外,抽采阶段的老孔修复增透技术实现了老孔再次增透增产,下向孔智能排水排粉气驱技术,实现了气举排水、注水排粉、注气增能增产,实现了瓦斯“抽得快、抽得净”。由此通过提质增量,实现了瓦斯“抽得快、抽得省、抽得纯、抽得净”。最后,密闭取心测量的瓦斯含量更准确,使瓦斯抽采达标的评价更可靠;通过测试现场煤层的启动压力梯度和渗透率,能够更加准确评价煤层的可抽采性。以上7项技术涵盖瓦斯防治和获取低碳能源的整个过程,形成了煤矿井下瓦斯抽采阶段的低碳减排关键技术体系,显著提高瓦斯抽采率和利用率,达到减少甲烷排空与减排目的。

(3)依据采场瓦斯圈闭理论,对圈闭内积聚形成“采场瓦斯气藏”进行资源化开发。立足于固体废弃物和采空区的资源利用以及生态治理,粉煤灰将成为废弃矿井以及采空区进行煤层气开发利用、充填采空区减沉和实现CO2矿化封存的首选材料。其总体思路为:对于优选出的采空区圈闭进行采空区煤层气开发,直接或开发结束后注入菌液、少量粉煤灰和CO2实现残煤和CO2生物甲烷化,进一步获取低碳能源;在生物甲烷产出结束后混合注入大量的粉煤灰和CO2,粉煤灰和采空区积水中存在的钙镁等离子与溶解的CO2结合生成碳酸盐对粉煤灰胶结,实现了CO2矿化封存和采空区固化。粉煤灰、微生物、CO2、煤的协同作用,在获取了低碳能源的同时,也实现了CO2的微生物甲烷化和以矿化为主的封存,同时实现了采空区固化减沉,具有显著的低负碳减排和生态环境治理意义。

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Conception of key technologiesfor low-negative carbon emission reduction in the process of coalbed methane development from the CBM well,coal mine and goaf

SU Xianbo1,2,3,4,ZHAO Weizhong1,WANG Qian1,2,YU Shiyao1,WANG Lufei1,SONG Jinxing2,4,5,WANG Xiaoming3,XIA Daping1,2,4,FU Haijiao3,GUO Hongyu2,4,5,SUN Changyan1,2,4,GUO Hongguang6,BAO Yuan7,HE Huan8,HUANG Jin1

(1.School of Resources and Environment,Henan Polytechnic University,Jiaozuo 454000,China;2.Unconventional Gas research Institute,Henan Polytechnic University,Jiaozuo 454000,China;3.School of Energy Resources,China University of Geosciences,Wuhan 430074,China;4.Collaborative Innovation Center of Coalbed Methane and Shale Gas for Central Plains Economic Region,Jiaozuo 454000,China;5.School of Energy Science and Engineering,Henan Polytechnic University,Jiaozuo 454000,China;6. College of Safety and Emergency Management and Engineering,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,China;7.College of Geology and Environment,Xian University of Science and Technology,Xian 710054,China;8.School of Chemical Engineering and Technology,China University of Mining and Technology,Xuzhou 221116,China)

Abstract:The realization of the “dual carbon”goal and the large-scale commercial development of coalbed methane urgently require some new technologies.Coalbed methane development with carbon dioxide capture utilization and storage (CCUS)technology is systematically analyzed.Based on coalbed gas bioengineering,some key technologies for low-negative carbon emission reduction in the process of CBM development,coal mine gasextraction,and goaf CBM development are discussed and prospected.In the stage of CBM development,converting coalbed methane development into coal measure methane development and converting conventional hydraulic fracturing into large-scale fracture network reconstruction are effective ways to realize the commercial development of coalbed methane.Liquid-phase CO2 and microbial culture solutionare used as working fluids for reservoir modification,the integrated fracture network reconstruction of coal-measure gas reservoirs and the multiple stimulation effects of CBM based on CO2 are realized,including the reservoir modification under the combined action of microorganisms and CO2,carbon dioxide to displace methane.This provides a new way for CBM production enhancement and low carbon emission reduction.Meanwhile,the CO2 biomethanation and geological storage achieve a negative carbon emission reduction.Therefore,for the development of coalbed methane,CO2 can increase its production.For the storage of CO2,the coal reservoir is the best destination.In the underground gas extraction stage in coal mines,according to the mechanism of permeability improvement from the fracture generation of hard coal,and the capacity and permeability enhancement of soft coal through unloading coal and pressure relief,and related theories,the first-generation technology of hydraulic strengthening,i.e.,hydraulic fracture,and the second-generation technologies of hydraulic strengthening including the technology to increase permeability and yield of integrated drilling and stamping,the solid-liquid two-phase hole sealing technology for three blocks and two injections,the increase production technology of old hole repair and increase permeability,and the technology of downhole automatic drainage,slag discharge and gas flooding are proposed.This technological system can realize the transformation of gas extraction from "regular extraction to the quick,economical,pure and clean extraction".The quality and quantity of gas extraction have been improved greatly,achieving to access low-carbon energy,and to reduce methane emissions.In addition,the closed coring device for integrated drilling and sampling is developed,which can accurately determine the gas content.Coal seam permeability evaluation technology based on low-speed nonlinear seepage is established.In the development stage of CBM in goaf,fly ash is considered to be the material of choice for enhancing coalbed biogas production,filling gobs for subsidence reduction and realizing CO2 mineralization and storage.In the goaf with gas trap conditions,microbial culture solution,fly ash and CO2 are injected into the goaf to achieve microbial methanation of coal and CO2,so as to obtain low-carbon energy.After the gas drainage is completed,a large amount of CO2 and fly ash are injected into the goaf.The calcium and magnesium plasmas in fly ash and goaf water combine with dissolved CO2 to form carbonate cementation from fly ash,realizing CO2 mineralization and sequestration and goaf solidification and sedimentation reduction.This is of great significance in terms of low carbon and negative carbon emission reduction and ecological environment.The low-negative carbon emission reduction technology system for the whole process of coalbed methane combined well-ground extraction is based on coalbed methane production stimulation and the CCUS and provides some new development ideas for the realization of carbon neutrality goals.

Key words:coalbed gas bioengineering;coalbed methane development;coal mine gas extraction;coalbed methane development in goaf;low-negative carbon emission reduction;carbon dioxide capture utilization and storage

中图分类号:P618.11

文献标志码:A

文章编号:0253-9993(2023)01-0335-22

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收稿日期:2022-09-13

修回日期:2022-11-03

责任编辑:韩晋平

DOI:10.13225/j.cnki.jccs.YG22.1326

基金项目:国家自然科学基金重点资助项目(42230804);国家自然科学基金面上资助项目(42072193)

作者简介:苏现波(1963—),男,河南孟津人,教授,博士生导师。E-mail:suxianbo@hpu.edu.cn

通讯作者:赵伟仲(1991—),男,山西孝义人,博士研究生。E-mail:111903010003@home.hpu.edu.cn

引用格式:苏现波,赵伟仲,王乾,等.煤层气井地联合抽采全过程低负碳减排关键技术研究进展[J].煤炭学报,2023,48(1):335-356.

SU Xianbo,ZHAO Weizhong,WANG Qian,et al.Conception of key technologiesfor low-negative carbon emission reduction in the process of coalbed methane development from the CBM well,coal mine and goaf[J].Journal of China Coal Society,2023,48(1):335-356.